粒状物充填装置
【課題】粒状物によるブリッジの形成が起こりにくく、粒状物を複数の反応管に均一に供給することができる粒状物充填装置を提供する。
【解決手段】並列に配置された複数のホッパーと、各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路とを有しており、ホッパーは、搬送路の上流側に位置する後側壁を有し、後側壁は、その下方が上方より前記搬送路の下流側に位置するように傾斜しているとともに、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有している粒状物充填装置。または、並列に配置された複数のホッパーと、各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路と、各搬送路の出側に各々設けられた投入部とを有し、投入部は、大口径を有する上側円筒の下側に小口径を有する下側円筒が軸をずらして接続して形成されている粒状物充填装置。
【解決手段】並列に配置された複数のホッパーと、各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路とを有しており、ホッパーは、搬送路の上流側に位置する後側壁を有し、後側壁は、その下方が上方より前記搬送路の下流側に位置するように傾斜しているとともに、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有している粒状物充填装置。または、並列に配置された複数のホッパーと、各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路と、各搬送路の出側に各々設けられた投入部とを有し、投入部は、大口径を有する上側円筒の下側に小口径を有する下側円筒が軸をずらして接続して形成されている粒状物充填装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固定床多管式反応器に触媒等の粒状物を充填するための装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、固定床多管式反応器に触媒等の粒状物を供給し、反応器の各反応管に粒状物を充填するための粒状物充填装置が知られている。例えば、特許文献１には、複数のホッパーと、各ホッパーの出側に各々設けられたトラフ状の搬送路を有し、バイブレーターによりトラフ状の搬送路を振動させることにより、粒状物が搬送路を搬送され、搬送路の先端に形成された開口から反応器の各反応管に供給される粒状物充填装置が開示されている。特許文献２には、複数のホッパーと、各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路と、各搬送路の出側に各々設けられた傾斜面のシュートを有する粒状物充填装置であって、搬送路の底面にはコンベアが備えられ、コンベアにより粒状物が搬送路を搬送され、シュートを通って反応器の各反応管に供給される粒状物充填装置が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０００−３７６２１号公報
【特許文献２】特開２００６−１４２２９７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
粒状物充填装置においては、粒状物を複数の反応管に均一に供給できることが性能として求められる。つまり、粒状物はホッパーから反応管までスムーズに運ばれることが必要とされる。しかし、粒状物充填装置では、粒状物の搬送の途中で粒状物によるブリッジが形成される場合があり、その場合、粒状物を複数の反応管に均一に供給することが困難となる。
【０００５】
本発明は前記事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、粒状物によるブリッジの形成が起こりにくく、粒状物を複数の反応管に均一に供給することができる粒状物充填装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記課題を解決することができた本発明の粒状物充填装置とは、固定床多管式反応器の各反応管に粒状物を供給する粒状物充填装置であって、並列に配置された複数のホッパーと、各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路とを有しており、ホッパーが搬送路の上流側に位置する後側壁を有し、後側壁は、その下方が上方より搬送路の下流側に位置するように傾斜しているとともに、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有しているところに特徴を有する。ホッパーの後側壁がこのように形成されていれば、粒状物は後側壁の内側面から受けるベクトルＨの垂直抗力が搬送路の下流側に位置する前側壁に向かいにくくなり、粒状物が後側壁と前側壁との間でブリッジを形成しにくくなる。その結果、粒状物がホッパーからスムーズに搬送路に供給され、粒状物が反応管に均一に供給されやすくなる。
【０００７】
ホッパーは、搬送路の下流側に位置する前側壁が略垂直に形成されていることが好ましい。このように前側壁が形成されていれば、粒状物が後側壁と前側壁との間でブリッジを形成しにくくなる。
【０００８】
後側壁は、水平断面がＶ字状またはＵ字状に形成されていることが好ましい。このように後側壁が形成されていれば、後側壁のホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分が、後側壁の水平断面において後側壁の大部分を占めることとなり、粒状物が後側壁と前側壁との間でブリッジを形成しにくくなる。
【０００９】
本発明はまた、固定床多管式反応器の各反応管に粒状物を供給する粒状物充填装置であって、並列に配置された複数のホッパーと、各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路と、各搬送路の出側に各々設けられた投入部とを有し、投入部が、大口径を有する上側円筒の下側に小口径を有する下側円筒が軸をずらして接続して形成されている粒状物充填装置を提供する。投入部がこのように形成されていれば、投入部内で粒状物の落下速度に差が生じて、投入部内で粒状物がブリッジを形成しにくくなる。その結果、粒状物が反応管に均一に供給されやすくなる。
【００１０】
投入部が、大口径を有する上側円筒の下側に小口径を有する下側円筒が軸をずらして接続して形成されている粒状物充填装置においても、ホッパーの後側壁が、その下方が上方より搬送路の下流側に位置するように傾斜しているとともに、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有していることが好ましい。
【００１１】
投入部は、上側円筒の軸が下側円筒の軸より搬送路からみて遠位側に位置することが好ましい。このように投入部が形成されていれば、粒状物が投入部内でブリッジをより形成しにくくなる。
【００１２】
搬送路の底面には粉状物をふるい落とす孔が形成されていることが好ましい。搬送路の底面に粉状物をふるい落とす孔を設けることにより、反応管には粒状物のみが供給されやすくなる。その結果、反応管の圧力損失を均一化させることが容易になる。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の粒状物充填装置は、ホッパーや投入部で粒状物によるブリッジの形成が起こりにくく、粒状物を複数の反応管に均一に供給しやすくなる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の粒状物充填装置の側面図の一例を表す。
【図２】図１に示した粒状物充填装置の上面図を表す。
【図３】図１に示した粒状物充填装置のホッパーと搬送路の一部の斜視図を表す。
【図４】図３に示したホッパーの拡大図を表す。
【図５】ホッパーの他の例を表す。
【図６】図６（ａ）は図２に示した粒状物充填装置の投入部と搬送路の一部の拡大図を表し、図６（ｂ）は、図１に示した粒状物充填装置の投入部と搬送路の一部の拡大図を表す。
【図７】図７（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図の他の例を表し、図７（ｂ）はその側面図を表す。
【図８】図８（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図の他の例を表し、図８（ｂ）はその側面図を表す。
【図９】ホッパーの参考例を表す。
【図１０】図１０（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図の参考例を表し、図１０（ｂ）はその側面図を表す。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の粒状物充填装置は、固定床多管式反応器の各反応管に粒状物を供給するものである。本発明の粒状物充填装置を用いれば、固定床多管式反応器の複数の反応管に触媒等の粒状物を等量供給することが容易になり、複数の反応管に粒状物を均一に充填しやすくなる。
【００１６】
本発明の粒状物充填装置は、一般に用いられている固定床多管式反応器を対象に粒状物を充填するのに用いることができる。固定床多管式反応器は、複数の反応管が略鉛直方向に配されていることが好ましい。固定床多管式反応器で行われる反応は特に限定されず、反応管に導入する反応原料も特に限定されない。
【００１７】
固定床多管式反応器の反応管としては、その断面形状が円形の一般的なものを用いればよい。反応管の内径は特に限定されないが、１５ｍｍ以上が好ましく、２０ｍｍ以上がより好ましく、２２ｍｍ以上がさらに好ましく、また５０ｍｍ以下が好ましく、４０ｍｍ以下がより好ましく、３８ｍｍ以下がさらに好ましい。反応管の長さは、関連機器の能力等に応じて決められるが、１ｍ〜１０ｍの範囲で適宜選定すればよい。
【００１８】
粒状物としては、触媒、不活性物質等が挙げられる。好ましくは、粒状物の少なくとも１種として、触媒が使用される。
【００１９】
触媒としては、例えば、気相接触酸化反応、アンモ酸化反応、水素化反応、脱水素反応等に用いられる粒状触媒が挙げられる。触媒としては、触媒活性成分をそのまま用いてもよく、触媒活性成分を反応に不活性な粉末状物質と混合して成型した成型触媒を用いてもよく、反応に不活性な担体に触媒活性成分を担持した担持触媒を用いてもよい。
【００２０】
不活性物質としては、触媒を固定床多管式反応器に充填するに当たり、触媒を支持するための支持体；触媒の希釈材；反応ガスの予熱層あるいは冷却層等として用いられる物質等が挙げられ、具体例としては、例えば、シリカ、アルミナ、シリカアルミナ、金属（ステンレススチール、鉄等）、シリコンカーバイト、チタニア、マグネシア、ステアタイト、陶器、磁器、各種セラミック等から形成される耐火物等が挙げられる。不活性物質とは、反応原料や目的生成物等に対して一般的に不活性な物質を意味する。
【００２１】
粒状物の形状は特に限定されず、例えば、円柱状、リング状、球状、不定形等が挙げられる。
【００２２】
粒状物の大きさは、反応管に収まる限り特に限定されないが、粒状物の粒径（ｄ）は、充填する反応管の内径（Ｄ）との関係において、比率Ｄ／ｄが２／１以上であることが好ましく、２．５／１以上であることがより好ましく、また１５／１以下であることが好ましく、１０／１以下であることがより好ましい。なお、粒状物の粒径（ｄ）とは、粒状物の形状が球状の場合はその直径を、円柱またはリング状の形状の場合は円形断面または多重円形断面の直径を、その他の形状の場合は、粒状物の任意の２点の距離の中で最長のものを意味する。さらに、粒状物の形状が円柱またはリング状の場合は、断面直径（φ）に対する高さ（ｈ：前記断面に対し垂直方向の長さ）の比ｈ／φが、０．３／１以上３／１以下の範囲となることが好ましい。
【００２３】
本発明の粒状物充填装置の構成について、図面を参照しながら説明する。なお、本発明は図面に示された実施態様に限定されるものではない。図１は粒状物充填装置の側面図を表し、図２は図１に示した粒状物充填装置の上面図を表し、図３は図１に示した粒状物充填装置のホッパーと搬送路の一部の斜視図を表す。
【００２４】
粒状物充填装置１は、並列に配置された複数のホッパー１１と、各ホッパー１１の出側に各々設けられた搬送路２を有している。粒状物は、ホッパー１１に貯留されるとともに、ホッパー１１の出口から搬送路２に供給され、搬送路２を通って各反応管に供給される。
【００２５】
ホッパー１１と搬送路２はそれぞれ複数設けられ、１つのホッパー１１に対し１つの搬送路２が対応するように設けられている。図では、ホッパーと搬送路はそれぞれ８つ設けられているが、ホッパーと搬送路の数は２つ以上であれば特に限定されない。粒状物充填装置１は、それぞれのホッパー１１から一定量の粒状物が搬送路２に供給されるとともに、搬送路２を通って各供給管に一定量の粒状物が供給される。
【００２６】
ホッパー１１は、粒状物を貯留するとともに、粒状物を各搬送路２に供給する。ホッパー１１は上側開口と下側開口を有し、上側開口から粒状物をホッパーに供給し、ホッパー内の粒状物は下側開口から落下することにより搬送路２に供給される。各下側開口の下方には、いずれかの搬送路２が設けられている。
【００２７】
ホッパー１１は複数が並列に配置されている。具体的には、複数の搬送路２に対応して、複数のホッパー１１が並列に配置されている。複数のホッパーはそれぞれ独立して配置されていてもよく、例えば、互いに離間して複数のホッパーが配置されていてもよい。しかし、図３に示すように、複数のホッパー１１は互いに隣接して配置されていることが好ましい。このとき、各ホッパー１１には、図３に示すように、搬送路２の粒状物の搬送方向（下流方向）Ｆに略平行な左右側壁１４が略垂直（略鉛直）に設けられることが好ましく、この側壁１４によって隣接するホッパー１１間が区分されることが好ましい。
【００２８】
複数のホッパー１１は互いに実質的に同一形状を有していることが好ましい。このように複数のホッパーが形成されていれば、それぞれのホッパーから一定量の粒状物が供給されやすくなる。
【００２９】
搬送路２は、ホッパー１１から供給された粒状物を各反応管に移送するための通路である。粒状物は、搬送路２の上流側から下流側に搬送され、例えば、図１および図２では粒状物は図の左側から右側に搬送される。なお、本発明において、「上流」、「下流」とは高低を表すものではなく、搬送の方向を表す。つまり、「上流側」とは搬送の始点側を表し、「下流側」とは搬送の終点側を表す。また「下流方向」とは、粒状物が搬送路を搬送される方向であり、搬送路の幅中心線が延びる方向を意味する。
【００３０】
搬送路２は、ホッパー１１の出口（下側開口）と反応管とを繋ぐように設けられる。すなわち、各搬送路２は、いずれかのホッパー１１の出口（下側開口）の下方に設けられるとともに、いずれかの反応管の上方に設けられる。搬送路２は、図３に示すように樋状に形成されることが好ましく、その結果、粒状物が搬送路２を好適に搬送されるようになる。また、各搬送路２は、反応管の内径以上の幅を有していることが好ましい。
【００３１】
搬送路２にはコンベア等の搬送手段が設けられていることが好ましい。図１では、搬送路２の底面がコンベア３となっており、コンベア３のベルト４面が略水平に設けられている。なお図１では、コンベア３は搬送路２の上流側に設けられ、それ以降は、搬送路２は下流側が下方に傾斜して設けられている。つまり、図１では、粒状物は、ホッパー１１から供給され搬送路２の途中まではコンベア３で下流側に搬送され、それ以降は、自然流下によりさらに下流側に搬送されている。なお、搬送手段はコンベアに限定されず、例えば、バイブレーターにより搬送路が振動することによって粒状物が下流側に搬送されてもよい。また、搬送路は略水平に設けられても、下流側が上方または下方に傾斜して設けられていてもよい。
【００３２】
搬送路２は複数が並列に配置されている。図に示すように、各搬送路は直線状に延びていることが好ましく、さらに、それぞれの搬送路が互いに平行に配されていることが好ましい。なお、それぞれの搬送路は互いに非平行に配されてもよく、例えば搬送路が放射状に配されていてもよい。
【００３３】
ところで、粒状物充填装置においては、粒状物を複数の反応管に均一に供給できることが性能として求められる。つまり、粒状物はホッパーから反応管までスムーズに運ばれることが必要とされる。しかし、粒状物充填装置では、ホッパー内や、搬送路から反応管に供給される接続部分で、粒状物によるブリッジが形成されやすく、その結果、粒状物がホッパー内や前記接続部分で詰まるおそれがある。
【００３４】
そこで本発明の粒状物充填装置では、ホッパーの形状や搬送路と反応管との接続部分の形状を工夫することにより、粒状物によるブリッジの形成を抑制し、粒状物の詰まりを起こりにくくしている。
【００３５】
ホッパーの形状について説明する。ホッパー１１は、搬送路２の上流側に位置する後側壁１２を有し、後側壁１２は、その下方が上方より搬送路２の下流側に位置するように傾斜している。ホッパー１１の後側壁１２が、下方が上方より搬送路２の下流側に位置するように傾斜して設けられていれば、粒状物が搬送路２を下流側に搬送されると、後側壁１２を伝って粒状物が搬送路２にスムーズに供給されやすくなる。このとき、後側壁１２は粒状物の安息角より大きな傾斜角となるように形成されていることが好ましい。
【００３６】
しかし、ホッパー１１の後側壁１２が上記のように傾斜して設けられていると、粒状物が後側壁１２上でホッパー１１の下部に押し込まれる形となり、その結果、粒状物がホッパー１１内でブリッジを形成しやすくなる。このとき、後側壁１２の内側面の法線ベクトルの搬送路２への投影ベクトルが搬送路２の下流方向に対し平行となるように、後側壁１２が設けられていると、粒状物はブリッジを形成しやすくなる。このことは次のように説明されると考えられる。
【００３７】
図９には、図３に示した粒状物充填装置のホッパーにおいて、後側壁が平面状、すなわち後側壁の内側面の法線ベクトルの搬送路への投影ベクトルが搬送路の下流方向に対し平行となるように後側壁が設けられたホッパーを示した。図９には、搬送路と平行な平面Ｐ上に載せられたホッパーが１つ示されている。ホッパー１１の後側壁１２は、ホッパー１１内部に向かう法線ベクトルＨの平面Ｐへの投影ベクトルＬが、搬送路の下流方向Ｆに対して平行となっている。このとき、粒状物は後側壁１２の内側面からベクトルＨの垂直抗力を受けるが、ベクトルＨの平面Ｐへの投影ベクトルＬが搬送路の下流方向Ｆに対し平行となるように後側壁１２が設けられていると、粒状物は搬送路の下流方向Ｆに沿ってホッパー１１内でブリッジを形成しやすくなる。すなわち、粒状物は、ホッパー１１の後側壁１２と前側壁１３との間でブリッジを形成しやすくなる。なお、前側壁１３とは、搬送路の下流側に位置するホッパーの側壁を意味する。
【００３８】
そこで本発明の粒状物充填装置では、ホッパーの後側壁を、下方が上方よりも搬送路の下流側に位置するように傾斜するように設けるとともに、後側壁が、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有するように形成している。これについて、図４を用いて説明する。
【００３９】
図４には、図３に示した粒状物充填装置１のホッパー１１を抜き出して示した。図４には、搬送路２と平行な平面Ｐ上に載せられたホッパー１１が１つ示されている。図４では、ホッパー１１の後側壁１２の内側面が水平断面Ｖ字状に形成されている。後側壁１２は、水平断面がＶ字状を形成するように２つの平面から構成され、各平面のホッパー１１内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが、搬送路の下流方向Ｆに対し非平行となっている。このように後側壁１２が形成されていれば、粒状物は後側壁１２の内側面から受けるベクトルＨの垂直抗力が前側壁１３に向かいにくくなり、粒状物が後側壁１２と前側壁１３との間でブリッジを形成しにくくなる。その結果、粒状物がホッパー１１からスムーズに搬送路２に供給され、粒状物が反応管に均一に供給されやすくなる。なお、Ｖ字状とは、断面が左右対称のＶ字状に限らず、断面が左右非対称のＶ字状も含まれる。すなわち、Ｖ字状とは、断面が２つの直線の組み合わせにより形成される任意の形状であればよい。
【００４０】
図５には、本発明の粒状物充填装置に備えられるホッパーの他の例を示した。図５（ａ）には、後側壁１２の内側面に、水平断面で底部が切り取られたＶ字状に形成されたホッパー１１を示した。図５（ａ）のホッパーでは、後側壁１２は、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが、搬送路の下流方向に対して非平行となる部分１２ａと平行となる部分１２ｂとを有している。このように、ホッパー１１の後側壁１２は、投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分が全てを占めていなくてもよく、後側壁１２の一部のみが、投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となるように形成されていればよい。
【００４１】
図５（ｂ）には、後側壁１２の内側面に水平断面でＵ字状に形成されたホッパーを示した。図５（ｂ）のホッパーにおいても、後側壁１２が、ホッパー１１内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有している。なお、Ｕ字状とは、断面形状において底部が曲線状に形成された形状であればよく、例えば、断面形状の一部が曲線に加え直線で構成されていてもよく、断面形状が左右対称であっても左右非対称であってもよい。
【００４２】
ホッパーの後側壁１２において、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分１２ａ（以下、「非平行部分」と称する場合がある）は、少なくとも後側壁の下側端部に形成されていることが好ましい。具体的には、非平行部分１２ａは、後側壁１２の下側端１２Ｌを始点として、後側壁１２の下側端１２Ｌから上側端１２Ｕに至る１／３以上の部分に形成されることが好ましく、１／２以上の部分に形成されることがより好ましく、後側壁１２の下側端１２Ｌから上側端１２Ｕまで形成されることがさらに好ましい。このように非平行部分１２ａが形成されていれば、粒状物がホッパー内でブリッジを形成することなく、粒状物がホッパーの下側開口から好適に排出されやすくなる。
【００４３】
非平行部分１２ａは、後側壁１２の水平断面において内側面の１／２以上を占めるように後側壁１２に形成されることが好ましい。より好ましくは、非平行部分１２ａは、後側壁１２の水平断面において内側面の２／３以上を占め、さらに好ましくは３／４以上を占める。例えば、図４に示すように後側壁が水平断面Ｖ字状に形成されたり、図５（ｂ）に示すように後側壁が水平断面Ｕ字状に形成されていると、非平行部分が後側壁の水平断面において内側面の大部分（あるいは実質的に全体）を占めており、このように非平行部分が形成される態様は特に好ましい。また、後側壁の水平断面において内側面の前記所定割合を占める非平行部分が、上記に説明したように、少なくとも後側壁の下側端部に形成されていることが好ましい。
【００４４】
非平行部分は、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが前側壁の搬送路へ投影と交わらない部分であることが好ましい。なお、法線ベクトルＨは後側壁１２の内側面を始点とし、長さは無限長と見なされる。このように非平行部分が規定されれば、粒状物が後側壁と前側壁との間でブリッジをより形成しにくくなる。
【００４５】
一方、ホッパーの前側壁１３の形状は特に限定されない。例えば、前側壁１３は、その下方が上方より搬送路２の上流側に位置するように傾斜して設けられてもよく、さらに後側壁１２と同様に非平行部分を有していてもよい。しかし、図１〜図５に示すように、前側壁１３は略垂直に形成されていることが好ましい。なお、略垂直とは水平面を基準とするものであり、略鉛直を意味する。このように前側壁１３が形成されていれば、粒状物が後側壁１２と前側壁１３との間でブリッジを形成しにくくなる。
【００４６】
前側壁には、下側端の高さを調整できるようにゲートが設けられていることが好ましい。前側壁の下側端の高さを調整することにより、ホッパーから搬送路に供給される粒状物の量を調整することができる。
【００４７】
次に、搬送路と反応管との接続部分の形状について説明する。図１に示すように、各搬送路２の出側には、各々投入部２１が設けられている。投入部２１は、搬送路２で搬送された粒状物を各反応管に導入するために設けられる。投入部２１は、図１に示すように、上側端部が搬送路２の下側に接続して設けられることが好ましく、投入部２１の下側端部は反応管に直接接続するか、ホース等を介して反応管に接続していることが好ましい。
【００４８】
ところで、投入部２１が単なる円筒形状であったり、円錐や四角錐の先端に円筒が繋がった形状である場合、投入部２１内で粒状物がブリッジを形成して、粒状物が投入部２１で詰まりやすくなる。そこで本発明の粒状物充填装置１では、投入部２１の形状を工夫して、投入部２１で粒状物が詰まりにくくしている。これについて、図６を用いて説明する。
【００４９】
図６（ａ）には、図２の粒状物充填装置１の投入部２１と搬送路２の一部の拡大図を示し、図６（ｂ）には、図１の粒状物充填装置１の投入部２１と搬送路２の一部の拡大図を示した。すなわち、図６（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図を表し、図６（ｂ）はその側面図を表す。
【００５０】
投入部２１は、大口径を有する上側円筒２２の下側に小口径を有する下側円筒２４が軸をずらして接続して形成されている。このように投入部２１が形成されていれば、投入部２１内で粒状物の落下速度に差が生じて、投入部２１内で粒状物がブリッジを形成しにくくなると考えられる。すなわち、供給路２から投入部２１に入った粒状物は、一部は上側円筒２２から下側円筒２４に直接落下し落下速度が速くなるのに対し、他部は上側円筒２２から下側円筒２４に落下する際にその間の接続部２６に当たって落下速度が遅くなるため、この落下速度の差により粒状物の投入２１部内でのブリッジの形成が抑えられると考えられる。その結果、粒状物は反応管に連続的に供給され、粒状物が反応管に均一に充填されやすくなる。
【００５１】
図６では、上側円筒２２の軸２３が下側円筒２４の軸２５より搬送路２からみて遠位側に位置している。このように投入部２１が形成されていれば、粒状物が投入部２１内でブリッジをより形成しにくくなる。その理由は明確ではないが、次のように考えられる。すなわち、供給路２から投入部２１に粒状物が運ばれる際、搬送の勢いにより、投入部２１には搬送路２からみて遠位側ほど粒状物が多く導入されやすくなる。このとき、上側円筒２２の軸２３が下側円筒２４の軸２５より搬送路２からみて遠位側に位置していれば、遠位側により多く導入された粒状物が接続部２６に当たって落下の流れが分散し、粒状物が投入部２１内でブリッジを形成しにくくなると考えられる。
【００５２】
なお、投入部２１は、上側円筒２２に下側円筒２４が軸をずらして接続していて形成されていれば、上側円筒２２の軸２３が下側円筒２４の軸２５より搬送路２からみて遠位側に必ずしも位置している必要はない。例えば、図７に示すように（図７（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図の他の例を表し、図７（ｂ）はその側面図を表す）、上側円筒２２の軸２３が下側円筒２４の軸２５より搬送路２からみて近位側に位置していてもよく、図８に示すように（図８（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図の他の例を表し、図８（ｂ）はその側面図を表す）、上側円筒２２の軸２３が下側円筒２４の軸２５より搬送路２からみて左側または右側に位置してもよい。図７や図８に示した投入部２１でも、粒状物によるブリッジ形成抑制効果が得られる。
【００５３】
参考例として、図１０には、大口径を有する上側円筒２２と小口径を有する下側円筒２４が軸が一致するように接続して形成された投入部を示すが（図１０（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図の参考例を表し、図１０（ｂ）はその側面図を表す）、この場合、供給路２から投入部２１に導入された粒状物は、多くが上側円筒２２と下側円筒２４の間の接続部２６に当たりやすくなる。従って、投入部２１内で粒状物が互いにほぼ同じ速度で落下しやすくなり、投入部２１内で粒状物がブリッジを形成しやすくなる。特に、粒状物は、接続部２６を基盤としてブリッジを形成しやすくなる。
【００５４】
投入部２１のより好適な態様について説明する。図６〜図８に示すように、上側円筒２２と下側円筒２４の間の接続部２６は、断面径が下方に漸減していることが好ましい。このように投入部２１が形成されていれば、粒状物が投入部２１内を落下する際、接続部２６で粒状物が留まりにくくなり、粒状物が投入部２１内でブリッジを形成しにくくなる。このとき接続部２６は、上側円筒２２と下側円筒２４の両軸２３，２５を含む断面において、それぞれの軸２３，２５に対する最大角度が２°〜４０°の範囲（より好ましくは５°〜３０°の範囲）となるように形成されていることが好ましい。
【００５５】
上側円筒２２の内径は下側円筒２４の内径の１．１倍以上が好ましく、１．２倍以上がより好ましく、また２．５倍以下が好ましく、２．０倍以下がより好ましい。上側円筒２２の内径が下側円筒２４の内径の１．１倍以上であれば、粒状物が投入部２１内を落下する際、粒状物が接続部２６に当たりやすくなり、粒状物が投入部２１内でブリッジを形成しにくくなる。上側円筒２２の内径が下側円筒２４の内径の２．５倍以下であれば、粒状物が投入部２１内を落下する際、粒状物が接続部２６に留まりにくくなり、粒状物が投入部２１内でブリッジを形成しにくくなる。
【００５６】
上側円筒２２と下側円筒２４は次のように位置していることが好ましい。すなわち、上側円筒と下側円筒の軸間距離Ｘは、上側円筒の半径ＲUと下側円筒の半径ＲDの差ＲU−ＲDの０．５倍以上であることが好ましく、０．７倍以上であることがより好ましく、０．９倍以上であることがさらに好ましく、ＲU−ＲDと実質的に等しいことが特に好ましい。なお、上側円筒と下側円筒の軸間距離ＸがＲU−ＲDと等しい場合は、上側円筒と下側円筒の軸に垂直な面に対し、下側円筒の投射円が上側円筒の投射円に対し内接することとなる。
【００５７】
以上のように、本発明の粒状物充填装置では、ホッパーの形状や投入部の形状を工夫することにより、粒状物によるブリッジの形成を抑制し、粒状物の詰まりを起こりにくくしている。本発明の粒状物充填装置は、上記ホッパーと上記投入部の少なくとも１つを備えていればよく、それにより粒状物によるブリッジの形成が抑制され、粒状物を複数の反応管に均一に供給しやすくなる。
【００５８】
次に、本発明の粒状物充填装置において、搬送路の好適な態様について説明する。
【００５９】
搬送路２の底面がコンベア３により構成されている場合、コンベア３は、無限軌道のベルト４が少なくとも２つのローラー５により支持されて構成され、ベルト４はローラー５の回転により搬送される。このとき、ベルト４が蛇行することなく搬送路２の下流方向にまっすぐ進むようにするために、ベルト４の裏面（ローラー側表面）には、ベルト４の周方向に延びる凸部が設けられ、ローラー５の表面にはローラー５の周方向に延びる凹部が形成されていることが好ましい。ベルト４の裏面に設けられた凸部は、ローラー５の表面の凹部にはまるように形成される。このようにベルト４とローラー５が形成されていれば、ベルト４がローラー５により搬送される際、ベルト４がローラー５の軸方向に対してずれにくくなり、搬送路２の下流方向にまっすぐ進みやすくなる。その結果、コンベア３により粒状物が搬送路２を均一に搬送されるようになる。
【００６０】
コンベア３には、搬送路２の底面を構成しないベルト４の部分に、ベルト４の表面と接するようにブラシ６が取りつけられていることが好ましい。図１では、コンベア３の下側に、ベルト４の下面に接するようにブラシ６が取りつけられている。このようにブラシ６が取りつけられていれば、ベルト４がローラー５の回転により搬送されると、ベルト４の表面に付着した粉状物（粒状物の摩耗により生成した粉状物）がブラシ６により連続的に除去されるようになる。その結果、粉状物の吸湿等によるベルト４上への堆積物の生成が抑えられ、反応管には粒状物のみが供給されやすくなる。
【００６１】
図２に示すように、搬送路２の底面には粉状物をふるい落とす孔７が形成されていることが好ましい。粉状物が反応管に供給されると反応管の圧力損失が高まりやすくなるため、複数の反応管で圧力損失を均一に揃えることが難しくなり、反応管ごとに反応効率が変化し、反応収率の低下につながる。従って、搬送路２の底面に粉状物をふるい落とす孔７を設けることにより、反応管には粒状物のみが供給されやすくなる。粉状物をふるい落とす孔７としては、例えば、パンチングメタルを採用すればよい。粉粒物をふるい落とす孔７は、粒状物が投入部２１に導入される直前、すなわち、搬送路２の下流側に設けられることが好ましい。また、孔７は、粒状物の摩耗により生成する粉状物をふるい落とすだけでなく、粒状物の破砕により生成する破片もふるい落とすように、適度な孔径を有するように形成されていることが好ましい。図１では、粉状物をふるい落とす孔７の下方に、孔から落ちた粉状物を受ける受け皿８が設けられており、粒状物充填装置１はこのように受け皿８が設けられていることが好ましい。
【００６２】
搬送路２は、投入部２１側の端部が、投入部２１の入口に向かって幅が漸減するように形成されていることが好ましい。図２や図６〜図８では、搬送路２の投入部２１側の端部はこのように形成されている。投入部２１の下側円筒２４は、粒状物がスムーズに投入部２１から反応管に充填されるようにするために、反応管の径と同じかそれに近い径であることが好ましいが、搬送路２の幅を投入部２１の径に合わせて設定すると、搬送路２の粒状物搬送能力が十分確保できなくなり、粒状物の反応管への充填作業に多くの時間がかかりやすくなる。しかし、搬送路２の投入部２１側の端部が、投入部２１の入口に向かって幅が漸減するように形成されていれば、搬送路２の粒状物搬送量を高くすることができ、粒状物を効率的に反応管に供給できるようになる。また、搬送路２から投入部２１に粒状物をスムーズに導入できるようになる。搬送路２の最大幅は、投入部２１の上側円筒２２の内径の１．１倍以上が好ましく、１．２倍以上がより好ましく、また３．０倍以下が好ましく、２．５倍以下がより好ましい。
【実施例】
【００６３】
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はもとより下記の実施例により制限を受けるものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に包含される。
【００６４】
触媒の調製
イオン交換水５００部に硝酸コバルト３９２部、硝酸ニッケル１７２部を溶解し、溶液Ａを調製した。また、硝酸第二鉄９５部および硝酸ビスマス１３７部を６１質量％の硝酸８０部とイオン交換水３００部とからなる硝酸水溶液に溶解し、溶液Ｂを調製した。別に、加熱したイオン交換水１５００部にパラモリブデン酸アンモニウム５００部を添加し、撹拌しながら溶解し、溶液Ｃを調製した。溶液Ｃに溶液Ａと溶液Ｂを滴下し、混合し、次いで硝酸カリウム２．４部をイオン交換水４０部に溶解した水溶液を添加し、懸濁液を得た。得られた懸濁液を加熱、撹拌、蒸発乾固させ、固形物を得た。このようにして得られた固形物を１５０℃で乾燥後、１５０μｍ以下に粉砕し、得られた粉体に適量の硝酸アンモニウムとイオン交換水を加え、混練して、ペースト状物質を得た。このペースト状物質を、外径８ｍｍ、内径２ｍｍ、長さが８．８ｍｍのリング状に成型し、空気流通下、４７０℃で８時間焼成して、触媒を得た。この触媒の酸素を除く金属元素組成はＭｏ12Ｂｉ1.2Ｆｅ1Ｃｏ5.7Ｎｉ2.5Ｋ0.1であった。
【００６５】
試験例１
図１および図２に示した粒状物充填装置を用いて、上記で調製した触媒を固定床多管式反応器の反応管に充填した。粒状物充填装置のホッパーは、図３および図４に示すように、後側壁がその下方が上方より搬送路の下流側に位置するように傾斜するとともに、後側壁が水平断面Ｖ字状に形成されていた。後側壁は６２°の角度で傾斜していた。投入部は、図６に示すように、大口径を有する上側円筒の下側に小口径を有する下側円筒が軸をずらして接続され、上側円筒の軸が下側円筒の軸より搬送路からみて遠位側に位置するように形成されていた。このとき、上側円筒は内径２７ｍｍφであり、下側円筒は内径２１ｍｍφであった。固定床多管式反応器は、内径２５ｍｍ、長さ３０００ｍｍの反応管を１１，０００本備えていた。
【００６６】
粒状物充填装置は、８つの搬送路をすべて使用して、触媒を同時に８本の反応管に充填した。各ホッパーには触媒を１Ｌ入れ、対応する反応管に搬送時間３０秒で触媒を供給した。８本の反応管に触媒を充填したら、別の８本の反応管に同じように触媒を充填し、この触媒充填作業を２５回繰り返すことで、２００本の反応管に触媒を充填した。
【００６７】
試験例１では、ホッパーと投入部で触媒によるブリッジは生じなかった。反応管に触媒を充填後、反応管に充填された触媒の層長（充填層長）と反応管の圧力損失を測定した。その結果、充填層長の分布は平均充填層長の±２％の範囲であり、圧力損失の分布は平均圧力損失の±３％の範囲であった。
【００６８】
試験例２
投入部として、図７に示すように上側円筒の軸が下側円筒の軸より搬送路からみて近位側に位置するように形成された投入部を用いた以外は、試験例１と同様にして触媒を反応管に充填した。なお、投入部の上側円筒と下側円筒の内径は試験例１と同じであった。
【００６９】
試験例２では、ホッパーでブリッジは生じなかったが、投入部ではブリッジが生じそうになることがあった。しかし、棒で軽く突きながら充填を継続することにより、投入部でもブリッジは生じなかった。反応管への触媒の充填後、反応管の充填層長と圧力損失を測定した結果、充填層長の分布は平均充填層長の±３％の範囲であり、圧力損失の分布は平均圧力損失の±４％の範囲であった。
【００７０】
試験例３
投入部として、図８に示すように上側円筒の軸が下側円筒の軸より搬送路からみて左側または右側に位置するように形成された投入部を用いた以外は、試験例１と同様にして触媒を反応管に充填した。なお、投入部の上側円筒と下側円筒の内径は試験例１と同じであった。
【００７１】
試験例３では、ホッパーでブリッジは生じなかったが、投入部ではブリッジが生じそうになることがあった。しかし、棒で軽く突きながら充填を継続することにより、投入部でもブリッジは生じなかった。反応管への触媒の充填後、反応管の充填層長と圧力損失を測定した結果、充填層長の分布は平均充填層長の±２％の範囲であり、圧力損失の分布は平均圧力損失の±４％の範囲であった。
【００７２】
試験例４
ホッパーとして、図９に示すように後側壁が平面状（水平断面直線状）のホッパーを用いた以外は、試験例１と同様にして触媒を反応管に充填した。
【００７３】
試験例４では、１回目の触媒充填作業で、５つのホッパーの下側開口付近でブリッジが生じた。そこで、ヘラで触媒を突いて触媒の排出を促したが、搬送路への触媒の排出時間にばらつきが生じた。さらに合計２５回の触媒充填作業を行ったが、いずれの場合も複数のホッパーでブリッジが生じた。なお、投入部ではブリッジは生じなかった。反応管への触媒の充填後、反応管の充填層長と圧力損失を測定した結果、充填層長の分布は平均充填層長の±４％の範囲であり、圧力損失の分布は平均圧力損失の±９％の範囲であった。
【００７４】
試験例５
投入部として、図１０に示すように上側円筒の軸と下側円筒の軸が一致するように形成された投入部を用いた以外は、試験例１と同様にして触媒を反応管に充填した。なお、投入部の上側円筒と下側円筒の内径は試験例１と同じであった。
【００７５】
試験例５では、ホッパーでブリッジは生じなかったが、投入部ではブリッジが形成してしまうことがあった。投入部を棒で軽く突きながら充填を行ったが、ブリッジの形成を抑えることができなかった。そのため、一時的に搬送路のコンベアを停止し、投入部でのブリッジを取り除いた後、充填を再開することで作業を継続したが、中断のために余分の作業時間を要した。反応管への触媒の充填後、反応管の充填層長と圧力損失を測定した結果、充填層長の分布は平均充填層長の±５％の範囲であり、圧力損失の分布は平均圧力損失の±１１％の範囲であった。
【産業上の利用可能性】
【００７６】
本発明の粒状物充填装置は、固定床多管式反応器の各反応管に触媒等の粒状物を充填するのに用いることができる。
【符号の説明】
【００７７】
１： 粒状物充填装置
２： 搬送路
３： コンベア
１１： ホッパー
１２： 後側壁
１３： 前側壁
２１： 投入部
２２： 上側円筒
２４： 下側円筒
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固定床多管式反応器に触媒等の粒状物を充填するための装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、固定床多管式反応器に触媒等の粒状物を供給し、反応器の各反応管に粒状物を充填するための粒状物充填装置が知られている。例えば、特許文献１には、複数のホッパーと、各ホッパーの出側に各々設けられたトラフ状の搬送路を有し、バイブレーターによりトラフ状の搬送路を振動させることにより、粒状物が搬送路を搬送され、搬送路の先端に形成された開口から反応器の各反応管に供給される粒状物充填装置が開示されている。特許文献２には、複数のホッパーと、各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路と、各搬送路の出側に各々設けられた傾斜面のシュートを有する粒状物充填装置であって、搬送路の底面にはコンベアが備えられ、コンベアにより粒状物が搬送路を搬送され、シュートを通って反応器の各反応管に供給される粒状物充填装置が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０００−３７６２１号公報
【特許文献２】特開２００６−１４２２９７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
粒状物充填装置においては、粒状物を複数の反応管に均一に供給できることが性能として求められる。つまり、粒状物はホッパーから反応管までスムーズに運ばれることが必要とされる。しかし、粒状物充填装置では、粒状物の搬送の途中で粒状物によるブリッジが形成される場合があり、その場合、粒状物を複数の反応管に均一に供給することが困難となる。
【０００５】
本発明は前記事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、粒状物によるブリッジの形成が起こりにくく、粒状物を複数の反応管に均一に供給することができる粒状物充填装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記課題を解決することができた本発明の粒状物充填装置とは、固定床多管式反応器の各反応管に粒状物を供給する粒状物充填装置であって、並列に配置された複数のホッパーと、各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路とを有しており、ホッパーが搬送路の上流側に位置する後側壁を有し、後側壁は、その下方が上方より搬送路の下流側に位置するように傾斜しているとともに、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有しているところに特徴を有する。ホッパーの後側壁がこのように形成されていれば、粒状物は後側壁の内側面から受けるベクトルＨの垂直抗力が搬送路の下流側に位置する前側壁に向かいにくくなり、粒状物が後側壁と前側壁との間でブリッジを形成しにくくなる。その結果、粒状物がホッパーからスムーズに搬送路に供給され、粒状物が反応管に均一に供給されやすくなる。
【０００７】
ホッパーは、搬送路の下流側に位置する前側壁が略垂直に形成されていることが好ましい。このように前側壁が形成されていれば、粒状物が後側壁と前側壁との間でブリッジを形成しにくくなる。
【０００８】
後側壁は、水平断面がＶ字状またはＵ字状に形成されていることが好ましい。このように後側壁が形成されていれば、後側壁のホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分が、後側壁の水平断面において後側壁の大部分を占めることとなり、粒状物が後側壁と前側壁との間でブリッジを形成しにくくなる。
【０００９】
本発明はまた、固定床多管式反応器の各反応管に粒状物を供給する粒状物充填装置であって、並列に配置された複数のホッパーと、各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路と、各搬送路の出側に各々設けられた投入部とを有し、投入部が、大口径を有する上側円筒の下側に小口径を有する下側円筒が軸をずらして接続して形成されている粒状物充填装置を提供する。投入部がこのように形成されていれば、投入部内で粒状物の落下速度に差が生じて、投入部内で粒状物がブリッジを形成しにくくなる。その結果、粒状物が反応管に均一に供給されやすくなる。
【００１０】
投入部が、大口径を有する上側円筒の下側に小口径を有する下側円筒が軸をずらして接続して形成されている粒状物充填装置においても、ホッパーの後側壁が、その下方が上方より搬送路の下流側に位置するように傾斜しているとともに、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有していることが好ましい。
【００１１】
投入部は、上側円筒の軸が下側円筒の軸より搬送路からみて遠位側に位置することが好ましい。このように投入部が形成されていれば、粒状物が投入部内でブリッジをより形成しにくくなる。
【００１２】
搬送路の底面には粉状物をふるい落とす孔が形成されていることが好ましい。搬送路の底面に粉状物をふるい落とす孔を設けることにより、反応管には粒状物のみが供給されやすくなる。その結果、反応管の圧力損失を均一化させることが容易になる。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の粒状物充填装置は、ホッパーや投入部で粒状物によるブリッジの形成が起こりにくく、粒状物を複数の反応管に均一に供給しやすくなる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の粒状物充填装置の側面図の一例を表す。
【図２】図１に示した粒状物充填装置の上面図を表す。
【図３】図１に示した粒状物充填装置のホッパーと搬送路の一部の斜視図を表す。
【図４】図３に示したホッパーの拡大図を表す。
【図５】ホッパーの他の例を表す。
【図６】図６（ａ）は図２に示した粒状物充填装置の投入部と搬送路の一部の拡大図を表し、図６（ｂ）は、図１に示した粒状物充填装置の投入部と搬送路の一部の拡大図を表す。
【図７】図７（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図の他の例を表し、図７（ｂ）はその側面図を表す。
【図８】図８（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図の他の例を表し、図８（ｂ）はその側面図を表す。
【図９】ホッパーの参考例を表す。
【図１０】図１０（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図の参考例を表し、図１０（ｂ）はその側面図を表す。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の粒状物充填装置は、固定床多管式反応器の各反応管に粒状物を供給するものである。本発明の粒状物充填装置を用いれば、固定床多管式反応器の複数の反応管に触媒等の粒状物を等量供給することが容易になり、複数の反応管に粒状物を均一に充填しやすくなる。
【００１６】
本発明の粒状物充填装置は、一般に用いられている固定床多管式反応器を対象に粒状物を充填するのに用いることができる。固定床多管式反応器は、複数の反応管が略鉛直方向に配されていることが好ましい。固定床多管式反応器で行われる反応は特に限定されず、反応管に導入する反応原料も特に限定されない。
【００１７】
固定床多管式反応器の反応管としては、その断面形状が円形の一般的なものを用いればよい。反応管の内径は特に限定されないが、１５ｍｍ以上が好ましく、２０ｍｍ以上がより好ましく、２２ｍｍ以上がさらに好ましく、また５０ｍｍ以下が好ましく、４０ｍｍ以下がより好ましく、３８ｍｍ以下がさらに好ましい。反応管の長さは、関連機器の能力等に応じて決められるが、１ｍ〜１０ｍの範囲で適宜選定すればよい。
【００１８】
粒状物としては、触媒、不活性物質等が挙げられる。好ましくは、粒状物の少なくとも１種として、触媒が使用される。
【００１９】
触媒としては、例えば、気相接触酸化反応、アンモ酸化反応、水素化反応、脱水素反応等に用いられる粒状触媒が挙げられる。触媒としては、触媒活性成分をそのまま用いてもよく、触媒活性成分を反応に不活性な粉末状物質と混合して成型した成型触媒を用いてもよく、反応に不活性な担体に触媒活性成分を担持した担持触媒を用いてもよい。
【００２０】
不活性物質としては、触媒を固定床多管式反応器に充填するに当たり、触媒を支持するための支持体；触媒の希釈材；反応ガスの予熱層あるいは冷却層等として用いられる物質等が挙げられ、具体例としては、例えば、シリカ、アルミナ、シリカアルミナ、金属（ステンレススチール、鉄等）、シリコンカーバイト、チタニア、マグネシア、ステアタイト、陶器、磁器、各種セラミック等から形成される耐火物等が挙げられる。不活性物質とは、反応原料や目的生成物等に対して一般的に不活性な物質を意味する。
【００２１】
粒状物の形状は特に限定されず、例えば、円柱状、リング状、球状、不定形等が挙げられる。
【００２２】
粒状物の大きさは、反応管に収まる限り特に限定されないが、粒状物の粒径（ｄ）は、充填する反応管の内径（Ｄ）との関係において、比率Ｄ／ｄが２／１以上であることが好ましく、２．５／１以上であることがより好ましく、また１５／１以下であることが好ましく、１０／１以下であることがより好ましい。なお、粒状物の粒径（ｄ）とは、粒状物の形状が球状の場合はその直径を、円柱またはリング状の形状の場合は円形断面または多重円形断面の直径を、その他の形状の場合は、粒状物の任意の２点の距離の中で最長のものを意味する。さらに、粒状物の形状が円柱またはリング状の場合は、断面直径（φ）に対する高さ（ｈ：前記断面に対し垂直方向の長さ）の比ｈ／φが、０．３／１以上３／１以下の範囲となることが好ましい。
【００２３】
本発明の粒状物充填装置の構成について、図面を参照しながら説明する。なお、本発明は図面に示された実施態様に限定されるものではない。図１は粒状物充填装置の側面図を表し、図２は図１に示した粒状物充填装置の上面図を表し、図３は図１に示した粒状物充填装置のホッパーと搬送路の一部の斜視図を表す。
【００２４】
粒状物充填装置１は、並列に配置された複数のホッパー１１と、各ホッパー１１の出側に各々設けられた搬送路２を有している。粒状物は、ホッパー１１に貯留されるとともに、ホッパー１１の出口から搬送路２に供給され、搬送路２を通って各反応管に供給される。
【００２５】
ホッパー１１と搬送路２はそれぞれ複数設けられ、１つのホッパー１１に対し１つの搬送路２が対応するように設けられている。図では、ホッパーと搬送路はそれぞれ８つ設けられているが、ホッパーと搬送路の数は２つ以上であれば特に限定されない。粒状物充填装置１は、それぞれのホッパー１１から一定量の粒状物が搬送路２に供給されるとともに、搬送路２を通って各供給管に一定量の粒状物が供給される。
【００２６】
ホッパー１１は、粒状物を貯留するとともに、粒状物を各搬送路２に供給する。ホッパー１１は上側開口と下側開口を有し、上側開口から粒状物をホッパーに供給し、ホッパー内の粒状物は下側開口から落下することにより搬送路２に供給される。各下側開口の下方には、いずれかの搬送路２が設けられている。
【００２７】
ホッパー１１は複数が並列に配置されている。具体的には、複数の搬送路２に対応して、複数のホッパー１１が並列に配置されている。複数のホッパーはそれぞれ独立して配置されていてもよく、例えば、互いに離間して複数のホッパーが配置されていてもよい。しかし、図３に示すように、複数のホッパー１１は互いに隣接して配置されていることが好ましい。このとき、各ホッパー１１には、図３に示すように、搬送路２の粒状物の搬送方向（下流方向）Ｆに略平行な左右側壁１４が略垂直（略鉛直）に設けられることが好ましく、この側壁１４によって隣接するホッパー１１間が区分されることが好ましい。
【００２８】
複数のホッパー１１は互いに実質的に同一形状を有していることが好ましい。このように複数のホッパーが形成されていれば、それぞれのホッパーから一定量の粒状物が供給されやすくなる。
【００２９】
搬送路２は、ホッパー１１から供給された粒状物を各反応管に移送するための通路である。粒状物は、搬送路２の上流側から下流側に搬送され、例えば、図１および図２では粒状物は図の左側から右側に搬送される。なお、本発明において、「上流」、「下流」とは高低を表すものではなく、搬送の方向を表す。つまり、「上流側」とは搬送の始点側を表し、「下流側」とは搬送の終点側を表す。また「下流方向」とは、粒状物が搬送路を搬送される方向であり、搬送路の幅中心線が延びる方向を意味する。
【００３０】
搬送路２は、ホッパー１１の出口（下側開口）と反応管とを繋ぐように設けられる。すなわち、各搬送路２は、いずれかのホッパー１１の出口（下側開口）の下方に設けられるとともに、いずれかの反応管の上方に設けられる。搬送路２は、図３に示すように樋状に形成されることが好ましく、その結果、粒状物が搬送路２を好適に搬送されるようになる。また、各搬送路２は、反応管の内径以上の幅を有していることが好ましい。
【００３１】
搬送路２にはコンベア等の搬送手段が設けられていることが好ましい。図１では、搬送路２の底面がコンベア３となっており、コンベア３のベルト４面が略水平に設けられている。なお図１では、コンベア３は搬送路２の上流側に設けられ、それ以降は、搬送路２は下流側が下方に傾斜して設けられている。つまり、図１では、粒状物は、ホッパー１１から供給され搬送路２の途中まではコンベア３で下流側に搬送され、それ以降は、自然流下によりさらに下流側に搬送されている。なお、搬送手段はコンベアに限定されず、例えば、バイブレーターにより搬送路が振動することによって粒状物が下流側に搬送されてもよい。また、搬送路は略水平に設けられても、下流側が上方または下方に傾斜して設けられていてもよい。
【００３２】
搬送路２は複数が並列に配置されている。図に示すように、各搬送路は直線状に延びていることが好ましく、さらに、それぞれの搬送路が互いに平行に配されていることが好ましい。なお、それぞれの搬送路は互いに非平行に配されてもよく、例えば搬送路が放射状に配されていてもよい。
【００３３】
ところで、粒状物充填装置においては、粒状物を複数の反応管に均一に供給できることが性能として求められる。つまり、粒状物はホッパーから反応管までスムーズに運ばれることが必要とされる。しかし、粒状物充填装置では、ホッパー内や、搬送路から反応管に供給される接続部分で、粒状物によるブリッジが形成されやすく、その結果、粒状物がホッパー内や前記接続部分で詰まるおそれがある。
【００３４】
そこで本発明の粒状物充填装置では、ホッパーの形状や搬送路と反応管との接続部分の形状を工夫することにより、粒状物によるブリッジの形成を抑制し、粒状物の詰まりを起こりにくくしている。
【００３５】
ホッパーの形状について説明する。ホッパー１１は、搬送路２の上流側に位置する後側壁１２を有し、後側壁１２は、その下方が上方より搬送路２の下流側に位置するように傾斜している。ホッパー１１の後側壁１２が、下方が上方より搬送路２の下流側に位置するように傾斜して設けられていれば、粒状物が搬送路２を下流側に搬送されると、後側壁１２を伝って粒状物が搬送路２にスムーズに供給されやすくなる。このとき、後側壁１２は粒状物の安息角より大きな傾斜角となるように形成されていることが好ましい。
【００３６】
しかし、ホッパー１１の後側壁１２が上記のように傾斜して設けられていると、粒状物が後側壁１２上でホッパー１１の下部に押し込まれる形となり、その結果、粒状物がホッパー１１内でブリッジを形成しやすくなる。このとき、後側壁１２の内側面の法線ベクトルの搬送路２への投影ベクトルが搬送路２の下流方向に対し平行となるように、後側壁１２が設けられていると、粒状物はブリッジを形成しやすくなる。このことは次のように説明されると考えられる。
【００３７】
図９には、図３に示した粒状物充填装置のホッパーにおいて、後側壁が平面状、すなわち後側壁の内側面の法線ベクトルの搬送路への投影ベクトルが搬送路の下流方向に対し平行となるように後側壁が設けられたホッパーを示した。図９には、搬送路と平行な平面Ｐ上に載せられたホッパーが１つ示されている。ホッパー１１の後側壁１２は、ホッパー１１内部に向かう法線ベクトルＨの平面Ｐへの投影ベクトルＬが、搬送路の下流方向Ｆに対して平行となっている。このとき、粒状物は後側壁１２の内側面からベクトルＨの垂直抗力を受けるが、ベクトルＨの平面Ｐへの投影ベクトルＬが搬送路の下流方向Ｆに対し平行となるように後側壁１２が設けられていると、粒状物は搬送路の下流方向Ｆに沿ってホッパー１１内でブリッジを形成しやすくなる。すなわち、粒状物は、ホッパー１１の後側壁１２と前側壁１３との間でブリッジを形成しやすくなる。なお、前側壁１３とは、搬送路の下流側に位置するホッパーの側壁を意味する。
【００３８】
そこで本発明の粒状物充填装置では、ホッパーの後側壁を、下方が上方よりも搬送路の下流側に位置するように傾斜するように設けるとともに、後側壁が、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有するように形成している。これについて、図４を用いて説明する。
【００３９】
図４には、図３に示した粒状物充填装置１のホッパー１１を抜き出して示した。図４には、搬送路２と平行な平面Ｐ上に載せられたホッパー１１が１つ示されている。図４では、ホッパー１１の後側壁１２の内側面が水平断面Ｖ字状に形成されている。後側壁１２は、水平断面がＶ字状を形成するように２つの平面から構成され、各平面のホッパー１１内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが、搬送路の下流方向Ｆに対し非平行となっている。このように後側壁１２が形成されていれば、粒状物は後側壁１２の内側面から受けるベクトルＨの垂直抗力が前側壁１３に向かいにくくなり、粒状物が後側壁１２と前側壁１３との間でブリッジを形成しにくくなる。その結果、粒状物がホッパー１１からスムーズに搬送路２に供給され、粒状物が反応管に均一に供給されやすくなる。なお、Ｖ字状とは、断面が左右対称のＶ字状に限らず、断面が左右非対称のＶ字状も含まれる。すなわち、Ｖ字状とは、断面が２つの直線の組み合わせにより形成される任意の形状であればよい。
【００４０】
図５には、本発明の粒状物充填装置に備えられるホッパーの他の例を示した。図５（ａ）には、後側壁１２の内側面に、水平断面で底部が切り取られたＶ字状に形成されたホッパー１１を示した。図５（ａ）のホッパーでは、後側壁１２は、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが、搬送路の下流方向に対して非平行となる部分１２ａと平行となる部分１２ｂとを有している。このように、ホッパー１１の後側壁１２は、投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分が全てを占めていなくてもよく、後側壁１２の一部のみが、投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となるように形成されていればよい。
【００４１】
図５（ｂ）には、後側壁１２の内側面に水平断面でＵ字状に形成されたホッパーを示した。図５（ｂ）のホッパーにおいても、後側壁１２が、ホッパー１１内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有している。なお、Ｕ字状とは、断面形状において底部が曲線状に形成された形状であればよく、例えば、断面形状の一部が曲線に加え直線で構成されていてもよく、断面形状が左右対称であっても左右非対称であってもよい。
【００４２】
ホッパーの後側壁１２において、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが搬送路の下流方向に対して非平行となる部分１２ａ（以下、「非平行部分」と称する場合がある）は、少なくとも後側壁の下側端部に形成されていることが好ましい。具体的には、非平行部分１２ａは、後側壁１２の下側端１２Ｌを始点として、後側壁１２の下側端１２Ｌから上側端１２Ｕに至る１／３以上の部分に形成されることが好ましく、１／２以上の部分に形成されることがより好ましく、後側壁１２の下側端１２Ｌから上側端１２Ｕまで形成されることがさらに好ましい。このように非平行部分１２ａが形成されていれば、粒状物がホッパー内でブリッジを形成することなく、粒状物がホッパーの下側開口から好適に排出されやすくなる。
【００４３】
非平行部分１２ａは、後側壁１２の水平断面において内側面の１／２以上を占めるように後側壁１２に形成されることが好ましい。より好ましくは、非平行部分１２ａは、後側壁１２の水平断面において内側面の２／３以上を占め、さらに好ましくは３／４以上を占める。例えば、図４に示すように後側壁が水平断面Ｖ字状に形成されたり、図５（ｂ）に示すように後側壁が水平断面Ｕ字状に形成されていると、非平行部分が後側壁の水平断面において内側面の大部分（あるいは実質的に全体）を占めており、このように非平行部分が形成される態様は特に好ましい。また、後側壁の水平断面において内側面の前記所定割合を占める非平行部分が、上記に説明したように、少なくとも後側壁の下側端部に形成されていることが好ましい。
【００４４】
非平行部分は、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの搬送路への投影ベクトルＬが前側壁の搬送路へ投影と交わらない部分であることが好ましい。なお、法線ベクトルＨは後側壁１２の内側面を始点とし、長さは無限長と見なされる。このように非平行部分が規定されれば、粒状物が後側壁と前側壁との間でブリッジをより形成しにくくなる。
【００４５】
一方、ホッパーの前側壁１３の形状は特に限定されない。例えば、前側壁１３は、その下方が上方より搬送路２の上流側に位置するように傾斜して設けられてもよく、さらに後側壁１２と同様に非平行部分を有していてもよい。しかし、図１〜図５に示すように、前側壁１３は略垂直に形成されていることが好ましい。なお、略垂直とは水平面を基準とするものであり、略鉛直を意味する。このように前側壁１３が形成されていれば、粒状物が後側壁１２と前側壁１３との間でブリッジを形成しにくくなる。
【００４６】
前側壁には、下側端の高さを調整できるようにゲートが設けられていることが好ましい。前側壁の下側端の高さを調整することにより、ホッパーから搬送路に供給される粒状物の量を調整することができる。
【００４７】
次に、搬送路と反応管との接続部分の形状について説明する。図１に示すように、各搬送路２の出側には、各々投入部２１が設けられている。投入部２１は、搬送路２で搬送された粒状物を各反応管に導入するために設けられる。投入部２１は、図１に示すように、上側端部が搬送路２の下側に接続して設けられることが好ましく、投入部２１の下側端部は反応管に直接接続するか、ホース等を介して反応管に接続していることが好ましい。
【００４８】
ところで、投入部２１が単なる円筒形状であったり、円錐や四角錐の先端に円筒が繋がった形状である場合、投入部２１内で粒状物がブリッジを形成して、粒状物が投入部２１で詰まりやすくなる。そこで本発明の粒状物充填装置１では、投入部２１の形状を工夫して、投入部２１で粒状物が詰まりにくくしている。これについて、図６を用いて説明する。
【００４９】
図６（ａ）には、図２の粒状物充填装置１の投入部２１と搬送路２の一部の拡大図を示し、図６（ｂ）には、図１の粒状物充填装置１の投入部２１と搬送路２の一部の拡大図を示した。すなわち、図６（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図を表し、図６（ｂ）はその側面図を表す。
【００５０】
投入部２１は、大口径を有する上側円筒２２の下側に小口径を有する下側円筒２４が軸をずらして接続して形成されている。このように投入部２１が形成されていれば、投入部２１内で粒状物の落下速度に差が生じて、投入部２１内で粒状物がブリッジを形成しにくくなると考えられる。すなわち、供給路２から投入部２１に入った粒状物は、一部は上側円筒２２から下側円筒２４に直接落下し落下速度が速くなるのに対し、他部は上側円筒２２から下側円筒２４に落下する際にその間の接続部２６に当たって落下速度が遅くなるため、この落下速度の差により粒状物の投入２１部内でのブリッジの形成が抑えられると考えられる。その結果、粒状物は反応管に連続的に供給され、粒状物が反応管に均一に充填されやすくなる。
【００５１】
図６では、上側円筒２２の軸２３が下側円筒２４の軸２５より搬送路２からみて遠位側に位置している。このように投入部２１が形成されていれば、粒状物が投入部２１内でブリッジをより形成しにくくなる。その理由は明確ではないが、次のように考えられる。すなわち、供給路２から投入部２１に粒状物が運ばれる際、搬送の勢いにより、投入部２１には搬送路２からみて遠位側ほど粒状物が多く導入されやすくなる。このとき、上側円筒２２の軸２３が下側円筒２４の軸２５より搬送路２からみて遠位側に位置していれば、遠位側により多く導入された粒状物が接続部２６に当たって落下の流れが分散し、粒状物が投入部２１内でブリッジを形成しにくくなると考えられる。
【００５２】
なお、投入部２１は、上側円筒２２に下側円筒２４が軸をずらして接続していて形成されていれば、上側円筒２２の軸２３が下側円筒２４の軸２５より搬送路２からみて遠位側に必ずしも位置している必要はない。例えば、図７に示すように（図７（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図の他の例を表し、図７（ｂ）はその側面図を表す）、上側円筒２２の軸２３が下側円筒２４の軸２５より搬送路２からみて近位側に位置していてもよく、図８に示すように（図８（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図の他の例を表し、図８（ｂ）はその側面図を表す）、上側円筒２２の軸２３が下側円筒２４の軸２５より搬送路２からみて左側または右側に位置してもよい。図７や図８に示した投入部２１でも、粒状物によるブリッジ形成抑制効果が得られる。
【００５３】
参考例として、図１０には、大口径を有する上側円筒２２と小口径を有する下側円筒２４が軸が一致するように接続して形成された投入部を示すが（図１０（ａ）は投入部と搬送路の一部の上面図の参考例を表し、図１０（ｂ）はその側面図を表す）、この場合、供給路２から投入部２１に導入された粒状物は、多くが上側円筒２２と下側円筒２４の間の接続部２６に当たりやすくなる。従って、投入部２１内で粒状物が互いにほぼ同じ速度で落下しやすくなり、投入部２１内で粒状物がブリッジを形成しやすくなる。特に、粒状物は、接続部２６を基盤としてブリッジを形成しやすくなる。
【００５４】
投入部２１のより好適な態様について説明する。図６〜図８に示すように、上側円筒２２と下側円筒２４の間の接続部２６は、断面径が下方に漸減していることが好ましい。このように投入部２１が形成されていれば、粒状物が投入部２１内を落下する際、接続部２６で粒状物が留まりにくくなり、粒状物が投入部２１内でブリッジを形成しにくくなる。このとき接続部２６は、上側円筒２２と下側円筒２４の両軸２３，２５を含む断面において、それぞれの軸２３，２５に対する最大角度が２°〜４０°の範囲（より好ましくは５°〜３０°の範囲）となるように形成されていることが好ましい。
【００５５】
上側円筒２２の内径は下側円筒２４の内径の１．１倍以上が好ましく、１．２倍以上がより好ましく、また２．５倍以下が好ましく、２．０倍以下がより好ましい。上側円筒２２の内径が下側円筒２４の内径の１．１倍以上であれば、粒状物が投入部２１内を落下する際、粒状物が接続部２６に当たりやすくなり、粒状物が投入部２１内でブリッジを形成しにくくなる。上側円筒２２の内径が下側円筒２４の内径の２．５倍以下であれば、粒状物が投入部２１内を落下する際、粒状物が接続部２６に留まりにくくなり、粒状物が投入部２１内でブリッジを形成しにくくなる。
【００５６】
上側円筒２２と下側円筒２４は次のように位置していることが好ましい。すなわち、上側円筒と下側円筒の軸間距離Ｘは、上側円筒の半径ＲUと下側円筒の半径ＲDの差ＲU−ＲDの０．５倍以上であることが好ましく、０．７倍以上であることがより好ましく、０．９倍以上であることがさらに好ましく、ＲU−ＲDと実質的に等しいことが特に好ましい。なお、上側円筒と下側円筒の軸間距離ＸがＲU−ＲDと等しい場合は、上側円筒と下側円筒の軸に垂直な面に対し、下側円筒の投射円が上側円筒の投射円に対し内接することとなる。
【００５７】
以上のように、本発明の粒状物充填装置では、ホッパーの形状や投入部の形状を工夫することにより、粒状物によるブリッジの形成を抑制し、粒状物の詰まりを起こりにくくしている。本発明の粒状物充填装置は、上記ホッパーと上記投入部の少なくとも１つを備えていればよく、それにより粒状物によるブリッジの形成が抑制され、粒状物を複数の反応管に均一に供給しやすくなる。
【００５８】
次に、本発明の粒状物充填装置において、搬送路の好適な態様について説明する。
【００５９】
搬送路２の底面がコンベア３により構成されている場合、コンベア３は、無限軌道のベルト４が少なくとも２つのローラー５により支持されて構成され、ベルト４はローラー５の回転により搬送される。このとき、ベルト４が蛇行することなく搬送路２の下流方向にまっすぐ進むようにするために、ベルト４の裏面（ローラー側表面）には、ベルト４の周方向に延びる凸部が設けられ、ローラー５の表面にはローラー５の周方向に延びる凹部が形成されていることが好ましい。ベルト４の裏面に設けられた凸部は、ローラー５の表面の凹部にはまるように形成される。このようにベルト４とローラー５が形成されていれば、ベルト４がローラー５により搬送される際、ベルト４がローラー５の軸方向に対してずれにくくなり、搬送路２の下流方向にまっすぐ進みやすくなる。その結果、コンベア３により粒状物が搬送路２を均一に搬送されるようになる。
【００６０】
コンベア３には、搬送路２の底面を構成しないベルト４の部分に、ベルト４の表面と接するようにブラシ６が取りつけられていることが好ましい。図１では、コンベア３の下側に、ベルト４の下面に接するようにブラシ６が取りつけられている。このようにブラシ６が取りつけられていれば、ベルト４がローラー５の回転により搬送されると、ベルト４の表面に付着した粉状物（粒状物の摩耗により生成した粉状物）がブラシ６により連続的に除去されるようになる。その結果、粉状物の吸湿等によるベルト４上への堆積物の生成が抑えられ、反応管には粒状物のみが供給されやすくなる。
【００６１】
図２に示すように、搬送路２の底面には粉状物をふるい落とす孔７が形成されていることが好ましい。粉状物が反応管に供給されると反応管の圧力損失が高まりやすくなるため、複数の反応管で圧力損失を均一に揃えることが難しくなり、反応管ごとに反応効率が変化し、反応収率の低下につながる。従って、搬送路２の底面に粉状物をふるい落とす孔７を設けることにより、反応管には粒状物のみが供給されやすくなる。粉状物をふるい落とす孔７としては、例えば、パンチングメタルを採用すればよい。粉粒物をふるい落とす孔７は、粒状物が投入部２１に導入される直前、すなわち、搬送路２の下流側に設けられることが好ましい。また、孔７は、粒状物の摩耗により生成する粉状物をふるい落とすだけでなく、粒状物の破砕により生成する破片もふるい落とすように、適度な孔径を有するように形成されていることが好ましい。図１では、粉状物をふるい落とす孔７の下方に、孔から落ちた粉状物を受ける受け皿８が設けられており、粒状物充填装置１はこのように受け皿８が設けられていることが好ましい。
【００６２】
搬送路２は、投入部２１側の端部が、投入部２１の入口に向かって幅が漸減するように形成されていることが好ましい。図２や図６〜図８では、搬送路２の投入部２１側の端部はこのように形成されている。投入部２１の下側円筒２４は、粒状物がスムーズに投入部２１から反応管に充填されるようにするために、反応管の径と同じかそれに近い径であることが好ましいが、搬送路２の幅を投入部２１の径に合わせて設定すると、搬送路２の粒状物搬送能力が十分確保できなくなり、粒状物の反応管への充填作業に多くの時間がかかりやすくなる。しかし、搬送路２の投入部２１側の端部が、投入部２１の入口に向かって幅が漸減するように形成されていれば、搬送路２の粒状物搬送量を高くすることができ、粒状物を効率的に反応管に供給できるようになる。また、搬送路２から投入部２１に粒状物をスムーズに導入できるようになる。搬送路２の最大幅は、投入部２１の上側円筒２２の内径の１．１倍以上が好ましく、１．２倍以上がより好ましく、また３．０倍以下が好ましく、２．５倍以下がより好ましい。
【実施例】
【００６３】
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はもとより下記の実施例により制限を受けるものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に包含される。
【００６４】
触媒の調製
イオン交換水５００部に硝酸コバルト３９２部、硝酸ニッケル１７２部を溶解し、溶液Ａを調製した。また、硝酸第二鉄９５部および硝酸ビスマス１３７部を６１質量％の硝酸８０部とイオン交換水３００部とからなる硝酸水溶液に溶解し、溶液Ｂを調製した。別に、加熱したイオン交換水１５００部にパラモリブデン酸アンモニウム５００部を添加し、撹拌しながら溶解し、溶液Ｃを調製した。溶液Ｃに溶液Ａと溶液Ｂを滴下し、混合し、次いで硝酸カリウム２．４部をイオン交換水４０部に溶解した水溶液を添加し、懸濁液を得た。得られた懸濁液を加熱、撹拌、蒸発乾固させ、固形物を得た。このようにして得られた固形物を１５０℃で乾燥後、１５０μｍ以下に粉砕し、得られた粉体に適量の硝酸アンモニウムとイオン交換水を加え、混練して、ペースト状物質を得た。このペースト状物質を、外径８ｍｍ、内径２ｍｍ、長さが８．８ｍｍのリング状に成型し、空気流通下、４７０℃で８時間焼成して、触媒を得た。この触媒の酸素を除く金属元素組成はＭｏ12Ｂｉ1.2Ｆｅ1Ｃｏ5.7Ｎｉ2.5Ｋ0.1であった。
【００６５】
試験例１
図１および図２に示した粒状物充填装置を用いて、上記で調製した触媒を固定床多管式反応器の反応管に充填した。粒状物充填装置のホッパーは、図３および図４に示すように、後側壁がその下方が上方より搬送路の下流側に位置するように傾斜するとともに、後側壁が水平断面Ｖ字状に形成されていた。後側壁は６２°の角度で傾斜していた。投入部は、図６に示すように、大口径を有する上側円筒の下側に小口径を有する下側円筒が軸をずらして接続され、上側円筒の軸が下側円筒の軸より搬送路からみて遠位側に位置するように形成されていた。このとき、上側円筒は内径２７ｍｍφであり、下側円筒は内径２１ｍｍφであった。固定床多管式反応器は、内径２５ｍｍ、長さ３０００ｍｍの反応管を１１，０００本備えていた。
【００６６】
粒状物充填装置は、８つの搬送路をすべて使用して、触媒を同時に８本の反応管に充填した。各ホッパーには触媒を１Ｌ入れ、対応する反応管に搬送時間３０秒で触媒を供給した。８本の反応管に触媒を充填したら、別の８本の反応管に同じように触媒を充填し、この触媒充填作業を２５回繰り返すことで、２００本の反応管に触媒を充填した。
【００６７】
試験例１では、ホッパーと投入部で触媒によるブリッジは生じなかった。反応管に触媒を充填後、反応管に充填された触媒の層長（充填層長）と反応管の圧力損失を測定した。その結果、充填層長の分布は平均充填層長の±２％の範囲であり、圧力損失の分布は平均圧力損失の±３％の範囲であった。
【００６８】
試験例２
投入部として、図７に示すように上側円筒の軸が下側円筒の軸より搬送路からみて近位側に位置するように形成された投入部を用いた以外は、試験例１と同様にして触媒を反応管に充填した。なお、投入部の上側円筒と下側円筒の内径は試験例１と同じであった。
【００６９】
試験例２では、ホッパーでブリッジは生じなかったが、投入部ではブリッジが生じそうになることがあった。しかし、棒で軽く突きながら充填を継続することにより、投入部でもブリッジは生じなかった。反応管への触媒の充填後、反応管の充填層長と圧力損失を測定した結果、充填層長の分布は平均充填層長の±３％の範囲であり、圧力損失の分布は平均圧力損失の±４％の範囲であった。
【００７０】
試験例３
投入部として、図８に示すように上側円筒の軸が下側円筒の軸より搬送路からみて左側または右側に位置するように形成された投入部を用いた以外は、試験例１と同様にして触媒を反応管に充填した。なお、投入部の上側円筒と下側円筒の内径は試験例１と同じであった。
【００７１】
試験例３では、ホッパーでブリッジは生じなかったが、投入部ではブリッジが生じそうになることがあった。しかし、棒で軽く突きながら充填を継続することにより、投入部でもブリッジは生じなかった。反応管への触媒の充填後、反応管の充填層長と圧力損失を測定した結果、充填層長の分布は平均充填層長の±２％の範囲であり、圧力損失の分布は平均圧力損失の±４％の範囲であった。
【００７２】
試験例４
ホッパーとして、図９に示すように後側壁が平面状（水平断面直線状）のホッパーを用いた以外は、試験例１と同様にして触媒を反応管に充填した。
【００７３】
試験例４では、１回目の触媒充填作業で、５つのホッパーの下側開口付近でブリッジが生じた。そこで、ヘラで触媒を突いて触媒の排出を促したが、搬送路への触媒の排出時間にばらつきが生じた。さらに合計２５回の触媒充填作業を行ったが、いずれの場合も複数のホッパーでブリッジが生じた。なお、投入部ではブリッジは生じなかった。反応管への触媒の充填後、反応管の充填層長と圧力損失を測定した結果、充填層長の分布は平均充填層長の±４％の範囲であり、圧力損失の分布は平均圧力損失の±９％の範囲であった。
【００７４】
試験例５
投入部として、図１０に示すように上側円筒の軸と下側円筒の軸が一致するように形成された投入部を用いた以外は、試験例１と同様にして触媒を反応管に充填した。なお、投入部の上側円筒と下側円筒の内径は試験例１と同じであった。
【００７５】
試験例５では、ホッパーでブリッジは生じなかったが、投入部ではブリッジが形成してしまうことがあった。投入部を棒で軽く突きながら充填を行ったが、ブリッジの形成を抑えることができなかった。そのため、一時的に搬送路のコンベアを停止し、投入部でのブリッジを取り除いた後、充填を再開することで作業を継続したが、中断のために余分の作業時間を要した。反応管への触媒の充填後、反応管の充填層長と圧力損失を測定した結果、充填層長の分布は平均充填層長の±５％の範囲であり、圧力損失の分布は平均圧力損失の±１１％の範囲であった。
【産業上の利用可能性】
【００７６】
本発明の粒状物充填装置は、固定床多管式反応器の各反応管に触媒等の粒状物を充填するのに用いることができる。
【符号の説明】
【００７７】
１： 粒状物充填装置
２： 搬送路
３： コンベア
１１： ホッパー
１２： 後側壁
１３： 前側壁
２１： 投入部
２２： 上側円筒
２４： 下側円筒
【特許請求の範囲】
【請求項１】
固定床多管式反応器の各反応管に粒状物を供給する粒状物充填装置であって、
並列に配置された複数のホッパーと、
各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路とを有しており、
前記ホッパーは前記搬送路の上流側に位置する後側壁を有し、後側壁は、その下方が上方より前記搬送路の下流側に位置するように傾斜しているとともに、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの前記搬送路への投影ベクトルＬが前記搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有していることを特徴とする粒状物充填装置。
【請求項２】
前記ホッパーは、前記搬送路の下流側に位置する前側壁が略垂直に形成されている請求項１に記載の粒状物充填装置。
【請求項３】
前記後側壁は、水平断面がＶ字状またはＵ字状に形成されている請求項１または２に記載の粒状物充填装置。
【請求項４】
固定床多管式反応器の各反応管に粒状物を供給する粒状物充填装置であって、
並列に配置された複数のホッパーと、
各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路と、
各搬送路の出側に各々設けられた投入部とを有し、
前記投入部は、大口径を有する上側円筒の下側に小口径を有する下側円筒が軸をずらして接続して形成されていることを特徴とする粒状物充填装置。
【請求項５】
前記ホッパーは前記搬送路の上流側に位置する後側壁を有し、後側壁は、その下方が上方より前記搬送路の下流側に位置するように傾斜しているとともに、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの前記搬送路への投影ベクトルＬが前記搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有している請求項４に記載の粒状物充填装置。
【請求項６】
上側円筒の軸が下側円筒の軸より前記搬送路からみて遠位側に位置する請求項４または５に記載の粒状物充填装置。
【請求項７】
前記搬送路の底面には粉状物をふるい落とす孔が形成されている請求項４〜６のいずれか一項に記載の粒状物充填装置。
【請求項１】
固定床多管式反応器の各反応管に粒状物を供給する粒状物充填装置であって、
並列に配置された複数のホッパーと、
各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路とを有しており、
前記ホッパーは前記搬送路の上流側に位置する後側壁を有し、後側壁は、その下方が上方より前記搬送路の下流側に位置するように傾斜しているとともに、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの前記搬送路への投影ベクトルＬが前記搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有していることを特徴とする粒状物充填装置。
【請求項２】
前記ホッパーは、前記搬送路の下流側に位置する前側壁が略垂直に形成されている請求項１に記載の粒状物充填装置。
【請求項３】
前記後側壁は、水平断面がＶ字状またはＵ字状に形成されている請求項１または２に記載の粒状物充填装置。
【請求項４】
固定床多管式反応器の各反応管に粒状物を供給する粒状物充填装置であって、
並列に配置された複数のホッパーと、
各ホッパーの出側に各々設けられた搬送路と、
各搬送路の出側に各々設けられた投入部とを有し、
前記投入部は、大口径を有する上側円筒の下側に小口径を有する下側円筒が軸をずらして接続して形成されていることを特徴とする粒状物充填装置。
【請求項５】
前記ホッパーは前記搬送路の上流側に位置する後側壁を有し、後側壁は、その下方が上方より前記搬送路の下流側に位置するように傾斜しているとともに、ホッパー内部に向かう法線ベクトルＨの前記搬送路への投影ベクトルＬが前記搬送路の下流方向に対して非平行となる部分を有している請求項４に記載の粒状物充填装置。
【請求項６】
上側円筒の軸が下側円筒の軸より前記搬送路からみて遠位側に位置する請求項４または５に記載の粒状物充填装置。
【請求項７】
前記搬送路の底面には粉状物をふるい落とす孔が形成されている請求項４〜６のいずれか一項に記載の粒状物充填装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【公開番号】特開２０１３−８１８９８（Ｐ２０１３−８１８９８Ａ）
【公開日】平成２５年５月９日（２０１３．５．９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−２２３４４９（Ｐ２０１１−２２３４４９）
【出願日】平成２３年１０月７日（２０１１．１０．７）
【出願人】（０００００４６２８）株式会社日本触媒 (2,292)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２５年５月９日（２０１３．５．９）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年１０月７日（２０１１．１０．７）
【出願人】（０００００４６２８）株式会社日本触媒 (2,292)
【Ｆターム（参考）】
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