ゴキブリの駆除方法
【課題】少ない処理回数であっても長期間にわたりゴキブリの駆除効果が持続するゴキブリの駆除方法を提供する。
【解決手段】ハイドロプレンと殺虫剤を併用したトータルリリース型製剤を用いるゴキブリの駆除方法であって、前記トータルリリース型製剤によりハイドロプレンと殺虫剤を所定空間に複数回処理し、初回の処理後、初回の処理時から起算して２０〜５０日の間に次回以降の処理を少なくとも１回以上するゴキブリの駆除方法。
【解決手段】ハイドロプレンと殺虫剤を併用したトータルリリース型製剤を用いるゴキブリの駆除方法であって、前記トータルリリース型製剤によりハイドロプレンと殺虫剤を所定空間に複数回処理し、初回の処理後、初回の処理時から起算して２０〜５０日の間に次回以降の処理を少なくとも１回以上するゴキブリの駆除方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ゴキブリの駆除方法に関するものであり、詳しくは、ハイドロプレンと殺虫剤を併用したトータルリリース型製剤を用いるゴキブリの駆除方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、ゴキブリの駆除方法には、ピレスロイドおよびカーバメイト等を有効成分とするトータルリリース型製剤が使用されてきた（特許文献１〜３）。しかしながら、トータルリリース型製剤による駆除方法では、すべての薬剤を一度に処理するため、駆除効果が持続しにくいという問題があった。
【０００３】
また、ピレスロイドおよびカーバメイト等を長期間使用すると、薬剤抵抗性が発達してくるという問題があった。また、薬剤抵抗性の発達により、過剰に薬剤を使用し、さらなる薬剤抵抗性の発達を助長する恐れがあるなど、安全性および経済性の問題があった。
【０００４】
一方、特許文献４には、昆虫成長阻害剤としてハイドロプレンを用いた製剤が開示されている。しかし、特許文献４では、駆除効果を得るために、継続して薬剤を加熱蒸散させる必要があり、安全性および経済性の問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００３−８９６１１号公報
【特許文献２】特開平１１−９２３１２号公報
【特許文献３】特公平１−２１８０２号公報
【特許文献４】特開平１１−３２２５０８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、上記課題を鑑みて、ゴキブリに対して薬剤抵抗性を発達させることなく、簡便な方法により、長期間にわたりゴキブリの駆除効果を発揮しうる駆除方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは鋭意研究を重ねた結果、ハイドロプレンと殺虫剤とを併用したトータルリリース型製剤をゴキブリの存在する空間内で複数回処理し、初回の処理後、初回の処理時から所定期間が経過するまでの間に、次回以降の処理を少なくとも１回以上することにより、前記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち本発明は以下のとおりである。
１．ハイドロプレンと殺虫剤を併用したトータルリリース型製剤を用いるゴキブリの駆除方法であって、前記トータルリリース型製剤によりハイドロプレンと殺虫剤を所定空間に複数回処理し、初回の処理後、初回の処理時から起算して２０〜５０日の間に次回以降の処理を少なくとも１回以上するゴキブリの駆除方法。
２．次回以降の処理を少なくとも２回以上する場合、初回の処理時から起算して２０〜５０日目に最終回の処理を行い、初回の処理と最終回の処理との間において等間隔で少なくとも１回以上の処理を行うゴキブリの駆除方法。
３．ゴキブリがチャバネゴキブリである前項１または２に記載のゴキブリの駆除方法。
４．処理空間におけるハイドロプレンの気中処理量が、日本間６〜８畳の空間に３００〜５００ｍｇである前項１〜３のいずれか１項に記載のゴキブリの駆除方法。
【発明の効果】
【０００９】
ハイドロプレンは、ゴキブリの終齢幼虫に対する成長阻害効果を有しており、終齢幼虫の幼若ホルモンとして作用し、幼虫の成虫化を妨げることができる。しかし、ハイドロプレンは、残存率が低いという問題点がある。したがって特許文献４に記載のように、当業者にとってハイドロプレンの薬効を持続させるには、例えばゴキブリのライフサイクル以上の長期間にわたってこれを散布し続ける強い動機付けがある。
【００１０】
本発明の方法は、ハイドロプレンと殺虫剤とを併用し、これらをゴキブリの存在する空間に一度に全量散布し、初回の処理時から所定期間が経過するまでの間に、次回以降の処理を少なくとも１回以上行うことを特徴としている。このことにより、ハイドロプレンを連続的に散布せずともゴキブリを長期間にわたり効率的に駆除できるということは、予想外の効果である。
【００１１】
このように本発明によれば、少ない処理回数であっても長期間にわたりゴキブリの駆除効果が持続するゴキブリの駆除方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明における加熱蒸散システムの製剤の構造の一実施形態を説明するための略断面図である。
【図２】本発明における全量噴射エアゾールシステムの製剤の構造の一実施形態を説明するための略断面図である。
【図３】参考例１においてハイドロプレンの残存率について調べた結果を示すグラフである。
【図４】実施例１におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図５】比較例１におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図６】比較例２におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図７】実施例２におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図８】実施例３におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図９】実施例４におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図１０】比較例３におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図１１】比較例４におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明をさらに詳細に説明する。
本発明は、ハイドロプレンと殺虫剤とを併用してトータルリリース型製剤とし、このトータルリリース型製剤を用いてゴキブリの存在する所定空間内で、ハイドロプレンと殺虫剤を複数回処理し、初回の処理（以下、初回処理ともいう）以後、初回の処理時から２０〜５０日の間に次回以降の処理を少なくとも１回以上行うことを特徴としている。
【００１４】
（初回処理）
本発明における初回処理は、ゴキブリの存在する所定空間内に、ハイドロプレンとハイドロプレン以外の殺虫剤とを併用してなるトータルリリース型製剤を設置し、前記空間内に前記ハイドロプレンおよび前記殺虫剤を処理する工程である。
【００１５】
ハイドロプレンとは、化学名エチル（２Ｅ，４Ｅ）−３，７，１１−トリメチル−２，４−ドデカジエノエートからなる公知の化合物である。
【００１６】
ハイドロプレン以外の殺虫剤としては、例えば、天然ピレトリン、ピレトリン、ビフェントリン、アレスリン、フタルスリン、レスメトリン、フラメトリン、ペルメトリン、フェノトリン、シフェノトリン、プラレトリン、トランスフルトリン、メトフルトリン、イミプロトリン、プロフルトリン、エンペントリンおよびエトフェンプロックス等のピレスロイド系化合物；プロポクスルおよびカルバリル等のカーバメイト系化合物；フェニトロチオン、ＤＤＶＰ等の有機リン系化合物；メトキサジアゾン等のオキサジアゾール系化合物；フィプロニル等のフェニルピラゾール系化合物；アミドフルメト等のスルホンアミド系化合物；ジノテフランおよびイミダクロプリド等のネオニコチノイド等；フィットンチッド、ハッカ油、オレンジ油、桂皮油、ベンジルアルコールおよび丁子油等の精油類；ＩＢＴＡ、ＩＢＴＥ、四級アンモニウム塩およびサリチル酸ベンジル等の殺虫・殺ダニ成分などが挙げられる。中でも、ペルメトリン、メトキサジアゾン、プロポクスルおよびシフェノトリンが好ましい。
【００１７】
本明細書において、「トータルリリース型製剤」とは、ハイドロプレンとハイドロプレン以外の殺虫剤とからなる薬剤を一回の散布ですべて使用するタイプの製剤を意味する。例えば、加熱蒸散システムおよび全量噴射エアゾールシステムが挙げられる。加熱蒸散システムとしては、例えば、燻蒸および燻煙システムが挙げられる。
【００１８】
一回の散布時間は、３０秒〜２０分間が好ましい。例えば、燻蒸システムの場合、一回の散布時間は、５〜２０分間が好ましい。また、全量噴射エアゾールシステムの場合、一回の散布時間は、３０秒〜５分間が好ましい。
【００１９】
前記製剤に代えて、ピエゾ式霧化システム等の超音波霧化システムおよびＵＬＶ（Ｕｌｔｒａ Ｌｏｗ Ｖｏｌｕｍｅ：高濃度微量散布）システムを用いてもよい。
【００２０】
以下、加熱蒸散システムおよび全量噴射エアゾールシステムに利用される形態について説明するが、本発明は下記形態に限定されるものではない。
【００２１】
図１は、本発明における加熱蒸散システムの製剤の構造の一実施形態を説明するための略断面図である。
【００２２】
図１に断面図にて示すように、加熱蒸散装置１は、有底円筒状の外容器２の内部に、円筒状で底部が略中空半球状の内容器４が配置された二重容器構造を有する。外容器２の底部には多数の通水孔が形成されており、通水孔は通水性を有する部材、例えば不織布シート３で塞がれている。
【００２３】
外容器２と内容器４の周壁との間の空間、及び不織布シート３と内容器４の底面との間の空間には酸化カルシウムからなる加水発熱剤Ａが充填されている。また、内容器４には所定濃度のハイドロプレンおよびハイドロプレン以外の殺虫剤を有効成分として含む薬剤Ｂが収容されており、その上部開口部が複数の貫通孔８を有する樹脂フィルム７で覆われている。更に、外容器２と内容器４との間の上部開口は蓋部材６で塞がれている。
【００２４】
このように構成される加熱蒸散装置１を用いるには、水Ｗを貯水した容器１０に加熱蒸散装置１ごと載置すればよい。それにより、水Ｗが不織布シート３を通じて外容器２の内部に浸透して加水発熱剤Ａと接触し、発熱が始まる。そして、加水発熱剤Ａが薬剤Ｂの蒸散温度に達すると、薬剤Ｂが樹脂フィルム７の貫通孔８を通じて外部に蒸散する。従って、使用者は、薬剤Ｂの蒸散温度に達するまでの時間内に退避行動をとることが出来る。
【００２５】
尚、加水発熱剤Ａとしては、酸化カルシウム、塩化マグネシウム、塩化アルミニウム、塩化カルシウム、酸化鉄等が使用でき、これらを適宜選択し混合することにより、薬剤Ｂの蒸散温度に達するまでの時間を調整することができる。
【００２６】
また、加熱蒸散装置１を用いる場合は、薬剤Ｂ中に、蒸散を促すために発泡剤を配合することができ、例えば、ニトロセルロース、硝酸アンモニウムおよびアゾジカルボンアミド等を用いることができる。
【００２７】
また、安定化剤や結合剤を配合してもよく、安定化剤としては、例えば、酸化亜鉛、アルコール類、塩化ベンゼトニウム、塩化ベンザルコニウム、蔗糖、塩化アルキルジアミノエチルグリシン、グルコン酸クロルヘキシジン、塩化セチルピリジニウム、ラウリル硫酸ナトリウム、デヒドロ酢酸ナトリウム、塩素化イソシアヌール酸および高度サラシ粉等を適量配合できる。
【００２８】
結合剤としては、例えば、デンプン、小麦粉およびシルク粉末等の動植物質粉末；ブドウ糖、ショ糖および乳糖等の糖類；カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロースおよびヒドロキシエチルセルロース等のセルロース；ポリエチレングリコール；これらの混合物等を適量配合できる。
【００２９】
上記以外の任意成分としては、本発明の効果を妨害するものでなければ特に限定されず、例えば、賦形剤、香料および色素等の添加剤が挙げられる。
【００３０】
本発明における薬剤Ｂは、ハイドロプレンとハイドロプレン以外の殺虫剤を併用し、さらに、有機発泡剤を混合し、必要に応じて安定化剤や結合剤等を用いて造粒した顆粒剤等からなるものである。なお、併用とは、1つの薬剤中にハイドロプレンとハイドロプレン以外の殺虫剤の両方を含有しても、ハイドロプレンを含む薬剤とハイドロプレン以外の殺虫剤を含む薬剤を混合して薬剤Ｂとしてもよい。薬剤Ｂは顆粒剤の他に、粉剤、タブレット剤、ペレット剤、ペースト剤、液剤、ゲル剤およびゾル剤として用いてもよい。
【００３１】
また、粉剤の場合は、例えば適量の溶剤を加えて液状にするなどの方法により、周囲に飛散しないようにすることが安全性や取り扱いやすい点から好ましく、粘着剤により内容器４の内部の底面に固定するなどの処理を行ってもよい。
【００３２】
内容器４の容積（薬剤Ｂが収容される空間）は、１０ｃｍ３以上であることが好ましく、３５ｃｍ３以上であることがより好ましい。また、４００ｃｍ３以下であることが好ましい。外容器２の容積（加水発熱剤Ａが充填される空間）は、８０ｃｍ３以上であることが好ましく、３５０ｃｍ３以下であることが好ましい。
【００３３】
加熱温度は２５０〜４００℃であることが好ましく、このときの加水発熱剤の含有量は４０ｇ〜４００ｇ程度とすることができる。
【００３４】
また、内容器４の底部は、半球状でも、平らでも、湾曲していても、凹凸を有していてもよい。
【００３５】
また、外容器２、内容器４の構成部材としては、例えば、上記加熱温度で使用できる耐熱性のプラスチック容器、紙容器、金属容器、セラミック容器およびガラス容器等が挙げられる。
【００３６】
図２は、本発明における全量噴射エアゾールシステムの製剤の構造の一実施形態を説明するための略断面図である。
【００３７】
図２（断面図）に示すように、全量噴射エアゾール装置２０は、エアゾール容器１１の上部の目金部１２に操作手段２１を嵌着した構成になっている。操作手段２１は、エアゾール容器１１のステムを覆うキャップ部２２と、キャップ部２２から略水平方向に延びる操作部３０とを備えている。キャップ部２２は中空の部分と中実の部分とを有し、中実部分の下端にはステム１３の上端を挿着するための挿着孔２５が穿設されている。
【００３８】
このように構成される全量噴射エアゾール装置２０を用いるには、操作手段２１の操作部３０を押し下げればよい。それにより、操作部３０と一体のキャップ部２２も押し下げられ、ステム１３が押し下げられる。そして、このステム１３の押し下げ状態を維持するために、押し下げられた状態の操作部３０を係止手段により固定する。これにより、ステム１３から連続的にエアゾール内容物が噴射され、ノズル３１を通じて一気に外部に噴射される。
【００３９】
また、全量噴射エアゾール装置２０では、所定濃度のハイドロプレンおよびハイドロプレン以外の殺虫剤を有効成分として含む薬剤は噴射剤とともにエアゾール容器１１に収容される。噴射剤としては、ジメチルエーテル、液化石油ガス（ＬＰＧ）、ｎ−ブタン、イソブタン、プロパン、イソペンタン、ｎ−ペンタン、シクロペンタン、プロピレン、ｎ−ブチレン、イソブチレン、エチルエーテル、炭酸ガス、窒素ガスおよび代替フロンガス（ＨＣＦＣ２２、１２３、１２４、４１ｂ、１４２ｂ、２２５、ＨＦＣ１２５、１３４ａ、１４３ａ、１５２ａ、１２および２２７ａなど）等を使用できる。
【００４０】
更に、薬剤は溶媒に溶解してもよく、溶媒としては、例えば、メタノール、エタノール、イソプロパノール、エチレングリコール、ジエチレングリコールモノブチルエーテルおよびエチレングリコールモノメチルエーテルなどのアルコール類、アセトン、メチルエチルケトンおよびメチルイソブチルケトンなどのケトン類、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、ミリスチン酸イソプロピルおよびエチルエーテルなどのエステル類、並びにｎ−ヘキサン、ケロシン、灯油、ｎ−ペンタン、イソペンタンおよびシクロペンタンなどの脂肪族炭化水素類等が適当であるが、これに制限されない。これらの配合比は、適宜選択される。
【００４１】
なお、本発明におけるトータルリリース型製剤には上記以外にも公知の各種添加剤を使用できる。
【００４２】
有効成分の散布量、すなわちゴキブリが存在する空間内でのハイドロプレンの気中処理量は、日本間６〜８畳の空間に１０〜２０００ｍｇが好ましく、１００〜１０００ｍｇがより好ましく、３００〜５００ｍｇが特に好ましい。この範囲内とすることにより効率よくゴキブリ駆除効果を得ることができるからである。
【００４３】
初回処理において、トータルリリース型製剤が加熱蒸散システムの製剤の場合、薬剤Ｂの全体質量が１０ｇの場合は、薬剤Ｂ中のハイドロプレンの濃度は、０．１〜２０質量％が好ましく、１〜１０質量％がさらに好ましく、３〜５質量％が特に好ましい。当該配合比を目安として、薬剤Ｂ中のハイドロプレンの濃度を上記の気中処理量となるように調整するとよい。
【００４４】
また、トータルリリース型製剤が全量エアゾールシステムの製剤の場合、製剤の全体体積が１００ｍＬの場合は、製剤中のハイドロプレン濃度は０．０１〜２．０質量／体積％（以下、ｗ／ｖ％と表す）が好ましく、０．１〜１．０ｗ／ｖ％がさらに好ましく、０．３〜０．５ｗ／ｖ％が特に好ましい。この範囲内とすることにより効率よくゴキブリ駆除効果を得ることができるからである。なお、製剤は一般的に１０〜４０ｍＬの原液と各々９０〜６０ｍＬの噴射剤が使用される。
【００４５】
また、ハイドロプレン以外の殺虫剤の気中処理量は、使用する殺虫剤の種類にもよるが、例えば日本間６〜８畳の空間に１０〜３０００ｍｇが好ましく、１００〜２０００ｍｇがより好ましく、２００〜１６００ｍｇが特に好ましい。この範囲内とすることにより効率よくゴキブリ駆除効果を得ることができるからである。
【００４６】
トータルリリース型製剤が加熱蒸散システムの製剤の場合の薬剤Ｂ中のハイドロプレン以外の殺虫剤の濃度は、薬剤Ｂの全体質量が１０ｇの場合は、０．１〜３０質量％が好ましく、１〜２０質量％がさらに好ましく、２〜１６質量％が特に好ましい。
【００４７】
本発明のゴキブリの駆除方法は、ゴキブリの駆除効果をさらに高めるという観点から、初回処理を４月〜６月に行うのが好ましい。
【００４８】
（次回以降の処理）
本発明における次回以降の処理とは、初回処理後に行う２回目以降の処理を指す。本発明の方法では、前記初回処理後、初回処理時から起算して２０〜５０日の間に、前記空間内に前記トータルリリース型製剤を設置して前記空間内に前記ハイドロプレンおよび前記殺虫剤を導入する次回以降の処理を少なくとも１回以上行う。
【００４９】
前記次回以降の処理に使用するトータルリリース型製剤は、前述の初回処理で説明したトータルリリース型製剤と同じものを使用することができる。また、初回処理に加熱蒸散システムの製剤を使用した場合でも、次回以降の処理に全量エアゾールシステムの製剤を使用しても、その逆でもよく、次回以降の処理に使用するトータルリリース型製剤は適時選択して使用することが出来る。
【００５０】
ゴキブリの幼虫は、チャバネゴキブリの場合で孵化後、成虫するまでの期間である約６０日の間に約６回脱皮するとされている（２５℃の定温下：緒方一喜、田中生男および安富和男著、１９８９年、日本環境衛生センター発行「害虫駆除シリーズ４ ゴキブリと駆除」、１８−２１頁）。
【００５１】
本発明におけるトータルリリース型製剤に含まれるハイドロプレンは、終齢幼虫、すなわち４回脱皮後ないし５回脱皮後の幼虫の幼若ホルモンとして作用し、幼虫の正常な成虫化を妨げることができる。
【００５２】
前記初回処理だけでは、孵化前の卵（卵鞘）の駆除や全ての幼虫や成虫の駆除を完璧に行なうのは通常困難である。
【００５３】
そこで本発明の方法では初回処理後、初回処理時から起算して２０〜５０日の間に、次回以降の処理を少なくとも１回以上行う。該次回以降の処理により、初回処理で駆除できなかった卵（卵鞘）から孵化した幼虫や残りの成虫等の駆除が可能となる。
【００５４】
すなわち、初回処理時から起算して２０〜５０日の間に、次回以降の処理を少なくとも１回以上行うことにより、卵（卵鞘）から孵化し、終齢幼虫となった幼虫は、ハイドロプレンにより効率的に駆除される。
【００５５】
また、前記初回処理により駆除されなかった成虫が存在する場合、次回以降の処理を行なっても、初回処理後に産卵された孵化前の卵（卵鞘）やそこから孵化した若齢幼虫の駆除ができないことになる。
【００５６】
したがって本発明では、次回以降の処理を少なくとも２回以上行うことがより好ましい。この形態によれば、初回処理後に孵化した幼虫の駆除と、初回処理で駆除できなかった成虫の駆除とを両立することにより、駆除率を向上することができる。
【００５７】
なお、次回以降の処理を少なくとも２回以上行う場合は、初回処理時から起算して２０〜５０日目に最終回の処理を行い、初回処理と最終回の処理との間で少なくとも１回以上の処理を等間隔で行うことがさらに好ましい。このことにより、駆除率をより向上することができる。ここで、「等間隔」とは、前後３日を含むものとする。
【００５８】
次回以降の処理の回数は、少ない処理回数で効率的にゴキブリ駆除を行える観点から、１〜３回であることが好ましく、１〜２回であることがより好ましい。
【００５９】
本発明の駆除方法の対象となるゴキブリとしては、例えば、チャバネゴキブリ、クロゴキブリ、ワモンゴキブリ、ヤマトゴキブリおよびトビイロゴキブリなどのゴキブリ類が挙げられる。中でも、チャバネゴキブリに対して特に有効である。
【００６０】
本発明の方法は、高い駆除効果を維持する為の観点から、定期的に繰返し実施することが好ましい。本発明の方法を実施する間隔は、２４ヶ月以内とすることが好ましく、１０〜１４ヶ月とすることがより好ましい。この範囲内とすることにより少ない薬剤処理で長期間に亘り、ゴキブリの高い駆除効果を維持でき、過剰に薬剤を使用することがなく、安全性および経済性の問題が解決されるからである。
【実施例】
【００６１】
以下、実施例により本発明を具体的に説明する。ただし本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。
【００６２】
（加熱蒸散システムの製剤の作製）
図１に記載の加熱蒸散システムの製剤を作製した。すなわち、加熱蒸散装置１は、直径５２ｍｍの有底円筒状の外容器２を備え、その底部から側部にかけて酸化カルシウムからなる加水発熱剤Ａが６５ｇ収容されている。外容器２は、底部に複数の通水部分（通水孔）を有し、通水孔は不織布シート３によって塞がれている。また、外容器２の内部には、内容器４が設けられ、その中に所定の濃度のハイドロプレンおよびハイドロプレン以外の殺虫剤を含む薬剤Ｂが収納されている。薬剤Ｂの組成は、ハイドロプレンおよびハイドロプレン以外の殺虫剤、α化デンプン２質量％、安定化剤０．１質量％を添加し、アゾジカルボンアミドを適量加えて全体を１００質量％とした。内容器４は、円筒状で底部が略中空半球状（直径３８ｍｍ）を有し、その側壁が外容器２の周壁と同心状に配置されている。
【００６３】
加熱蒸散装置１は、水Ｗ（２２ｇ）が入った容器１０に入れ、酸化カルシウムからなる加水発熱剤Ａを発熱させ（３８０℃：測定箇所は内容器４の底部中央）、薬剤Ｂを蒸散させて使用する。
【００６４】
［参考例１］
ハイドロプレンの残存率について調べた。上記で作製した加熱蒸散装置１において、有効成分としてハイドロプレン４質量％とメトキサジアゾン１６質量％を含む薬剤Ｂを設置し、縦３６０ｃｍ、横３６０ｃｍ、高さ２５０ｃｍの矩形のチャンバー内の中央で、薬剤Ｂを加熱蒸散させた。また同様に、ペルメトリンを１０質量％の濃度で含む薬剤Ｂを設置し、縦３６０ｃｍ、横３６０ｃｍ、高さ２５０ｃｍの矩形のチャンバー内の中央で、薬剤Ｂを加熱蒸散させた。
【００６５】
チャンバー内の四隅には濾紙（直径１０ｃｍ）をそれぞれ５枚（合計２０枚）、予め設置し、蒸散開始から２時間経過後に回収し、室温にて保管し、加熱蒸散から一定時間経過後、該濾紙に付着した各薬剤を抽出し、ガスクロマトグラフィーによって定量分析した（四隅それぞれから、1枚ずつ回収した計４枚の濾紙の分析結果の平均値を濾紙に付着した薬剤の量とした）。なお、回収直後（蒸散開始２時間後）に該濾紙に付着した各薬剤の量を１００％として残存率を算出した。結果を図３に示す。
【００６６】
図３に示すように、ハイドロプレンは残存率が最も低く、加熱蒸散から２４時間以内に２０％以下となり、９６時間後ではほぼ０％となった。これに対し、ペルメトリンは１６８時間後（７日後）でもほぼ１００％の残存率を示すことが分かった。
【００６７】
［実施例１］
上記で作製した加熱蒸散装置１において、４質量％のハイドロプレンおよび１６質量％のメトキサジアゾンを有効成分として含む薬剤Ｂを設置し、チャバネゴキブリの存在する試験フィールド内で、１０分間で全量を加熱蒸散させ、初回処理を行なった。
【００６８】
初回処理において、試験フィールド内のハイドロプレンおよびメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、それぞれ４００ｍｇおよび１６００ｍｇに相当する。
【００６９】
初回処理後、初回処理時から２１日の間隔を空けて、再び試験フィールド内に上記の加熱蒸散装置１を設置し、全量を加熱蒸散させ、２回目の処理を行なった。試験フィールド内のハイドロプレンおよびメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理と同一とした。
【００７０】
さらに前記の２回目の処理後、２回目の処理時から２１日の間隔を空けて、再び試験フィールド内に上記の加熱蒸散装置１を設置し、全量を加熱蒸散させ、３回目の処理を行なった。試験フィールド内のハイドロプレンおよびメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理と同一とした。
【００７１】
試験フィールド内には、試験期間中に適時、粘着トラップの設置、回収を行い、試験フィールド内のチャバネゴキブリの密度を測定できるようにした（実施例１においては初回処理時、２１日経過時、４２日経過時、６３日経過時、９８日経過時、１年経過時に測定）。なお、以下の式によりゴキブリの駆除率を求めた。結果を図４に示す。
【００７２】
ゴキブリの駆除率（％）＝（初回処理前のゴキブリ指数−駆除率測定時のゴキブリ指数）÷（初回処理前のゴキブリ指数）×１００
【００７３】
なお、試験はゴキブリ指数が１０以上であることが確認できたフィールドにて実施した（以下の実施例１、２、３、４、比較例１、２、３、４も同様にゴキブリ指数１０以上であることを確認して試験を行った）。
【００７４】
ゴキブリ指数＝（ゴキブリ捕獲総数）÷（粘着トラップ数×設置日数）
【００７５】
図４に示すように、合計３回という少ない処理回数であっても長期間にわたりゴキブリの駆除効果が持続することが分かった。特に、初回の処理時から９８日を経過した時点の駆除率が７９．１％であり、さらに初回処理時から１年後の駆除率（翌年駆除率）が９２．８％に達していた。このことから、越冬し、翌年にわたってゴキブリの駆除効果が持続していることがわかる。
【００７６】
［比較例１］
初回処理後、５６日の間隔を空けて２回目の処理を行い、さらに１５日間の間隔を空けて３回目の処理を行なったこと以外は、実施例１と同様に行った。結果を図５に示す。
【００７７】
図５に示すように、初回の処理時から５６日の間隔を空けて次回以降の処理を行った比較例１ではゴキブリの駆除効果が奏されないことが分かった。特に、初回の処理時から１００日を経過した時点の駆除率は２４．６％であり、実施例１の結果に比べて著しく悪化した。
【００７８】
［比較例２］
加熱蒸散装置１の薬剤Ｂの有効成分としてハイドロプレンを使用せず、ペルメトリンおよびメトキサジアゾンをそれぞれ１０質量％および８質量％の濃度で使用したこと以外は実施例１と同様に行った。
【００７９】
また、試験フィールド内のペルメトリンおよびメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理、２回目の処理および３回目の処理ともに、それぞれ１０００ｍｇおよび８００ｍｇに相当する。結果を図６に示す。
【００８０】
図６に示すように、薬剤Ｂの有効成分としてハイドロプレンを使用しない比較例２ではゴキブリの駆除効果が奏されないことが分かった。特に、初回処理から９８日を経過した時点の駆除率が２３．５％であり、さらに初回処理時から１年後の駆除率（翌年駆除率）は２６．１％であり、実施例１の結果に比べて著しく悪化した。
【００８１】
［実施例２］
加熱蒸散装置１の薬剤Ｂの有効成分として、４質量％のハイドロプレン、８質量％のメトキサジアゾンおよび１０質量％のペルメトリンを用いたこと以外は実施例１と同様に行った。
【００８２】
また、試験フィールド内のハイドロプレン、メトキサジアゾンおよびペルメトリンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理、２回目の処理および３回目の処理ともに、それぞれ４００ｍｇ、８００ｍｇ、１０００ｍｇに相当する。結果を図７に示す。
【００８３】
図７に示すように、薬剤Ｂの有効成分としてハイドロプレンとハイドロプレン以外の殺虫剤を併用した場合、合計３回という少ない処理回数であっても長期間にわたりゴキブリの駆除効果が持続していることが分かった。特に、初回の処理時から９８日を経過した時点の駆除率が８１．８％であり、さらに初回処理時から１年後の駆除率（翌年駆除率）が９８．９％に達した。このことから、越冬し、翌年にわたってゴキブリの駆除効果が持続していることがわかる。
【００８４】
［実施例３］
初回処理後、初回処理時から４１日の間隔を空けて２回目の処理を行い、３回目の処理を行わなかったこと以外は、実施例１と同様に行った。
【００８５】
また、試験フィールド内のハイドロプレンおよびメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理および２回目の処理ともに、それぞれ４００ｍｇおよび１６００ｍｇに相当する。結果を図８に示す。
【００８６】
図８に示すように、合計２回という少ない処理回数であっても長期間にわたりゴキブリの駆除効果が持続することが分かった。特に、初回の処理時から９４日を経過した時点の駆除率が７５．４％に達した。
【００８７】
［実施例４］
加熱蒸散装置１の薬剤Ｂの有効成分として、２質量％のプロポクスル、５質量％のｄ・ｄ−Ｔ−シフェノトリン、４質量％のハイドロプレンを用い、初回処理後、初回処理時から４６日の間隔を空けて２回目の処理を行ったこと以外は、実施例３と同様に行った。
【００８８】
また、試験フィールド内のプロポクスル、ｄ・ｄ−Ｔ−シフェノトリンおよびハイドロプレンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理および２回目の処理ともに、それぞれ２００ｍｇ、５００ｍｇおよび４００ｍｇに相当する。結果を図９に示す。
【００８９】
図９に示すように、合計２回という少ない処理回数であっても長期間にわたりゴキブリの駆除効果が持続することが分かった。特に、初回の処理時から１０２日を経過した時点の駆除率が９４．０％に達した。
【００９０】
［比較例３］
加熱蒸散装置１の薬剤Ｂの有効成分としてハイドロプレンを使用せず、メトキサジアゾンを２０質量％の濃度で使用し、初回処理後、初回処理時から４９日の間隔を空けて２回目の処理を行ったこと以外は、実施例３と同様に行った。
【００９１】
また、試験フィールド内のメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理および２回目の処理ともに、２０００ｍｇに相当する。結果を図１０に示す。
【００９２】
図１０に示すように、薬剤Ｂの有効成分としてハイドロプレンを使用しない比較例３では、合計２回の処理を施した場合でも、ゴキブリの駆除効果が奏されないことが分かった。特に、初回処理から１０９日を経過した時点の駆除率は２３．１％であり、実施例３および４の結果に比べて著しく悪化した。
【００９３】
［比較例４］
加熱蒸散装置１のフィールド内での空間あたりの設置数を２倍量として、処理回数を１回とし、２回目以降の処理を行わなかったこと以外は、実施例１と同様に行った。
【００９４】
なお、前記単回処理における試験フィールド内のハイドロプレンおよびメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、それぞれ８００ｍｇおよび３２００ｍｇに相当する。結果を図１１に示す。
【００９５】
図１１に示すように、単回処理では、実施例１と比較して２倍量のハイドロプレンを含む薬剤Ｂを用いたとしても、予想外にもゴキブリの駆除効果が奏されないことが分かった。特に、初回処理から５５日を経過した時点の駆除率は３２．４％であり、実施例１の結果に比べて著しく悪化した。
【００９６】
[製剤例１]
有効成分であるハイドロプレン４質量％およびメトキサジアゾン１６質量％に、α化デンプン２質量％、酸化亜鉛０．１質量％を添加し、アゾジカルボンアミドを適量加えて全体を１００質量％としたものを造粒して顆粒製剤を得た。顆粒製剤を薬剤として図１の容器内に充填し、本発明の加熱蒸散システムの製剤とした。
【００９７】
[製剤例２]
有効成分として、ハイドロプレン４質量％、メトキサジアゾン８質量％およびペルメトリン１０質量％を添加した以外は、製剤例１と同様にし、本発明の加熱蒸散システムの製剤とした。
【００９８】
[製剤例３]
有効成分として、ハイドロプレン４質量％、ｄ・ｄ−Ｔ シフェノトリン５質量％およびプロポクスル２質量％を添加した以外は、製剤例１と同様にし、本発明の加熱蒸散システムの製剤とした。
【００９９】
[製剤例４]
ハイドロプレン１ｗ／ｖ％、メトキサジアゾン３．３ｗ／ｖ％をジエチレングリコールモノメチルエーテル６．７ｗ／ｖ％にエタノールを加えて全量を１００ｍＬとし、原液とした。ジメチルエーテル９６容量％と液化石油ガス４容量％とを混合して噴射剤とした。原液３０容量％および噴射剤７０容量％を図２の容器内に加圧充填して、本発明の全量噴射エアゾールシステムの製剤とした。
【０１００】
[製剤例５]
有効成分として、ハイドロプレン１ｗ／ｖ％、メトキサジアゾン２ｗ／ｖ％およびペルメトリン２．５ｗ／ｖ％を添加し、ジエチレングリコールモノメチルエーテルの添加量を４．５ｗ／ｖ％とした以外は、製剤例４と同様にし、本発明の全量噴射エアゾールシステムの製剤とした。
【符号の説明】
【０１０１】
１ 加熱蒸散装置
２ 外容器
３ 不織布シート
４ 内容器
７ 樹脂フィルム
Ａ 加水発熱剤
Ｂ 薬剤
１１ エアゾール容器
１３ ステム
２０ 全量噴射エアゾール装置
２１ 操作手段
２２ キャップ部
３０ 操作部
３１ ノズル
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ゴキブリの駆除方法に関するものであり、詳しくは、ハイドロプレンと殺虫剤を併用したトータルリリース型製剤を用いるゴキブリの駆除方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、ゴキブリの駆除方法には、ピレスロイドおよびカーバメイト等を有効成分とするトータルリリース型製剤が使用されてきた（特許文献１〜３）。しかしながら、トータルリリース型製剤による駆除方法では、すべての薬剤を一度に処理するため、駆除効果が持続しにくいという問題があった。
【０００３】
また、ピレスロイドおよびカーバメイト等を長期間使用すると、薬剤抵抗性が発達してくるという問題があった。また、薬剤抵抗性の発達により、過剰に薬剤を使用し、さらなる薬剤抵抗性の発達を助長する恐れがあるなど、安全性および経済性の問題があった。
【０００４】
一方、特許文献４には、昆虫成長阻害剤としてハイドロプレンを用いた製剤が開示されている。しかし、特許文献４では、駆除効果を得るために、継続して薬剤を加熱蒸散させる必要があり、安全性および経済性の問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００３−８９６１１号公報
【特許文献２】特開平１１−９２３１２号公報
【特許文献３】特公平１−２１８０２号公報
【特許文献４】特開平１１−３２２５０８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、上記課題を鑑みて、ゴキブリに対して薬剤抵抗性を発達させることなく、簡便な方法により、長期間にわたりゴキブリの駆除効果を発揮しうる駆除方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは鋭意研究を重ねた結果、ハイドロプレンと殺虫剤とを併用したトータルリリース型製剤をゴキブリの存在する空間内で複数回処理し、初回の処理後、初回の処理時から所定期間が経過するまでの間に、次回以降の処理を少なくとも１回以上することにより、前記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち本発明は以下のとおりである。
１．ハイドロプレンと殺虫剤を併用したトータルリリース型製剤を用いるゴキブリの駆除方法であって、前記トータルリリース型製剤によりハイドロプレンと殺虫剤を所定空間に複数回処理し、初回の処理後、初回の処理時から起算して２０〜５０日の間に次回以降の処理を少なくとも１回以上するゴキブリの駆除方法。
２．次回以降の処理を少なくとも２回以上する場合、初回の処理時から起算して２０〜５０日目に最終回の処理を行い、初回の処理と最終回の処理との間において等間隔で少なくとも１回以上の処理を行うゴキブリの駆除方法。
３．ゴキブリがチャバネゴキブリである前項１または２に記載のゴキブリの駆除方法。
４．処理空間におけるハイドロプレンの気中処理量が、日本間６〜８畳の空間に３００〜５００ｍｇである前項１〜３のいずれか１項に記載のゴキブリの駆除方法。
【発明の効果】
【０００９】
ハイドロプレンは、ゴキブリの終齢幼虫に対する成長阻害効果を有しており、終齢幼虫の幼若ホルモンとして作用し、幼虫の成虫化を妨げることができる。しかし、ハイドロプレンは、残存率が低いという問題点がある。したがって特許文献４に記載のように、当業者にとってハイドロプレンの薬効を持続させるには、例えばゴキブリのライフサイクル以上の長期間にわたってこれを散布し続ける強い動機付けがある。
【００１０】
本発明の方法は、ハイドロプレンと殺虫剤とを併用し、これらをゴキブリの存在する空間に一度に全量散布し、初回の処理時から所定期間が経過するまでの間に、次回以降の処理を少なくとも１回以上行うことを特徴としている。このことにより、ハイドロプレンを連続的に散布せずともゴキブリを長期間にわたり効率的に駆除できるということは、予想外の効果である。
【００１１】
このように本発明によれば、少ない処理回数であっても長期間にわたりゴキブリの駆除効果が持続するゴキブリの駆除方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明における加熱蒸散システムの製剤の構造の一実施形態を説明するための略断面図である。
【図２】本発明における全量噴射エアゾールシステムの製剤の構造の一実施形態を説明するための略断面図である。
【図３】参考例１においてハイドロプレンの残存率について調べた結果を示すグラフである。
【図４】実施例１におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図５】比較例１におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図６】比較例２におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図７】実施例２におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図８】実施例３におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図９】実施例４におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図１０】比較例３におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【図１１】比較例４におけるゴキブリの駆除率を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明をさらに詳細に説明する。
本発明は、ハイドロプレンと殺虫剤とを併用してトータルリリース型製剤とし、このトータルリリース型製剤を用いてゴキブリの存在する所定空間内で、ハイドロプレンと殺虫剤を複数回処理し、初回の処理（以下、初回処理ともいう）以後、初回の処理時から２０〜５０日の間に次回以降の処理を少なくとも１回以上行うことを特徴としている。
【００１４】
（初回処理）
本発明における初回処理は、ゴキブリの存在する所定空間内に、ハイドロプレンとハイドロプレン以外の殺虫剤とを併用してなるトータルリリース型製剤を設置し、前記空間内に前記ハイドロプレンおよび前記殺虫剤を処理する工程である。
【００１５】
ハイドロプレンとは、化学名エチル（２Ｅ，４Ｅ）−３，７，１１−トリメチル−２，４−ドデカジエノエートからなる公知の化合物である。
【００１６】
ハイドロプレン以外の殺虫剤としては、例えば、天然ピレトリン、ピレトリン、ビフェントリン、アレスリン、フタルスリン、レスメトリン、フラメトリン、ペルメトリン、フェノトリン、シフェノトリン、プラレトリン、トランスフルトリン、メトフルトリン、イミプロトリン、プロフルトリン、エンペントリンおよびエトフェンプロックス等のピレスロイド系化合物；プロポクスルおよびカルバリル等のカーバメイト系化合物；フェニトロチオン、ＤＤＶＰ等の有機リン系化合物；メトキサジアゾン等のオキサジアゾール系化合物；フィプロニル等のフェニルピラゾール系化合物；アミドフルメト等のスルホンアミド系化合物；ジノテフランおよびイミダクロプリド等のネオニコチノイド等；フィットンチッド、ハッカ油、オレンジ油、桂皮油、ベンジルアルコールおよび丁子油等の精油類；ＩＢＴＡ、ＩＢＴＥ、四級アンモニウム塩およびサリチル酸ベンジル等の殺虫・殺ダニ成分などが挙げられる。中でも、ペルメトリン、メトキサジアゾン、プロポクスルおよびシフェノトリンが好ましい。
【００１７】
本明細書において、「トータルリリース型製剤」とは、ハイドロプレンとハイドロプレン以外の殺虫剤とからなる薬剤を一回の散布ですべて使用するタイプの製剤を意味する。例えば、加熱蒸散システムおよび全量噴射エアゾールシステムが挙げられる。加熱蒸散システムとしては、例えば、燻蒸および燻煙システムが挙げられる。
【００１８】
一回の散布時間は、３０秒〜２０分間が好ましい。例えば、燻蒸システムの場合、一回の散布時間は、５〜２０分間が好ましい。また、全量噴射エアゾールシステムの場合、一回の散布時間は、３０秒〜５分間が好ましい。
【００１９】
前記製剤に代えて、ピエゾ式霧化システム等の超音波霧化システムおよびＵＬＶ（Ｕｌｔｒａ Ｌｏｗ Ｖｏｌｕｍｅ：高濃度微量散布）システムを用いてもよい。
【００２０】
以下、加熱蒸散システムおよび全量噴射エアゾールシステムに利用される形態について説明するが、本発明は下記形態に限定されるものではない。
【００２１】
図１は、本発明における加熱蒸散システムの製剤の構造の一実施形態を説明するための略断面図である。
【００２２】
図１に断面図にて示すように、加熱蒸散装置１は、有底円筒状の外容器２の内部に、円筒状で底部が略中空半球状の内容器４が配置された二重容器構造を有する。外容器２の底部には多数の通水孔が形成されており、通水孔は通水性を有する部材、例えば不織布シート３で塞がれている。
【００２３】
外容器２と内容器４の周壁との間の空間、及び不織布シート３と内容器４の底面との間の空間には酸化カルシウムからなる加水発熱剤Ａが充填されている。また、内容器４には所定濃度のハイドロプレンおよびハイドロプレン以外の殺虫剤を有効成分として含む薬剤Ｂが収容されており、その上部開口部が複数の貫通孔８を有する樹脂フィルム７で覆われている。更に、外容器２と内容器４との間の上部開口は蓋部材６で塞がれている。
【００２４】
このように構成される加熱蒸散装置１を用いるには、水Ｗを貯水した容器１０に加熱蒸散装置１ごと載置すればよい。それにより、水Ｗが不織布シート３を通じて外容器２の内部に浸透して加水発熱剤Ａと接触し、発熱が始まる。そして、加水発熱剤Ａが薬剤Ｂの蒸散温度に達すると、薬剤Ｂが樹脂フィルム７の貫通孔８を通じて外部に蒸散する。従って、使用者は、薬剤Ｂの蒸散温度に達するまでの時間内に退避行動をとることが出来る。
【００２５】
尚、加水発熱剤Ａとしては、酸化カルシウム、塩化マグネシウム、塩化アルミニウム、塩化カルシウム、酸化鉄等が使用でき、これらを適宜選択し混合することにより、薬剤Ｂの蒸散温度に達するまでの時間を調整することができる。
【００２６】
また、加熱蒸散装置１を用いる場合は、薬剤Ｂ中に、蒸散を促すために発泡剤を配合することができ、例えば、ニトロセルロース、硝酸アンモニウムおよびアゾジカルボンアミド等を用いることができる。
【００２７】
また、安定化剤や結合剤を配合してもよく、安定化剤としては、例えば、酸化亜鉛、アルコール類、塩化ベンゼトニウム、塩化ベンザルコニウム、蔗糖、塩化アルキルジアミノエチルグリシン、グルコン酸クロルヘキシジン、塩化セチルピリジニウム、ラウリル硫酸ナトリウム、デヒドロ酢酸ナトリウム、塩素化イソシアヌール酸および高度サラシ粉等を適量配合できる。
【００２８】
結合剤としては、例えば、デンプン、小麦粉およびシルク粉末等の動植物質粉末；ブドウ糖、ショ糖および乳糖等の糖類；カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロースおよびヒドロキシエチルセルロース等のセルロース；ポリエチレングリコール；これらの混合物等を適量配合できる。
【００２９】
上記以外の任意成分としては、本発明の効果を妨害するものでなければ特に限定されず、例えば、賦形剤、香料および色素等の添加剤が挙げられる。
【００３０】
本発明における薬剤Ｂは、ハイドロプレンとハイドロプレン以外の殺虫剤を併用し、さらに、有機発泡剤を混合し、必要に応じて安定化剤や結合剤等を用いて造粒した顆粒剤等からなるものである。なお、併用とは、1つの薬剤中にハイドロプレンとハイドロプレン以外の殺虫剤の両方を含有しても、ハイドロプレンを含む薬剤とハイドロプレン以外の殺虫剤を含む薬剤を混合して薬剤Ｂとしてもよい。薬剤Ｂは顆粒剤の他に、粉剤、タブレット剤、ペレット剤、ペースト剤、液剤、ゲル剤およびゾル剤として用いてもよい。
【００３１】
また、粉剤の場合は、例えば適量の溶剤を加えて液状にするなどの方法により、周囲に飛散しないようにすることが安全性や取り扱いやすい点から好ましく、粘着剤により内容器４の内部の底面に固定するなどの処理を行ってもよい。
【００３２】
内容器４の容積（薬剤Ｂが収容される空間）は、１０ｃｍ３以上であることが好ましく、３５ｃｍ３以上であることがより好ましい。また、４００ｃｍ３以下であることが好ましい。外容器２の容積（加水発熱剤Ａが充填される空間）は、８０ｃｍ３以上であることが好ましく、３５０ｃｍ３以下であることが好ましい。
【００３３】
加熱温度は２５０〜４００℃であることが好ましく、このときの加水発熱剤の含有量は４０ｇ〜４００ｇ程度とすることができる。
【００３４】
また、内容器４の底部は、半球状でも、平らでも、湾曲していても、凹凸を有していてもよい。
【００３５】
また、外容器２、内容器４の構成部材としては、例えば、上記加熱温度で使用できる耐熱性のプラスチック容器、紙容器、金属容器、セラミック容器およびガラス容器等が挙げられる。
【００３６】
図２は、本発明における全量噴射エアゾールシステムの製剤の構造の一実施形態を説明するための略断面図である。
【００３７】
図２（断面図）に示すように、全量噴射エアゾール装置２０は、エアゾール容器１１の上部の目金部１２に操作手段２１を嵌着した構成になっている。操作手段２１は、エアゾール容器１１のステムを覆うキャップ部２２と、キャップ部２２から略水平方向に延びる操作部３０とを備えている。キャップ部２２は中空の部分と中実の部分とを有し、中実部分の下端にはステム１３の上端を挿着するための挿着孔２５が穿設されている。
【００３８】
このように構成される全量噴射エアゾール装置２０を用いるには、操作手段２１の操作部３０を押し下げればよい。それにより、操作部３０と一体のキャップ部２２も押し下げられ、ステム１３が押し下げられる。そして、このステム１３の押し下げ状態を維持するために、押し下げられた状態の操作部３０を係止手段により固定する。これにより、ステム１３から連続的にエアゾール内容物が噴射され、ノズル３１を通じて一気に外部に噴射される。
【００３９】
また、全量噴射エアゾール装置２０では、所定濃度のハイドロプレンおよびハイドロプレン以外の殺虫剤を有効成分として含む薬剤は噴射剤とともにエアゾール容器１１に収容される。噴射剤としては、ジメチルエーテル、液化石油ガス（ＬＰＧ）、ｎ−ブタン、イソブタン、プロパン、イソペンタン、ｎ−ペンタン、シクロペンタン、プロピレン、ｎ−ブチレン、イソブチレン、エチルエーテル、炭酸ガス、窒素ガスおよび代替フロンガス（ＨＣＦＣ２２、１２３、１２４、４１ｂ、１４２ｂ、２２５、ＨＦＣ１２５、１３４ａ、１４３ａ、１５２ａ、１２および２２７ａなど）等を使用できる。
【００４０】
更に、薬剤は溶媒に溶解してもよく、溶媒としては、例えば、メタノール、エタノール、イソプロパノール、エチレングリコール、ジエチレングリコールモノブチルエーテルおよびエチレングリコールモノメチルエーテルなどのアルコール類、アセトン、メチルエチルケトンおよびメチルイソブチルケトンなどのケトン類、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、ミリスチン酸イソプロピルおよびエチルエーテルなどのエステル類、並びにｎ−ヘキサン、ケロシン、灯油、ｎ−ペンタン、イソペンタンおよびシクロペンタンなどの脂肪族炭化水素類等が適当であるが、これに制限されない。これらの配合比は、適宜選択される。
【００４１】
なお、本発明におけるトータルリリース型製剤には上記以外にも公知の各種添加剤を使用できる。
【００４２】
有効成分の散布量、すなわちゴキブリが存在する空間内でのハイドロプレンの気中処理量は、日本間６〜８畳の空間に１０〜２０００ｍｇが好ましく、１００〜１０００ｍｇがより好ましく、３００〜５００ｍｇが特に好ましい。この範囲内とすることにより効率よくゴキブリ駆除効果を得ることができるからである。
【００４３】
初回処理において、トータルリリース型製剤が加熱蒸散システムの製剤の場合、薬剤Ｂの全体質量が１０ｇの場合は、薬剤Ｂ中のハイドロプレンの濃度は、０．１〜２０質量％が好ましく、１〜１０質量％がさらに好ましく、３〜５質量％が特に好ましい。当該配合比を目安として、薬剤Ｂ中のハイドロプレンの濃度を上記の気中処理量となるように調整するとよい。
【００４４】
また、トータルリリース型製剤が全量エアゾールシステムの製剤の場合、製剤の全体体積が１００ｍＬの場合は、製剤中のハイドロプレン濃度は０．０１〜２．０質量／体積％（以下、ｗ／ｖ％と表す）が好ましく、０．１〜１．０ｗ／ｖ％がさらに好ましく、０．３〜０．５ｗ／ｖ％が特に好ましい。この範囲内とすることにより効率よくゴキブリ駆除効果を得ることができるからである。なお、製剤は一般的に１０〜４０ｍＬの原液と各々９０〜６０ｍＬの噴射剤が使用される。
【００４５】
また、ハイドロプレン以外の殺虫剤の気中処理量は、使用する殺虫剤の種類にもよるが、例えば日本間６〜８畳の空間に１０〜３０００ｍｇが好ましく、１００〜２０００ｍｇがより好ましく、２００〜１６００ｍｇが特に好ましい。この範囲内とすることにより効率よくゴキブリ駆除効果を得ることができるからである。
【００４６】
トータルリリース型製剤が加熱蒸散システムの製剤の場合の薬剤Ｂ中のハイドロプレン以外の殺虫剤の濃度は、薬剤Ｂの全体質量が１０ｇの場合は、０．１〜３０質量％が好ましく、１〜２０質量％がさらに好ましく、２〜１６質量％が特に好ましい。
【００４７】
本発明のゴキブリの駆除方法は、ゴキブリの駆除効果をさらに高めるという観点から、初回処理を４月〜６月に行うのが好ましい。
【００４８】
（次回以降の処理）
本発明における次回以降の処理とは、初回処理後に行う２回目以降の処理を指す。本発明の方法では、前記初回処理後、初回処理時から起算して２０〜５０日の間に、前記空間内に前記トータルリリース型製剤を設置して前記空間内に前記ハイドロプレンおよび前記殺虫剤を導入する次回以降の処理を少なくとも１回以上行う。
【００４９】
前記次回以降の処理に使用するトータルリリース型製剤は、前述の初回処理で説明したトータルリリース型製剤と同じものを使用することができる。また、初回処理に加熱蒸散システムの製剤を使用した場合でも、次回以降の処理に全量エアゾールシステムの製剤を使用しても、その逆でもよく、次回以降の処理に使用するトータルリリース型製剤は適時選択して使用することが出来る。
【００５０】
ゴキブリの幼虫は、チャバネゴキブリの場合で孵化後、成虫するまでの期間である約６０日の間に約６回脱皮するとされている（２５℃の定温下：緒方一喜、田中生男および安富和男著、１９８９年、日本環境衛生センター発行「害虫駆除シリーズ４ ゴキブリと駆除」、１８−２１頁）。
【００５１】
本発明におけるトータルリリース型製剤に含まれるハイドロプレンは、終齢幼虫、すなわち４回脱皮後ないし５回脱皮後の幼虫の幼若ホルモンとして作用し、幼虫の正常な成虫化を妨げることができる。
【００５２】
前記初回処理だけでは、孵化前の卵（卵鞘）の駆除や全ての幼虫や成虫の駆除を完璧に行なうのは通常困難である。
【００５３】
そこで本発明の方法では初回処理後、初回処理時から起算して２０〜５０日の間に、次回以降の処理を少なくとも１回以上行う。該次回以降の処理により、初回処理で駆除できなかった卵（卵鞘）から孵化した幼虫や残りの成虫等の駆除が可能となる。
【００５４】
すなわち、初回処理時から起算して２０〜５０日の間に、次回以降の処理を少なくとも１回以上行うことにより、卵（卵鞘）から孵化し、終齢幼虫となった幼虫は、ハイドロプレンにより効率的に駆除される。
【００５５】
また、前記初回処理により駆除されなかった成虫が存在する場合、次回以降の処理を行なっても、初回処理後に産卵された孵化前の卵（卵鞘）やそこから孵化した若齢幼虫の駆除ができないことになる。
【００５６】
したがって本発明では、次回以降の処理を少なくとも２回以上行うことがより好ましい。この形態によれば、初回処理後に孵化した幼虫の駆除と、初回処理で駆除できなかった成虫の駆除とを両立することにより、駆除率を向上することができる。
【００５７】
なお、次回以降の処理を少なくとも２回以上行う場合は、初回処理時から起算して２０〜５０日目に最終回の処理を行い、初回処理と最終回の処理との間で少なくとも１回以上の処理を等間隔で行うことがさらに好ましい。このことにより、駆除率をより向上することができる。ここで、「等間隔」とは、前後３日を含むものとする。
【００５８】
次回以降の処理の回数は、少ない処理回数で効率的にゴキブリ駆除を行える観点から、１〜３回であることが好ましく、１〜２回であることがより好ましい。
【００５９】
本発明の駆除方法の対象となるゴキブリとしては、例えば、チャバネゴキブリ、クロゴキブリ、ワモンゴキブリ、ヤマトゴキブリおよびトビイロゴキブリなどのゴキブリ類が挙げられる。中でも、チャバネゴキブリに対して特に有効である。
【００６０】
本発明の方法は、高い駆除効果を維持する為の観点から、定期的に繰返し実施することが好ましい。本発明の方法を実施する間隔は、２４ヶ月以内とすることが好ましく、１０〜１４ヶ月とすることがより好ましい。この範囲内とすることにより少ない薬剤処理で長期間に亘り、ゴキブリの高い駆除効果を維持でき、過剰に薬剤を使用することがなく、安全性および経済性の問題が解決されるからである。
【実施例】
【００６１】
以下、実施例により本発明を具体的に説明する。ただし本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。
【００６２】
（加熱蒸散システムの製剤の作製）
図１に記載の加熱蒸散システムの製剤を作製した。すなわち、加熱蒸散装置１は、直径５２ｍｍの有底円筒状の外容器２を備え、その底部から側部にかけて酸化カルシウムからなる加水発熱剤Ａが６５ｇ収容されている。外容器２は、底部に複数の通水部分（通水孔）を有し、通水孔は不織布シート３によって塞がれている。また、外容器２の内部には、内容器４が設けられ、その中に所定の濃度のハイドロプレンおよびハイドロプレン以外の殺虫剤を含む薬剤Ｂが収納されている。薬剤Ｂの組成は、ハイドロプレンおよびハイドロプレン以外の殺虫剤、α化デンプン２質量％、安定化剤０．１質量％を添加し、アゾジカルボンアミドを適量加えて全体を１００質量％とした。内容器４は、円筒状で底部が略中空半球状（直径３８ｍｍ）を有し、その側壁が外容器２の周壁と同心状に配置されている。
【００６３】
加熱蒸散装置１は、水Ｗ（２２ｇ）が入った容器１０に入れ、酸化カルシウムからなる加水発熱剤Ａを発熱させ（３８０℃：測定箇所は内容器４の底部中央）、薬剤Ｂを蒸散させて使用する。
【００６４】
［参考例１］
ハイドロプレンの残存率について調べた。上記で作製した加熱蒸散装置１において、有効成分としてハイドロプレン４質量％とメトキサジアゾン１６質量％を含む薬剤Ｂを設置し、縦３６０ｃｍ、横３６０ｃｍ、高さ２５０ｃｍの矩形のチャンバー内の中央で、薬剤Ｂを加熱蒸散させた。また同様に、ペルメトリンを１０質量％の濃度で含む薬剤Ｂを設置し、縦３６０ｃｍ、横３６０ｃｍ、高さ２５０ｃｍの矩形のチャンバー内の中央で、薬剤Ｂを加熱蒸散させた。
【００６５】
チャンバー内の四隅には濾紙（直径１０ｃｍ）をそれぞれ５枚（合計２０枚）、予め設置し、蒸散開始から２時間経過後に回収し、室温にて保管し、加熱蒸散から一定時間経過後、該濾紙に付着した各薬剤を抽出し、ガスクロマトグラフィーによって定量分析した（四隅それぞれから、1枚ずつ回収した計４枚の濾紙の分析結果の平均値を濾紙に付着した薬剤の量とした）。なお、回収直後（蒸散開始２時間後）に該濾紙に付着した各薬剤の量を１００％として残存率を算出した。結果を図３に示す。
【００６６】
図３に示すように、ハイドロプレンは残存率が最も低く、加熱蒸散から２４時間以内に２０％以下となり、９６時間後ではほぼ０％となった。これに対し、ペルメトリンは１６８時間後（７日後）でもほぼ１００％の残存率を示すことが分かった。
【００６７】
［実施例１］
上記で作製した加熱蒸散装置１において、４質量％のハイドロプレンおよび１６質量％のメトキサジアゾンを有効成分として含む薬剤Ｂを設置し、チャバネゴキブリの存在する試験フィールド内で、１０分間で全量を加熱蒸散させ、初回処理を行なった。
【００６８】
初回処理において、試験フィールド内のハイドロプレンおよびメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、それぞれ４００ｍｇおよび１６００ｍｇに相当する。
【００６９】
初回処理後、初回処理時から２１日の間隔を空けて、再び試験フィールド内に上記の加熱蒸散装置１を設置し、全量を加熱蒸散させ、２回目の処理を行なった。試験フィールド内のハイドロプレンおよびメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理と同一とした。
【００７０】
さらに前記の２回目の処理後、２回目の処理時から２１日の間隔を空けて、再び試験フィールド内に上記の加熱蒸散装置１を設置し、全量を加熱蒸散させ、３回目の処理を行なった。試験フィールド内のハイドロプレンおよびメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理と同一とした。
【００７１】
試験フィールド内には、試験期間中に適時、粘着トラップの設置、回収を行い、試験フィールド内のチャバネゴキブリの密度を測定できるようにした（実施例１においては初回処理時、２１日経過時、４２日経過時、６３日経過時、９８日経過時、１年経過時に測定）。なお、以下の式によりゴキブリの駆除率を求めた。結果を図４に示す。
【００７２】
ゴキブリの駆除率（％）＝（初回処理前のゴキブリ指数−駆除率測定時のゴキブリ指数）÷（初回処理前のゴキブリ指数）×１００
【００７３】
なお、試験はゴキブリ指数が１０以上であることが確認できたフィールドにて実施した（以下の実施例１、２、３、４、比較例１、２、３、４も同様にゴキブリ指数１０以上であることを確認して試験を行った）。
【００７４】
ゴキブリ指数＝（ゴキブリ捕獲総数）÷（粘着トラップ数×設置日数）
【００７５】
図４に示すように、合計３回という少ない処理回数であっても長期間にわたりゴキブリの駆除効果が持続することが分かった。特に、初回の処理時から９８日を経過した時点の駆除率が７９．１％であり、さらに初回処理時から１年後の駆除率（翌年駆除率）が９２．８％に達していた。このことから、越冬し、翌年にわたってゴキブリの駆除効果が持続していることがわかる。
【００７６】
［比較例１］
初回処理後、５６日の間隔を空けて２回目の処理を行い、さらに１５日間の間隔を空けて３回目の処理を行なったこと以外は、実施例１と同様に行った。結果を図５に示す。
【００７７】
図５に示すように、初回の処理時から５６日の間隔を空けて次回以降の処理を行った比較例１ではゴキブリの駆除効果が奏されないことが分かった。特に、初回の処理時から１００日を経過した時点の駆除率は２４．６％であり、実施例１の結果に比べて著しく悪化した。
【００７８】
［比較例２］
加熱蒸散装置１の薬剤Ｂの有効成分としてハイドロプレンを使用せず、ペルメトリンおよびメトキサジアゾンをそれぞれ１０質量％および８質量％の濃度で使用したこと以外は実施例１と同様に行った。
【００７９】
また、試験フィールド内のペルメトリンおよびメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理、２回目の処理および３回目の処理ともに、それぞれ１０００ｍｇおよび８００ｍｇに相当する。結果を図６に示す。
【００８０】
図６に示すように、薬剤Ｂの有効成分としてハイドロプレンを使用しない比較例２ではゴキブリの駆除効果が奏されないことが分かった。特に、初回処理から９８日を経過した時点の駆除率が２３．５％であり、さらに初回処理時から１年後の駆除率（翌年駆除率）は２６．１％であり、実施例１の結果に比べて著しく悪化した。
【００８１】
［実施例２］
加熱蒸散装置１の薬剤Ｂの有効成分として、４質量％のハイドロプレン、８質量％のメトキサジアゾンおよび１０質量％のペルメトリンを用いたこと以外は実施例１と同様に行った。
【００８２】
また、試験フィールド内のハイドロプレン、メトキサジアゾンおよびペルメトリンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理、２回目の処理および３回目の処理ともに、それぞれ４００ｍｇ、８００ｍｇ、１０００ｍｇに相当する。結果を図７に示す。
【００８３】
図７に示すように、薬剤Ｂの有効成分としてハイドロプレンとハイドロプレン以外の殺虫剤を併用した場合、合計３回という少ない処理回数であっても長期間にわたりゴキブリの駆除効果が持続していることが分かった。特に、初回の処理時から９８日を経過した時点の駆除率が８１．８％であり、さらに初回処理時から１年後の駆除率（翌年駆除率）が９８．９％に達した。このことから、越冬し、翌年にわたってゴキブリの駆除効果が持続していることがわかる。
【００８４】
［実施例３］
初回処理後、初回処理時から４１日の間隔を空けて２回目の処理を行い、３回目の処理を行わなかったこと以外は、実施例１と同様に行った。
【００８５】
また、試験フィールド内のハイドロプレンおよびメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理および２回目の処理ともに、それぞれ４００ｍｇおよび１６００ｍｇに相当する。結果を図８に示す。
【００８６】
図８に示すように、合計２回という少ない処理回数であっても長期間にわたりゴキブリの駆除効果が持続することが分かった。特に、初回の処理時から９４日を経過した時点の駆除率が７５．４％に達した。
【００８７】
［実施例４］
加熱蒸散装置１の薬剤Ｂの有効成分として、２質量％のプロポクスル、５質量％のｄ・ｄ−Ｔ−シフェノトリン、４質量％のハイドロプレンを用い、初回処理後、初回処理時から４６日の間隔を空けて２回目の処理を行ったこと以外は、実施例３と同様に行った。
【００８８】
また、試験フィールド内のプロポクスル、ｄ・ｄ−Ｔ−シフェノトリンおよびハイドロプレンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理および２回目の処理ともに、それぞれ２００ｍｇ、５００ｍｇおよび４００ｍｇに相当する。結果を図９に示す。
【００８９】
図９に示すように、合計２回という少ない処理回数であっても長期間にわたりゴキブリの駆除効果が持続することが分かった。特に、初回の処理時から１０２日を経過した時点の駆除率が９４．０％に達した。
【００９０】
［比較例３］
加熱蒸散装置１の薬剤Ｂの有効成分としてハイドロプレンを使用せず、メトキサジアゾンを２０質量％の濃度で使用し、初回処理後、初回処理時から４９日の間隔を空けて２回目の処理を行ったこと以外は、実施例３と同様に行った。
【００９１】
また、試験フィールド内のメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、初回処理および２回目の処理ともに、２０００ｍｇに相当する。結果を図１０に示す。
【００９２】
図１０に示すように、薬剤Ｂの有効成分としてハイドロプレンを使用しない比較例３では、合計２回の処理を施した場合でも、ゴキブリの駆除効果が奏されないことが分かった。特に、初回処理から１０９日を経過した時点の駆除率は２３．１％であり、実施例３および４の結果に比べて著しく悪化した。
【００９３】
［比較例４］
加熱蒸散装置１のフィールド内での空間あたりの設置数を２倍量として、処理回数を１回とし、２回目以降の処理を行わなかったこと以外は、実施例１と同様に行った。
【００９４】
なお、前記単回処理における試験フィールド内のハイドロプレンおよびメトキサジアゾンの日本間６畳〜８畳あたりの気中処理量は、それぞれ８００ｍｇおよび３２００ｍｇに相当する。結果を図１１に示す。
【００９５】
図１１に示すように、単回処理では、実施例１と比較して２倍量のハイドロプレンを含む薬剤Ｂを用いたとしても、予想外にもゴキブリの駆除効果が奏されないことが分かった。特に、初回処理から５５日を経過した時点の駆除率は３２．４％であり、実施例１の結果に比べて著しく悪化した。
【００９６】
[製剤例１]
有効成分であるハイドロプレン４質量％およびメトキサジアゾン１６質量％に、α化デンプン２質量％、酸化亜鉛０．１質量％を添加し、アゾジカルボンアミドを適量加えて全体を１００質量％としたものを造粒して顆粒製剤を得た。顆粒製剤を薬剤として図１の容器内に充填し、本発明の加熱蒸散システムの製剤とした。
【００９７】
[製剤例２]
有効成分として、ハイドロプレン４質量％、メトキサジアゾン８質量％およびペルメトリン１０質量％を添加した以外は、製剤例１と同様にし、本発明の加熱蒸散システムの製剤とした。
【００９８】
[製剤例３]
有効成分として、ハイドロプレン４質量％、ｄ・ｄ−Ｔ シフェノトリン５質量％およびプロポクスル２質量％を添加した以外は、製剤例１と同様にし、本発明の加熱蒸散システムの製剤とした。
【００９９】
[製剤例４]
ハイドロプレン１ｗ／ｖ％、メトキサジアゾン３．３ｗ／ｖ％をジエチレングリコールモノメチルエーテル６．７ｗ／ｖ％にエタノールを加えて全量を１００ｍＬとし、原液とした。ジメチルエーテル９６容量％と液化石油ガス４容量％とを混合して噴射剤とした。原液３０容量％および噴射剤７０容量％を図２の容器内に加圧充填して、本発明の全量噴射エアゾールシステムの製剤とした。
【０１００】
[製剤例５]
有効成分として、ハイドロプレン１ｗ／ｖ％、メトキサジアゾン２ｗ／ｖ％およびペルメトリン２．５ｗ／ｖ％を添加し、ジエチレングリコールモノメチルエーテルの添加量を４．５ｗ／ｖ％とした以外は、製剤例４と同様にし、本発明の全量噴射エアゾールシステムの製剤とした。
【符号の説明】
【０１０１】
１ 加熱蒸散装置
２ 外容器
３ 不織布シート
４ 内容器
７ 樹脂フィルム
Ａ 加水発熱剤
Ｂ 薬剤
１１ エアゾール容器
１３ ステム
２０ 全量噴射エアゾール装置
２１ 操作手段
２２ キャップ部
３０ 操作部
３１ ノズル
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ハイドロプレンと殺虫剤を併用したトータルリリース型製剤を用いるゴキブリの駆除方法であって、前記トータルリリース型製剤によりハイドロプレンと殺虫剤を所定空間に複数回処理し、初回の処理後、初回の処理時から起算して２０〜５０日の間に次回以降の処理を少なくとも１回以上するゴキブリの駆除方法。
【請求項２】
次回以降の処理を少なくとも２回以上する場合、初回の処理時から起算して２０〜５０日目に最終回の処理を行い、初回の処理と最終回の処理との間において等間隔で少なくとも１回以上の処理を行うゴキブリの駆除方法。
【請求項３】
ゴキブリがチャバネゴキブリである請求項１または２に記載のゴキブリの駆除方法。
【請求項４】
処理空間におけるハイドロプレンの気中処理量が、日本間６〜８畳の空間に３００ｍｇ〜５００ｍｇである請求項１〜３のいずれか１項に記載のゴキブリの駆除方法。
【請求項１】
ハイドロプレンと殺虫剤を併用したトータルリリース型製剤を用いるゴキブリの駆除方法であって、前記トータルリリース型製剤によりハイドロプレンと殺虫剤を所定空間に複数回処理し、初回の処理後、初回の処理時から起算して２０〜５０日の間に次回以降の処理を少なくとも１回以上するゴキブリの駆除方法。
【請求項２】
次回以降の処理を少なくとも２回以上する場合、初回の処理時から起算して２０〜５０日目に最終回の処理を行い、初回の処理と最終回の処理との間において等間隔で少なくとも１回以上の処理を行うゴキブリの駆除方法。
【請求項３】
ゴキブリがチャバネゴキブリである請求項１または２に記載のゴキブリの駆除方法。
【請求項４】
処理空間におけるハイドロプレンの気中処理量が、日本間６〜８畳の空間に３００ｍｇ〜５００ｍｇである請求項１〜３のいずれか１項に記載のゴキブリの駆除方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【公開番号】特開２０１２−６７０５３（Ｐ２０１２−６７０５３Ａ）
【公開日】平成２４年４月５日（２０１２．４．５）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−２１５３８５（Ｐ２０１０−２１５３８５）
【出願日】平成２２年９月２７日（２０１０．９．２７）
【出願人】（０００１００５３９）アース製薬株式会社 (191)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年４月５日（２０１２．４．５）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年９月２７日（２０１０．９．２７）
【出願人】（０００１００５３９）アース製薬株式会社 (191)
【Ｆターム（参考）】
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