炭化水素流体処理プロセスにおける自然放射性物質の蓄積量の予測方法
【課題】炭化水素流体処理プロセスでの210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法を提供する。
【解決手段】本発明の予測方法は、充填剤を入れた容器に222Ｒｎを含む炭化水素流体もしくは222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる工程と、前記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から前記吸着剤の平衡吸着係数を算出する工程と、前記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と前記不純物除去工程における処理条件とから、所定の時間における210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する工程とを含む。
【解決手段】本発明の予測方法は、充填剤を入れた容器に222Ｒｎを含む炭化水素流体もしくは222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる工程と、前記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から前記吸着剤の平衡吸着係数を算出する工程と、前記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と前記不純物除去工程における処理条件とから、所定の時間における210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する工程とを含む。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化水素流体処理プロセスにおける自然放射性物質の蓄積量の予測方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
天然ガスおよび原油には、ウランまたはトリウムを起源とする自然放射性物質が含まれている（非特許文献１など）。このウランを起源とする自然放射性物質としては、具体的にはラドン（222Ｒｎ）などが挙げられる。このため、天然ガスおよび原油またはこれら
の製品を処理するプラントでは、ガスまたは油を処理するための吸着剤（例えば、脱水プロセスに用いられるモレキュラーシーブ、シリカゲルなど）に222Ｒｎが吸着し、222Ｒｎの崩壊生成物の内でも半減期が２２．３年と長い210Ｐｂおよびその崩壊生成物である210Ｂｉ、210Ｐｏが蓄積する場合がある。したがって、使用済み吸着剤の交換時に吸着剤を
放射性物質として取り扱う必要が生じ得る（非特許文献２など）。
【０００３】
従来、交換時に使用済み吸着剤をサンプリングし、該吸着剤中の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏ量を測定し、使用済み吸着剤が自然放射性物質を含む放射性廃棄物に該当する
かどうかを判定している（非特許文献２など）。すなわち、交換時に初めて、使用済み吸着剤が放射性廃棄物に該当するかどうかを判定している。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】IAEA, Radiation Protraction and the Management of Radioactive Waste in the Oil and Gas Industry, IAEA Safety Report Series No.34 (2003)
【非特許文献２】Tan, J. A. et al., Dealing with NORM at Shell Canada Limited's Jumping Pound gas plant, Proceedings of Laurance Reid Gas Conditioning Conference (LRGCC), 329-345, Oklahoma USA, 22-25 February (2009)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
また、先にあげた３核種210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏが放出する放射線は測定が困
難なため、放射線測定に先立ち専門家による前処理が必要であるという問題もあった。
【０００６】
このため、炭化水素流体処理プロセスにおいて、どの程度の年数が経つとどの程度の222Ｒｎの崩壊生成物が吸着剤に蓄積するかを簡便に予測できれば非常に有効である。
【０００７】
したがって、本発明の目的は、炭化水素流体処理プロセスにおいて、どの程度の年数が経つとどの程度の222Ｒｎの崩壊生成物が吸着剤に蓄積するかをあらかじめ簡便に予測す
る方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する
方法は、吸着剤が充填された吸着カラムに、炭化水素流体を流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて、該吸着剤に対し、該不純物とともに吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法であって、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎを含む炭化水素流体もしくは222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験
工程と、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の
平衡吸着係数を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、上記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と、上記不純物除去工程における処理条件とから、上記不純物除去工程を開始してから所定の時間における210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以
上の蓄積量を予測する、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量の
予測工程とを含む。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、炭化水素流体処理プロセスにおいて、どの程度の年数が経つとどの程度の222Ｒｎの崩壊生成物が吸着剤に蓄積するかをあらかじめ予測できる。
【００１０】
このように、吸着剤の放射能濃度が予測できるため、使用済み吸着剤を放射性廃棄物として取り扱う必要がない交換時期をあらかじめ設定することもできる。もちろん、上記交換時期が過ぎて使用済み吸着剤を放射性廃棄物として取り扱う必要がある場合であっても、その放射能濃度があらかじめ把握できるため、使用済み吸着剤の処理に関する対策も容易に検討できる。
【００１１】
また、本発明では、測定が困難な放射能（210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏが放出する
放射線）を測定するのではなく、222Ｒｎの平衡吸着量を測定するため、222Ｒｎの崩壊生成物（210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上）の蓄積量を簡便に評価でき
る。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１は、本発明に用いる装置の概要図である。
【図２】図２は、本発明に用いる装置の概要図である。
【図３】図３は、実施例１で作成した破過曲線を示す図である。
【図４】図４は、実施例２におけるモレキュラーシーブの使用期間と210Ｐｂの蓄積量との関係を示す図である。
【図５】図５は、実施例２における、天然ガス中の222Ｒｎ濃度と、210Ｐｂの蓄積量が１Ｂｑ／ｇに達するまでのモレキュラーシーブの使用期間との関係を示す図である。
【図６】図６は、実施例３で作成した破過曲線を示す図である。
【図７】図７は、実施例４におけるシリカゲルの使用期間と210Ｐｂの蓄積量との関係を示す図である。
【図８】図８は、実施例４における、天然ガス中の222Ｒｎ濃度と、210Ｐｂの蓄積量が１Ｂｑ／ｇに達するまでのシリカゲルの使用期間との関係を示す図である。
【図９】図９は、実施例５における、シリカゲル通気時の222Ｒｎ濃度の経時変化を示す図である。
【図１０】図１０は、実施例５における、各吸着剤の吸着係数を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明について詳細に説明する。
【００１４】
＜210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法＞
本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する
方法は、吸着剤が充填された吸着カラムに、炭化水素流体を流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて用いられる。
【００１５】
炭化水素流体処理プロセスとしては、具体的には、天然ガスおよび原油またはこれらの製品を処理するプロセスが挙げられ、この場合の不純物除去工程では、吸着剤が充填された吸着カラムで、天然ガスおよび原油またはこれらの製品に含まれる不純物としての水、
硫黄、水銀等の重金属などが除去される。また、炭化水素流体処理プロセスとしては、より具体的な例として、天然ガスを液化するプロセスが挙げられ、この場合の不純物除去工程では、シリカ（シリカゲル）、アルミナ、シリカ−アルミナ、ゼオライト（モレキュラーシーブ）等のセラミックス、ガラス、樹脂、活性炭などの吸着剤が充填された吸着カラムで、天然ガスに含まれる不純物としての水、硫黄、水銀などが除去される。
【００１６】
なお、吸着剤としては、上記のうちで、シリカ（シリカゲル）、ゼオライト（モレキュラーシーブ）、活性炭が用いられる。これらの吸着剤は、水酸化アルミおよび／または炭酸アルカリが担持されていてもよい。また、Ｍｏ、Ｃｕ、Ｖ、Ｗ等の硫化物からなる吸着剤を用いてもよく、これらの硫化物にＣｏおよび／またはＮｉが取り込まれていてもよい。
【００１７】
吸着剤の形状は特に制限されないが、吸着カラムに充填することを鑑み、粉体状のもの、球（ビーズ）、立方体、円柱（ペレット）、円筒、ハニカム等の所定の形状に成形されたものが挙げられる。これらの混合物も用いられている。
【００１８】
吸着剤の比表面積は大きい方が接触効率を向上でき、たとえば５〜４００ｍ2／ｇ、特
に１００〜２５０ｍ2／ｇが用いられる。
【００１９】
炭化水素流体と吸着剤との接触方法は、特に制限されないが、連続運転を行える点で固定床流通方式が通常、用いられている。
【００２０】
炭化水素流体には、上記不純物の他、222Ｒｎが含まれている場合が多いため、不純物
除去工程では、上記吸着剤に対し、不純物とともに222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉおよび210Ｐｏも蓄積する。これは、不純物とともに222Ｒｎが吸着剤に吸着する
と、222Ｒｎが以下のように崩壊することによる。なお、カッコ内の時間は、半減期を表
している。
【００２１】
ラドン−２２２（222Ｒｎ、3.824日）→ポロニウム−２１８（218Ｐｏ、3.05分）→鉛
−２１４（214Ｐｂ、26.8分）→ビスマス−２１４（214Ｂｉ、19.9分）→ポロニウム−２１４（214Ｐｏ、0.00016秒）→鉛−２１０（210Ｐｂ、22.3年）→ビスマス−２１０（210Ｂｉ、5.012日）→ポロニウム−２１０（210Ｐｏ、138.38日）
そして、210Ｐｂは半減期が長いため、上記吸着剤には不純物とともに210Ｐｂが蓄積されることとなる。また、210Ｐｂの崩壊生成物である210Ｂｉ、210Ｐｏが蓄積する場合があ
る。本発明では、この210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予
測する。
【００２２】
本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する
方法は、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎを含
む炭化水素流体もしくは222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の平衡吸着係数を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、上記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と、上記不純物除去工程における処理条件とから、上記不純物除去工程を開始してから所定の時間における210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量の予測工程とを含む。
【００２３】
このように、222Ｒｎの吸着試験工程で、吸着剤に特有の平衡吸着係数を求めておくと
、この平衡吸着係数、222Ｒｎ濃度と実際の炭化水素流体処理プロセスでの処理条件とか
ら、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量が簡便に予測できる。
炭化水素流体処理プロセス開始前に、222Ｒｎの吸着試験工程により、吸着剤に特有の平
衡吸着係数を求めておけば、炭化水素流体処理プロセス開始後において、どの程度の年数が経つとどの程度の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏが吸着剤に蓄積するかをあらかじめ
把握できる。もちろん、炭化水素流体処理プロセス開始後に、222Ｒｎの吸着試験工程に
より、吸着剤に特有の平衡吸着係数を求めてもよい。この場合、既にどの程度の210Ｐｂ
、210Ｂｉまたは210Ｐｏが吸着剤に蓄積しているかを把握でき、さらに年数が経つとどの程度の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏが吸着剤に蓄積するかを把握できる。
【００２４】
また、上記平衡吸着係数の算出工程において、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲
線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の平衡吸着係数を算出する代わりに、上記222Ｒｎ
の吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から上記吸着剤の平衡吸着係数を算出してもよい。
【００２５】
以下、本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予
測する方法について具体的に説明する。
【００２６】
ここでは、吸着剤が充填された吸着カラムに、222Ｒｎ濃度がＧ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）で
ある炭化水素流体を圧力Ｐ（ＭＰａ）で流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスついて説明する。炭化水素流体に含まれる222Ｒｎ量は、原油、天然ガスを算出する油田やガス田、炭田、ガス鉱床によって変動す
るが、炭化水素流体が天然ガスである場合は、222Ｒｎ濃度Ｇ222は通常１〜１０6Ｂｑ／
Ｎｍ3である。また、炭化水素流体処理プロセスが天然ガスを液化するプロセスである場
合は、圧力Ｐは通常３〜１０ＭＰａである。
【００２７】
上記210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法は、222Ｒｎの吸着試験工程、平衡吸着係数の算出工程および210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏ
のいずれか１種以上蓄積量の予測工程を含む。
【００２８】
〔222Ｒｎの吸着試験工程〕
222Ｒｎの吸着試験工程では、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れ
た容器に、222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である222Ｒｎを含む炭化水素流体もしくは模擬流体を圧力Ｐ’（ＭＰａ）で流通させ、該容器の出口での222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）となって破過するまで、該充填剤に222Ｒｎを吸着させる。
【００２９】
吸着カラムとしては、実際の不純物除去工程で用いる吸着カラムとは異なる小型カラムを用いればよい。
【００３０】
また、吸着カラムに充填する吸着剤と同一の吸着剤は、温度が同一であれば平衡吸着係数が同一の値となる。したがって、222Ｒｎの吸着試験工程で実際の不純物除去工程と同
一の充填剤を用いて平衡吸着係数を求めておけば、この平衡吸着係数から不純物除去工程での210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量の予測が可能となる。
【００３１】
流通させる模擬流体としては、222Ｒｎを濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）で含むＡｒガス
（222Ｒｎ−Ａｒ混合ガス）が好適に用いられる。また、実際の炭化水素流体中の222Ｒｎ濃度が１，０００Ｂｑ／ｍ3以上ある場合は、実際の炭化水素流体を用いて平衡吸着係数
を求めることができる。具体的には、流通させる222Ｒｎを含む炭化水素流体として、蓄
積量予測の対象となる実際の流体（天然ガス、原油）を用いることができる。
【００３２】
また、222Ｒｎ濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）および圧力Ｐ’（ＭＰａ）は、平衡吸着係
数の算出に影響しないため、実際の不純物除去工程の222Ｒｎ濃度Ｇ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）
および圧力Ｐ（ＭＰａ）と同一であっても異なっていてもよい。一方、実際の不純物除去工程では、平衡吸着係数の算出工程で求めた平衡吸着係数を用いて210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測するため、222Ｒｎの吸着試験工程で容器に流通させる模擬流体の温度は、不純物除去工程で吸着カラムに流通させる炭化水素流体の温度と同一とすることが好ましい。
【００３３】
なお、流通させる模擬流体の流量は、222Ｒｎの吸着に実質的に影響しないため適宜設
定すればよい。
【００３４】
222Ｒｎの吸着試験工程では、上記容器に、上記模擬流体を、該容器の出口での222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）となって破過するまで流通させ、該充填剤に222Ｒｎを吸
着させる。いいかえると、吸着剤に222Ｒｎが吸着されなくなって、模擬流体が容器に供
給したときの状態のまま、容器の出口から排出されるようになるまで、該充填剤に222Ｒ
ｎを吸着させる。
【００３５】
〔平衡吸着係数の算出工程〕
平衡吸着係数の算出工程では、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破
過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出する。
【００３６】
具体的には、模擬流体の流通を開始してからの時間に対して吸着剤の出口での222Ｒｎ
濃度（Ｂｑ／Ｎｍ3）をプロットして破過曲線を求める。この破過曲線を用いて供給222Ｒｎ濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）と出口での222Ｒｎ濃度の差を積分することによって吸着
剤への222Ｒｎ吸着量の総量が得られるため、この値より上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を求める。
【００３７】
次いで、下記式（１）より上記吸着剤の平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）を算出する。
【００３８】
ｋ＝１００Ａ222’／Ｐ’Ｇ222’ （１）
式（１）は、以下のようにして導き出される。すなわち、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量は、吸着剤と接触する模擬流体の222Ｒｎ濃度に比例し、このときの比例定数が平衡吸着係数である。また、吸着剤と接触する模擬流体の222Ｒｎ濃度は、222Ｒｎの吸着試験工程における模擬流体の圧力がＰ’（ＭＰａ）であり、222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）であることから、１０Ｐ’Ｇ222’（Ｂｑ／ｍ3）となる。したがっ
て、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）は、（ｋ×１０Ｐ’Ｇ222’）／１０００で表され、これを変形すると上記式（１）が得られる。
【００３９】
〔210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量の予測工程〕
210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量の予測工程では、上記平
衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）と、上記不純物除去工程
における上記圧力Ｐ（ＭＰａ）および上記222Ｒｎ濃度Ｇ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）とから、下
記式（２）より、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）を算出する。なお、本発明では、不純物除去工程での圧力Ｐ（ＭＰａ）および222Ｒｎ濃度Ｇ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）が一定である場合を想定している。また、不純物除去工程で吸着カラム
に流通させる炭化水素流体の温度は、通常０〜１００℃であり、かつ222Ｒｎの吸着試験
工程で容器に流通させる模擬流体の温度と同一とする。
【００４０】
Ａ222＝ｋＰＧ222／１００ （２）
式（２）は、不純物除去工程においても、222Ｒｎの吸着試験工程と同様に、以下のよ
うにして導き出される。上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量は、吸着剤と
接触する炭化水素流体の222Ｒｎ濃度に比例し、このときの比例定数が平衡吸着係数であ
る。平衡吸着係数は、上述の平衡吸着係数の算出工程で求められている。また、吸着剤と接触する炭化水素流体の222Ｒｎ濃度は、222Ｒｎの吸着試験工程における炭化水素流体の圧力がＰ（ＭＰａ）であり、222Ｒｎ濃度がＧ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）であることから、１０
ＰＧ222（Ｂｑ／ｍ3）となる。したがって、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡
吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）は、（ｋ×１０ＰＧ222）／１０００で表され、これより上記式（２）が得られる。
【００４１】
このように、222Ｒｎの吸着試験工程と不純物除去工程とで温度および吸着剤の条件が
同一であれば、222Ｒｎの吸着試験工程で求めた平衡吸着係数は、不純物除去工程のもの
と同一とみなすことができる。したがって、平衡吸着係数および不純物除去工程での処理条件から、不純物除去工程での吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量が簡便に求
められる。
【００４２】
次いで、算出された上記222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）と210Ｐｂの壊変定数λ210（９．８５×１０-10（ｓ-1））とから、下記式（３）より、上記不純物除去工程（稼働率
τ（-）のときの不純物除去工程）を開始してからの時間（吸着カラムに炭化水素流体の
流通を開始してからの時間）Ｔ（ｓ）における210Ｐｂの蓄積量Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）を予測する。
【００４３】
Ｃ210＝τ＊Ａ222＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （３）
式（３）は、以下のようにして導き出される。まず、吸着剤使用期間で（不純物除去工程で）吸着カラムに流通させる炭化水素流体中の222Ｒｎ濃度が変化しないと仮定すると
、222Ｒｎの短半減期崩壊生成物（218Ｐｏ、214Ｐｂ、214Ｂｉ、214Ｐｏ）は３時間程度
で放射平衡に達し、これら全ての核種について吸着剤中の放射能量は等しくなる。すなわち、蓄積が問題となる長命核種210Ｐｂの親核種214Ｐｏの濃度も222Ｒｎの放射能濃度と
等しくなる。このため、210Ｐｂの生成率Ｂ210（ａｔｍ／ｓ／ｇ）はＡ222と等しくなる
。すなわち、210Ｐｂの原子数の変化率（ｄＮ210／ｄｔ）は、下記式（４）で表される。
【００４４】
ｄＮ210／ｄｔ＝Ｂ210−λ210Ｎ210＝Ａ222−λ210Ｎ210 （４）
ここで、Ｎ210は時刻ｔに存在する210Ｐｂの原子数、λ210は210Ｐｂの壊変定数（９．８５×１０-10（ｓ-1））である。
【００４５】
ｔ＝０のときＮ210＝０で式（４）を解くと、不純物除去工程の開始後Ｔ（ｓ）におけ
る210Ｐｂの原子量蓄積量は、下記式（５）で表される。
【００４６】
Ｎ210＝Ａ222／λ210＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （５）
ここで、不純物除去工程は期間Ｔにわたって連続して稼働するわけでなく、再生等で休止する期間がある。再生により蓄積した222Ｒｎ崩壊生成物は脱離しないため、単純に稼働
率τ（-）を乗じることで、休止期間に関する補正を行う。
【００４７】
210Ｐｂの蓄積量Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）は、λ210＊Ｎ210で表されることから、上記式（５）を変形し、τを乗じると上記式（３）が導かれる。
【００４８】
このように、吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量が求められていれば、上記
式（３）より簡便に210Ｐｂの蓄積量が予測できる。210Ｐｂの崩壊生成物である210Ｂｉ
または210Ｐｏの蓄積量については、210Ｐｂと放射平衡にあるとして210Ｐｂ放射能蓄積
量に等しいと評価することができる。なお、本発明の「210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏ
のいずれか１種以上の蓄積量の予測方法」には、以下の態様が含まれる。すなわち、（１）210Ｐｂの蓄積量の予測方法、（２）210Ｂｉの蓄積量の予測方法、（３）210Ｐｏの蓄
積量の予測方法、（４）210Ｐｂおよび210Ｂｉの蓄積量の予測方法、（５）210Ｐｂおよ
び210Ｐｏの蓄積量の予測方法、（６）210Ｂｉおよび210Ｐｏの蓄積量の予測方法、（７
）210Ｐｂ、210Ｂｉおよび210Ｐｏの蓄積量の予測方法が含まれる。上述のように210Ｐｂの蓄積量が求められれば、210Ｂｉの蓄積量や210Ｐｏの蓄積量は、210Ｐｏの蓄積量と等
しいため、（２）〜（７）の態様も簡便に実施できる。
【００４９】
また、上記平衡吸着係数の算出工程において、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲
線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出する代わりに、上記222Ｒｎの吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂ
ｑ／ｇ）を算出してもよい。この場合は、具体的には、上記222Ｒｎの吸着試験工程で吸
着した222Ｒｎを脱着させて、吸着剤への222Ｒｎ吸着量の総量を得た後、この値より上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を求める。
【００５０】
また、本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予
測する方法について、222Ｒｎの吸着試験工程に用いる装置を示しながら、より具体的に
説明する。
【００５１】
本発明に用いる装置は、図１に示すように、模擬ガス調製部１００、吸着試験部２００および222Ｒｎ濃度測定部３００からなる。
【００５２】
模擬ガス調製部１００は、ガスボンベ１、222Ｒｎ供給容器２、フィルター３、移送ポ
ンプ４、および模擬ガスリザーブバッグ５を備えている。ガスボンベ１と222Ｒｎ供給容
器２とはバルブ１０２付の管で接続され、222Ｒｎ供給容器２とフィルター３とはバルブ
１０４付の管で接続され、フィルター３と移送ポンプ４とは管で接続され、移送ポンプ４と模擬ガスリザーブバッグ５とはバルブ１０６付の管で接続されている。また、222Ｒｎ
供給容器２には、バルブ１０８付の管を介して圧力計１１０が接続されている。さらに、バルブ１０６と模擬ガスリザーブバッグ５との間には、バルブ１０９付の管を介してガスボンベ１１２が挿入されている。
【００５３】
ガスボンベ１には、模擬ガスを調製するためのキャリアガスとして、たとえばＡｒガスが充填されている。222Ｒｎ供給容器２には、ラジウム（226Ｒａ）を含む物質として、ウランまたはラジウム（226Ｒａ）含有量が多い土壌、ラジウム溶液またはラジウム溶液を
含浸させた担体などを入れておく。
【００５４】
模擬ガスの調製において、まず、キャリアガスは、ガスボンベ１からバルブ１０２を通じて、222Ｒｎ供給容器２に供給される。222Ｒｎ供給容器２で、このキャリアガスは226
Ｒａを含む物質から生成する222Ｒｎと混合され、模擬ガスが調製される。また、模擬ガ
スの圧力は、圧力計１１０により測定される。次いで、調製された模擬ガスは、バルブ１０４を通じて、フィルター３に導入される。フィルター３で、模擬ガス中の土壌等の粒子が下流に移行しないように除去される。次いで、粒子が除去された模擬ガスは、移送ポンプ４およびバルブ１０６を通じて、模擬ガスリザーブバッグ５に貯められる。ここで、必要に応じて、ガスボンベ１１２に入れられたキャリアガスが模擬ガスリザーブバッグ５に供給され、模擬ガスリザーブバッグ５中の模擬ガスの222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）となるように調整される。このように、模擬ガスリザーブバッグ５に模擬ガスを貯め
ておくと、一定の圧力で222Ｒｎの吸着試験が実施できる。また、模擬ガスリザーブバッ
グ５は模擬ガス中に含まれるトロン（220Ｒｎ）を除去するため少なくとも３０分〜２時
間放置される。その後、模擬ガス中の222Ｒｎ濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）は、222Ｒｎ濃度測定部３００を用いて測定する。
【００５５】
なお、ガスボンベ１は、試験設備等のガス供給ラインであってもよい。
【００５６】
吸着試験部２００は、模擬ガスリザーブバッグ５、供給ポンプ６、マスフローコントローラー７、吸着カラム８および模擬ガス回収バッグ９を備えている。模擬ガスリザーブバッグ５と供給ポンプ６とはバルブ２０２付の管で接続され、供給ポンプ６とマスフローコントローラー７とは管で接続され、マスフローコントローラー７と吸着カラム８とは管で接続され、吸着カラム８と模擬ガス回収バッグ９とはバルブ２０４付の管で接続されている。また、マスフローコントローラー７と吸着カラム８との間には、バルブ２０７付の管を介して圧力計２１０および模擬ガスをパージするためのバルブ２０６が備えられている。なお、模擬ガスリザーブバッグ５は、模擬ガス調製部１００の模擬ガスリザーブバッグ５に対応する。
【００５７】
吸着カラム８には、実際の不純物除去工程に用いる吸着剤と同一の吸着剤が充填されている。
【００５８】
222Ｒｎの吸着試験において、まず、222Ｒｎ濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である模擬ガスは、模擬ガスリザーブバッグ５からバルブ２０２を通じて、供給ポンプ６に導入される。供給ポンプ６で、模擬ガスの圧力がＰ’（ＭＰａ）となるように調整される。次いで、222Ｒｎ濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である模擬ガスは、圧力Ｐ’（ＭＰａ）でマスフロ
ーコントローラー７に導入される。このときの圧力Ｐ’は圧力計２１０で測定される。マスフローコントローラー７で、模擬ガスの流量が制御される。ここで、供給ポンプ６およびマスフローコントローラー７の流路表面が吸着平衡に達するまでは、模擬ガスは、バルブ２０６を通じて排出される。上記流路表面が吸着平衡に達した後、222Ｒｎ濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である模擬ガスは、圧力Ｐ’（ＭＰａ）で吸着カラム８に供給される。
吸着カラム８において、模擬ガス中の222Ｒｎは吸着剤に吸着される。次いで、吸着カラ
ム８通気後の模擬ガスは、バルブ２０４を通じて、模擬ガス回収バッグ９に貯められる。模擬ガス回収バッグ９は、所定の時間（たとえば１０〜２０分など）ごとに取り替え、吸着カラム８通気後の模擬ガスは分割して回収される。それぞれの模擬ガス回収バッグ９には、吸着試験開始後いつからいつまでの模擬ガスを貯めたか、いくつめのバッグであるかなどを記録しておく。
【００５９】
222Ｒｎ濃度測定部３００は、模擬ガス回収バッグ９あるいは模擬ガスリザーブバッグ
５、フィルター３０３、222Ｒｎ濃度モニター１０、移送ポンプ１１および測定済み模擬
ガス回収バッグ３０４を備えている。模擬ガス回収バッグ９とフィルター３０３とはバルブ３０２付の管で接続され、フィルター３０３と222Ｒｎ濃度モニター１０とは管で接続
され、222Ｒｎ濃度モニター１０と移送ポンプ１１とは管で接続され、移送ポンプ１１と
測定済み模擬ガス回収バッグ３０４とは管で接続されている。なお、模擬ガス回収バッグ９は、吸着試験部２００の模擬ガス回収バッグ９あるいは模擬ガスリザーブバッグ５に対応するが、以下模擬ガス回収バッグ９として説明する。
【００６０】
222Ｒｎ濃度測定において、まず、模擬ガス回収バッグ９（吸着試験部２００で得られ
た一つめのバッグ）に回収された模擬ガスは、バルブ３０２を通じて、フィルター３０３に導入される。フィルター３０３で222Ｒｎ崩壊生成物やエアロゾル等が除去された後、222Ｒｎ濃度モニター１０に模擬ガスが導入される。222Ｒｎ濃度モニター１０で、模擬ガ
ス中の222Ｒｎ濃度が測定される。測定は使用するモニターに依存するが、ポンプを停止
し大気圧で実施することが望ましい。次いで、222Ｒｎ濃度測定後の模擬ガスは、移送ポ
ンプ１１を通じて、測定済み模擬ガス回収バッグ３０４に回収される。吸着試験部２００で得られた二つめ以降の模擬ガス回収バッグについても、順次模擬ガス中の222Ｒｎ濃度
が測定される。
【００６１】
ここで、模擬ガス回収バッグ９中の模擬ガスの222Ｒｎ濃度が、Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3
）となって破過するまで吸着試験が行われる。すなわち、吸着試験部２００では破過するまで模擬ガス回収バッグ９が作製される。そして、222Ｒｎ濃度測定部３００では、最後
に得られた模擬ガス回収バッグ９まで、模擬ガス中の222Ｒｎ濃度が測定される。
【００６２】
さらに、吸着試験部２００で吸着試験を開始してからの時間（模擬ガス回収バッグ９中の模擬ガスが回収された時間）に対して、222Ｒｎ濃度測定部３００で得られた222Ｒｎ濃度（模擬ガス回収バッグ９中の模擬ガスの222Ｒｎ濃度）をプロットして、破過曲線を描
いてゆく。破過曲線が得られた後、吸着剤への222Ｒｎ吸着量の総量、次いで上記吸着剤
の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出する。
【００６３】
また、上述のように、上記平衡吸着係数の算出工程において、破過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出する代わりに、上記222Ｒｎの吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から上記吸着剤
の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出してもよい。この脱着法の場合について、脱着法による吸着量測定に用いる装置を示しながら、より具体的に説明する。
【００６４】
この脱着法による吸着量測定部４００は、図２に示すように、ガスボンベ４０２、マスフローコントローラー７、吸着カラム８および222Ｒｎ含有ガス回収バッグ１３で形成さ
れている。脱着法による吸着量測定部４００は、具体的には、吸着試験において破過が確認された後、ガスボンベ４０２をバルブ４０４付の管を介してマスフローコントローラー７につなげて形成される。なお、マスフローコントローラー７、吸着カラム８、バルブ２０４およびバルブ２０６は、吸着試験部２００のマスフローコントローラー７、吸着カラム８、バルブ２０４およびバルブ２０６に対応する。
【００６５】
ガスボンベ４０２には、脱着キャリアガスを充填しておく。
【００６６】
脱着法による吸着量測定において、まず、脱着キャリアガスは、ガスボンベ４０２からバルブ４０４を通じて、マスフローコントローラー７に導入される。マスフローコントローラー７で、脱着キャリアガスの流量が制御される。ここで、マスフローコントローラー７の流路表面の222Ｒｎが脱着するまでは、脱着キャリアガスは、バルブ２０６を通じて
排出される。上記流路表面の222Ｒｎが脱着した後、脱着キャリアガスは吸着カラム８に
供給される。吸着カラム８で、脱着キャリアガスにより吸着剤に吸着していた222Ｒｎが
脱着し、222Ｒｎおよび脱着キャリアガスが混合した222Ｒｎ含有ガスが得られる。次いで、吸着カラム８通気後の222Ｒｎ含有ガスは、バルブ２０４を通じて、222Ｒｎ含有ガス回収バッグ１３に貯められる。222Ｒｎ含有ガス回収バッグ１３は、所定の時間（たとえば
１０〜２０分など）ごとに取り替え、吸着カラム８通気後の222Ｒｎ含有ガスは分割して
回収される。それぞれの222Ｒｎ含有ガス回収バッグ１３には、いくつめのバッグである
かを記録しておく。
【００６７】
続いて、222Ｒｎ含有ガス回収バッグ１３（脱着法による吸着量測定部４００で得られ
た一つめのバッグ）に回収された222Ｒｎ含有ガスは、222Ｒｎ濃度測定部３００に導入される。222Ｒｎ濃度測定部３００により、222Ｒｎ含有ガス中に含まれる222Ｒｎの総量が
求められる。次いで、吸着量測定部４００で得られた二つめ以降のバッグについても、順次222Ｒｎの総量を求める。222Ｒｎ濃度測定部３００において、222Ｒｎ含有ガス回収バ
ッグ１３中の222Ｒｎ含有ガスは222Ｒｎを含まず脱着キャリアガスそのものであることが確認された時点で、222Ｒｎの脱着が終了したこと分かる。そして、全222Ｒｎ含有ガス回収バッグ１３についての測定値から、吸着剤に吸着されていた222Ｒｎの総量、次いで上
記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を求める。
【００６８】
なお、脱着法による吸着量測定部４００には、図２に示すように、吸着カラム８を加熱するための加熱ヒーター１２を備えておくことも好ましい。加熱ヒーター１２により吸着カラム８に充填されている吸着剤を加熱すると、222Ｒｎの脱着を促進することができる
。
【００６９】
＜210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した吸着剤の交換時期を
選定する方法＞
本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した吸着剤の
交換時期を選定する方法は、吸着剤が充填された吸着カラムに、炭化水素流体を流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて用いられる。なお、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量
を予測する方法で述べたように、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏは、上記不純物ととも
に吸着剤に吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する。
【００７０】
上記炭化水素流体処理プロセスは、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以
上の蓄積量を予測する方法で説明したプロセスと同じである。
【００７１】
本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した吸着剤の
交換時期を選定する方法は、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の平衡吸着係数を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、上記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と、上記不純物除去工程における処理条件とから、上記不純物除去工程を開始してから、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種
以上の蓄積量が所定の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を超
えない時間を算出する、交換時期の選定工程とを含む。
【００７２】
このように、222Ｒｎの吸着試験工程で、吸着剤に特有の平衡吸着係数を求めておくと
、この平衡吸着係数と実際の炭化水素流体処理プロセスでの処理条件とから、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量が簡便に予測できる。炭化水素流体処
理プロセス開始前に、222Ｒｎの吸着試験工程により、吸着剤に特有の平衡吸着係数を求
めておけば、炭化水素流体処理プロセス開始後において、どの程度の年数が経つとどの程度の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が吸着剤に蓄積するかをあらか
じめ把握できる。したがって、上記不純物除去工程を開始してから、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量が所定の量を超えない時間すなわち交換時期を
選定できる。もちろん、炭化水素流体処理プロセス開始後に、222Ｒｎの吸着試験工程に
より、吸着剤に特有の平衡吸着係数を求めてもよい。この場合、既にどの程度の210Ｐｂ
、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が吸着剤に蓄積しているかを把握でき、さらに年数が経つとどの程度の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が吸着剤
に蓄積するかを把握できる。したがって、この場合も、上記不純物除去工程を開始してから、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量が所定の量を超えない
時間すなわち交換時期を選定できる。
【００７３】
また、上記平衡吸着係数の算出工程において、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲
線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の平衡吸着係数を算出する代わりに、上記222Ｒｎ
の吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から上記吸着剤の平衡吸着係数を算出してよい。
【００７４】
以下、本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した吸
着剤の交換時期を選定する方法について具体的に説明する。
【００７５】
ここでは、吸着剤が充填された吸着カラムに、222Ｒｎ濃度がＧ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）で
ある炭化水素流体を圧力Ｐ（ＭＰａ）で流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスついて説明する。炭化水素流体が天然ガスである場合は、222Ｒｎ濃度Ｇ222は通常１〜１０6Ｂｑ／Ｎｍ3である。また、炭化水素流体処理プロセスが天然ガスを液化するプロセスである場合は、圧力Ｐは通常３〜１０ＭＰａである。
【００７６】
上記210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した吸着剤の交換時期
を選定する方法は、222Ｒｎの吸着試験工程、平衡吸着係数の算出工程および交換時期の
選定工程を含む。
【００７７】
〔222Ｒｎの吸着試験工程〕
222Ｒｎの吸着試験工程では、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れ
た容器に、222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である222Ｒｎを含む炭化水素流体もしくは模擬流体を圧力Ｐ’（ＭＰａ）で流通させ、該容器の出口での222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）となって破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる。この222Ｒｎの
吸着試験工程は、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測す
る方法で説明した222Ｒｎの吸着試験工程と同じである。
【００７８】
〔平衡吸着係数の算出工程〕
平衡吸着係数の算出工程では、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破
過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出し、次いで、下記式（１）より上記吸着剤の平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）を算出する。
この平衡吸着係数の算出工程は、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の
蓄積量を予測する方法で説明した平衡吸着係数の算出工程と同じである。
【００７９】
〔交換時期の選定工程〕
交換時期の選定工程では、上記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）と、上記不純物除去工程における上記圧力Ｐ（ＭＰａ）および上記222Ｒｎ濃度Ｇ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）とから、下記式（２）より、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒ
ｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）を算出する。
【００８０】
Ａ222＝ｋＰＧ222／１００ （２）
この上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）の算出は、210Ｐ
ｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法で説明した算出と同じである。
【００８１】
次いで、算出された上記222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）と210Ｐｂの壊変定数λ210（９．８５×１０-10（ｓ-1））とから、下記式（６）より、上記不純物除去工程（稼働率
τ（-）のときの不純物除去工程）を開始してから（吸着カラムに炭化水素流体の流通を
開始してから）、210Ｐｂの蓄積量Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）が所定の210Ｐｂ蓄積量Ｅ210（Ｂｑ／ｇ）を超えない時間Ｔ（ｓ）を算出する。なお、Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）がＥ210（Ｂｑ／ｇ）を超えない時点まで、すなわちＣ210（Ｂｑ／ｇ）がＥ210（Ｂｑ／ｇ）以下の時点までは、吸着剤は廃棄の際に放射性廃棄物とする必要がなくなる。
【００８２】
Ｅ210≧Ｃ210＝τ＊Ａ222＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （６）
式（６）は、以下のようにして導き出される。まず、吸着剤使用期間で（不純物除去工程で）吸着カラムに流通させる炭化水素流体中の222Ｒｎ濃度が変化しないと仮定すると
、222Ｒｎの短半減期崩壊生成物（218Ｐｏ、214Ｐｂ、214Ｂｉ、214Ｐｏ）は３時間程度
で放射平衡に達し、これら全ての核種について吸着剤中の放射能量は等しくなる。すなわち、蓄積が問題となる長命核種210Ｐｂの親核種214Ｐｏの濃度も222Ｒｎの放射能濃度と
等しくなる。このため、210Ｐｂの生成量Ｂ210（ａｔｍ／ｓ／ｇ）はＡ222と等しくなる
。すなわち、210Ｐｂの原子数の変化率（ｄＮ210／ｄｔ）は、下記式（４）で表される。
【００８３】
ｄＮ210／ｄｔ＝Ｂ210−λ210Ｎ210＝Ａ222−λ210Ｎ210 （４）
ここで、Ｎ210は時刻ｔに存在する210Ｐｂの原子数、λ210は210Ｐｂの壊変定数（９．８５×１０-10（ｓ-1））である。
【００８４】
ｔ＝０のときＮ210＝０で式（４）を解くと、不純物除去工程の開始後Ｔ（ｓ）におけ
る210Ｐｂの原子量蓄積量は、下記式（５）で表される。
【００８５】
Ｎ210＝Ａ222／λ210＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （５）
ここで、不純物除去工程は期間Ｔにわたって連続して稼働するわけでなく、再生等で休止する期間がある。再生により蓄積した222Ｒｎ崩壊生成物は脱離しないため、単純に稼働
率τ（-）を乗じることで、休止期間に関する補正を行う。
【００８６】
210Ｐｂの蓄積量Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）は、λ210＊Ｎ210で表されることから、式（５）を変形しτ（-）を乗じることにより、下記式（３）が導かれる。
【００８７】
Ｃ210＝τ＊Ａ222＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （３）
また、Ｃ210がＥ210を超えるときが吸着剤の交換時期である。したがって、交換時期を選定する式として、上記式（６）に示す関係Ｅ210≧Ｃ210が導かれる。210Ｂｉまたは210Ｐｏの蓄積量については、210Ｐｂと放射平衡にあるとして210Ｐｂ放射能蓄積量に等しいと評価することができる。したがって、210Ｂｉまたは210Ｐｏが蓄積した吸着剤の交換時期は、交換すべき蓄積量が同じであるときは、210Ｐｂが蓄積した吸着剤の交換時期と等し
くなる。なお、本発明の「210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積し
た吸着剤の交換時期を選定する方法」には、以下の態様が含まれる。すなわち、（１）210Ｐｂが蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法、（２）210Ｂｉが蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法、（３）210Ｐｏが蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法、（
４）210Ｐｂおよび210Ｂｉが蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法、（５）210Ｐｂ
および210Ｐｏが蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法、（６）210Ｂｉおよび210Ｐ
ｏが蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法、（７）210Ｐｂ、210Ｂｉおよび210Ｐｏ
が蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法が含まれる。上述のように210Ｐｏの蓄積量
が求められれば、210Ｂｉの蓄積量や210Ｐｏの蓄積量は、210Ｐｏの蓄積量と等しいため
、（２）〜（７）の態様も簡便に実施できる。
【００８８】
このように、上述のように上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ吸着量が求められて
いれば、上記式（６）より簡便に210Ｐｂが蓄積した吸着剤の交換時期が選定できる。
【００８９】
また、上記平衡吸着係数の算出工程において、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲
線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出する代わりに、上記222Ｒｎの吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂ
ｑ／ｇ）を算出してもよい。この場合は、具体的には、上記222Ｒｎの吸着試験工程で吸
着した222Ｒｎを脱着させて、吸着剤への222Ｒｎ吸着量の総量を得た後、この値より上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を求める。
【００９０】
また、本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した吸
着剤の交換時期を算出する方法においても、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか
１種以上の蓄積量を予測する方法で説明した装置が用いられる。
【００９１】
以上、本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予
測する方法は、具体的には、吸着剤が充填された吸着カラムに、222Ｒｎ濃度がＧ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）である炭化水素流体を圧力Ｐ（ＭＰａ）で流通させ、該炭化水素流体の不純
物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて、該吸着剤に対し、該不純物とともに吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法であって、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である模擬流体
を圧力Ｐ’（ＭＰａ）で流通させ、該容器の出口での222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）となって破過するまで、該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と
、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の単位質
量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出し、次いで、下記式（１）より上記吸着剤の平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、上
記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）と、上記不純物除去
工程の稼働率τ（-）と、上記不純物除去工程における上記圧力Ｐ（ＭＰａ）および上記222Ｒｎ濃度Ｇ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）とから、下記式（２）より、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）を算出し、次いで、算出された前記222Ｒｎ吸着量
Ａ222（Ｂｑ／ｇ）と210Ｐｂの壊変定数λ210（９．８５×１０-10（ｓ-1））とから、下記式（３）より、上記不純物除去工程を開始してからの時間Ｔ（ｓ）における210Ｐｂの
蓄積量Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）を算出する、210Ｐｂ蓄積量の予測工程とを含む。
【００９２】
ｋ＝１００Ａ222’／Ｐ’Ｇ222’ （１）
Ａ222＝ｋＰＧ222／１００ （２）
Ｃ210＝τ＊Ａ222＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （３）
また、上記平衡吸着係数の算出工程において、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲
線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出する代わりに、上記222Ｒｎの吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂ
ｑ／ｇ）を算出することができる。
【００９３】
さらに、本発明に係る吸着剤の交換時期を選定する方法は、具体的には、吸着剤が充填された吸着カラムに、222Ｒｎ濃度がＧ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）である炭化水素流体を圧力Ｐ
（ＭＰａ）で流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて、該不純物とともに吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した該吸着剤の交換時期を選定する方法であって、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222
Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である模擬流体を圧力Ｐ’（ＭＰａ）で流通させ、該容器の出口での222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）となって破過するまで、該充填剤
に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破
過曲線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出し、次いで、下記式（１）より上記吸着剤の平衡吸着係数ｋ（ｍ3／
ｋｇ）を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、上記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）と、上記不純物除去工程の稼働率τ（-）と、上記不純物除去工程における上記圧力Ｐ（ＭＰａ）および上記222Ｒｎ濃度Ｇ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）とか
ら、下記式（２）より、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）を算出し、次いで、算出された上記222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）と210Ｐｂの壊変定
数λ210（９．８５×１０-10（ｓ-1））とから、下記式（６）より、上記不純物除去工程を開始してから、210Ｐｂの蓄積量Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）が所定の210Ｐｂ蓄積量Ｅ210（Ｂｑ
／ｇ）を超えない時間Ｔ（ｓ）を算出する、交換時期の選定工程とを含む。
【００９４】
ｋ＝１００Ａ222’／Ｐ’Ｇ222’ （１）
Ａ222＝ｋＰＧ222／１００ （２）
Ｅ210≧Ｃ210＝τ＊Ａ222＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （６）
［実施例］
以下、実施例に基づいて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されない。
【００９５】
［実施例１］
吸着剤としてモレキュラーシーブを用い、この場合の222Ｒｎ破過曲線を求め、平衡吸
着係数を算出した。なお、平衡吸着係数の定義は、上述したように次の通りとする。
【００９６】
平衡吸着係数（ｍ3/ｋｇ）＝吸着剤中の222Ｒｎ濃度（Ｂｑ／ｋｇ）／模擬ガス中の222Ｒｎ濃度（Ｂｑ/ｍ3）
ただし、これらの濃度は平衡吸着到達時の濃度である。
【００９７】
（ｉ）吸着剤
吸着剤として、乾燥処理したモレキュラーシーブ４Ａを用いた。
【００９８】
（ii）実施方法
図１の概要図に示す装置を用いた。図１に示すように、装置は模擬ガス調製部１００、吸着試験部２００および222Ｒｎ濃度測定部３００から構成した。
【００９９】
＜模擬ガス調製部１００＞
222Ｒｎ供給容器（密閉容器）２内に226Ｒａを含む物質（高い濃度で226Ｒａを含有す
る土壌、226Ｒａ溶液を含浸したろ紙等）を入れ、ガスボンベ１からのキャリアガス（Ａ
ｒガス）に226Ｒａの崩壊で生成する222Ｒｎを供給した。このようにして模擬ガスが得られた。
【０１００】
次いで、土壌等が下流に移行しないようにフィルター３で模擬ガス中の粒子を除去した。
【０１０１】
次いで、一定の圧力で吸着試験が実施できるように模擬ガスリザーブバッグ５に222Ｒ
ｎ含有模擬ガスを移した。このとき、試験に用いるガス量を任意の量に調整するため、ガスボンベ１１２から模擬ガスリザーブバッグ５にキャリアガス（Ａｒガス）を加えた。
【０１０２】
なお、模擬ガスリザーブバッグ５中の222Ｒｎ含有模擬ガスの222Ｒｎ濃度は、トロン（220Ｒｎ）の崩壊による消滅を待つため少なくとも３０分〜２時間放置した後、222Ｒｎ濃度測定部３００において模擬ガス回収バッグ９の代わりに模擬ガスリザーブバッグ５をつなげることにより測定した。すなわち、模擬ガスリザーブバッグ５中のガスを移送ポンプ（図示せず）により222Ｒｎ濃度モニター１０に移送した。模擬ガスリザーブバッグ５中
の222Ｒｎ濃度は、222Ｒｎ濃度モニター１０により測定した。得られた222Ｒｎ濃度は１
２０００（Ｂｑ／Ｎｍ3）であった。
【０１０３】
＜吸着試験部２００＞
模擬ガスリザーブバッグ５内の222Ｒｎ含有模擬ガスを移送ポンプ（供給ポンプ６）で
流した。このときマスフローコントローラー７で流量を制御した。流路表面（供給ポンプ６およびマスフローコントローラー７）が吸着平衡に達するまでは吸着剤には通気せず、バルブ２０６を通じてパージラインから排気した。
【０１０４】
吸着平衡に達した後、222Ｒｎ濃度（Ｇ222’）１２０００（Ｂｑ／Ｎｍ3）である222Ｒｎ含有模擬ガスを、圧力（Ｐ’）０．１（ＭＰａ）で吸着剤に通気し、通気後の模擬ガスを模擬ガス回収バッグ９に回収した。回収バッグを１０分または２０分ごとに交換し、模擬ガス回収バッグにガスを回収した。
【０１０５】
＜222Ｒｎ濃度測定部３００＞
それぞれの模擬ガス回収バッグ９中のガスを移送ポンプ１１により222Ｒｎ濃度モニタ
ー１０に移送した。それぞれの模擬ガス回収バッグ９中の222Ｒｎ濃度は、ポンプを停止
し大気圧とした後、222Ｒｎ濃度モニター１０によりただちに測定した。
【０１０６】
ここで、得られた模擬ガス回収バッグ９中の222Ｒｎ濃度を順次求めたが、４個目のバ
ッグの測定により、破過が確認された。このため、吸着試験部２００での吸着試験は４個目のバッグで終了した。
【０１０７】
次いで、ガス体積を流量および時間から計算し、破過曲線から222Ｒｎ吸着量を求めた
。
【０１０８】
（iii）結果
モレキュラーシーブ４Ａへの222Ｒｎ吸着試験の破過曲線と平衡吸着係数を求めた。
【０１０９】
図３にモレキュラーシーブ４Ａへの222Ｒｎ吸着試験の破過曲線（１回目の破過曲線）
を示す。
【０１１０】
なお、図３において、縦軸の222Ｒｎ濃度比は、（模擬ガス回収バッグ中の222Ｒｎ濃度／模擬ガスリザーブバッグ中の222Ｒｎ濃度）を計算して求めた値であり、（容器の出口
での222Ｒｎ濃度／容器の入口での222Ｒｎ濃度）とみなせる。横軸の接触時間は、吸着カラム８への模擬ガスの流通を開始してからの時間である。
【０１１１】
この破過曲線から、吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量（Ａ222’）を求め、さらに上記式（１）より平衡吸着係数（ｋ）を求めたところ、平衡吸着係数（ｋ）は、０．０３７（ｍ3／ｋｇ）となった。
【０１１２】
吸着試験において、222Ｒｎ含有模擬ガス中の222Ｒｎ濃度（Ｇ222’）を８２００また
は１７０００（Ｂｑ／Ｎｍ3）としたこと以外は１回目と同様にして、222Ｒｎ吸着試験の破過曲線を求めた。図３に、２回目の破過曲線および３回目の破過曲線も合わせて示す。222Ｒｎ濃度（Ｇ222’）が異なっても１回目と同様の破過曲線が得られた。
【０１１３】
［実施例２］
実施例1で求めたモレキュラーシーブ４Ａへの平衡吸着係数（ｋ）をもとに、ＬＮＧプ
ラントの脱水プロセスおける222Ｒｎ崩壊生成物（210Ｐｂ）の蓄積量および吸着剤交換期間を求めた。
【０１１４】
（ｉ）吸着剤
乾燥処理したモレキュラーシーブ４Ａ(実施例１と同一の吸着剤であり、平衡吸着係数
（ｋ）は、０．０３７（ｍ3／ｋｇ）)を用いる場合を想定した。
【０１１５】
（ii−１）蓄積量の評価方法
ＬＮＧプラントの脱水プロセスを想定した。計算条件は、天然ガス中222Ｒｎ濃度（Ｇ222）１０００Ｂｑ／ｍ3、常温（２５℃）、圧力（Ｐ）５．５ＭＰａとした。また、稼働
率τは吸着剤の乾燥工程を考慮して総運転時間の２／３とした。すなわち、吸着剤を充填した吸着塔を複数並列につなげ、これらの吸着塔を交互に使用する場合を想定した。
【０１１６】
このとき、吸着剤に接するガス中の222Ｒｎ濃度（１０ＰＧ222）は５５０００Ｂｑ／ｍ3となるため、吸着剤中の222Ｒｎ濃度は平衡吸着係数を乗じた値２０３５Ｂｑ／ｋｇ（２．０３５Ｂｑ／ｇ）となる。プロセス稼働中吸着剤は常に222Ｒｎと接するため222Ｒｎ濃度が一定であると仮定すると、吸着剤中の222Ｒｎ濃度も一定に維持されることになる。
このとき、短寿命の222Ｒｎ崩壊生成物は直ちに放射平衡に到達し、210Ｐｂが２．０３５ａｔｍ／ｇ／ｓで生成される。次いで、上記式（３）より、210Ｐｂ蓄積量（Ｃ222）と使用時間（Ｔ）との関係を求めた（図４）。
【０１１７】
（iii−１）蓄積量の評価結果
吸着剤使用年数と210Ｐｂの蓄積量との関係を示した図４より、モレキュラーシーブ４
Ａを用いた脱水プロセスにおいては、222Ｒｎ濃度１０００Ｂｑ／ｍ3の天然ガスを処理した場合、吸着剤中の210Ｐｂの蓄積量は、たとえば５年後において０．２０Ｂｑ／ｇ程度
となることが予測できた。
【０１１８】
（ii−２）交換時期の評価方法
また、天然ガス中222Ｒｎ濃度（Ｇ222）を上記の１０００Ｂｑ／ｍ3以外に変化させた
場合についても、上記と同様に吸着剤使用年数と210Ｐｂの蓄積量との関係が求められる
ため、該関係を求めた後、222Ｒｎ濃度（Ｇ222）に対して、吸着剤中の210Ｐｂ蓄積量が
規制免除レベルに達する期間（吸着剤の交換期間）をプロットした。ここで、規制免除レベルとはこの濃度以下であれば放射性物質としての規制を適用する必要がない濃度であり、今回はＩＡＥＡが提唱している１Ｂｑ／ｇとして計算した。
【０１１９】
（iii−２）交換時期の評価結果
天然ガス中222Ｒｎ濃度と吸着剤中の210Ｐｂ蓄積量が規制免除レベルに達する使用期間との関係を示した図５より、この吸着剤で、たとえば222Ｒｎ濃度１００００Ｂｑ／ｍ3の天然ガスを処理する場合、交換期間を２．５年程度以下に設定すれば、１Ｂｑ／ｇに達することなく、使用済み吸着剤を放射性物質として取り扱う必要がないことが予測できた。
【０１２０】
［実施例３］
吸着剤としてシリカゲルを用い、この場合の222Ｒｎ破過曲線を求め、平衡吸着係数を
算出した。なお、平衡吸着係数の定義は、上述したように次の通りとする。
【０１２１】
平衡吸着係数（ｍ3/ｋｇ）＝吸着剤中の222Ｒｎ濃度（Ｂｑ／ｋｇ）／模擬ガス中の222Ｒｎ濃度（Ｂｑ/ｍ3）
ただし、これらの濃度は平衡吸着到達時の濃度である。
【０１２２】
（ｉ）吸着剤
吸着剤として、乾燥処理した耐水性シリカゲルを用いた。
【０１２３】
（ii）実施方法
試験装置・試験方法は実施例1と同様である。すなわち、吸着剤としてシリカゲルを用
いたこと、回収バッグを１５分または２０分ごとに交換し、模擬ガス回収バッグ４個にガス全量を回収したこと以外は、は実施例1と同様に行った。
【０１２４】
なお、実施例３においても、得られた模擬ガス回収バッグ９中の222Ｒｎ濃度を順次求
めたが、実施例１と同様に、４個目のバッグの測定により、破過が確認された。このため、吸着試験部２００での吸着試験は４個目のバッグで終了した。
【０１２５】
（iii）結果
シリカゲルへの222Ｒｎ吸着試験の破過曲線と平衡吸着係数を求めた。
【０１２６】
図６にシリカゲルへの222Ｒｎ吸着試験の破過曲線を示す。
【０１２７】
なお、図６において、縦軸の222Ｒｎ濃度比は、（模擬ガス回収バッグ中の222Ｒｎ濃度／模擬ガスリザーブバッグ中の222Ｒｎ濃度）を計算して求めた値であり、（容器の出口
での222Ｒｎ濃度／容器の入口での222Ｒｎ濃度）とみなせる。横軸の接触時間は、吸着カラム８への模擬ガスの流通を開始してからの時間である。
【０１２８】
この破過曲線から、吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量（Ａ222’）を求め、さらに上記式（１）より平衡吸着係数（ｋ）を求めたところ、平衡吸着係数（ｋ）は、０．０７６（ｍ3／ｋｇ）となった。
【０１２９】
［実施例４］
実施例３で求めたシリカゲルへの平衡吸着係数（ｋ）をもとに、ＬＮＧプラントの脱水プロセスおける222Ｒｎ崩壊生成物（210Ｐｂ）の蓄積量および吸着剤交換期間を求めた。
【０１３０】
（ｉ）吸着剤
乾燥処理したシリカゲル(実施例３と同一の吸着剤であり、平衡吸着係数（ｋ）は、０
．０７６（ｍ3／ｋｇ）)を用いる場合を想定した。
【０１３１】
（ii−１）蓄積量の評価方法
ＬＮＧプラントの脱水プロセスを想定した。計算条件は、天然ガス中222Ｒｎ濃度（Ｇ222）１０００Ｂｑ／ｍ3、常温（２５℃）、圧力（Ｐ）５．５ＭＰａとした。また、稼働
率τは吸着剤の乾燥工程を考慮して総運転時間の２／３とした。すなわち、吸着剤を充填した吸着塔を複数並列につなげ、これらの吸着塔を交互に使用する場合を想定した。
【０１３２】
このとき、吸着剤に接するガス中の222Ｒｎ濃度（１０ＰＧ222）は５５０００Ｂｑ／ｍ3となるため、吸着剤中の222Ｒｎ濃度は平衡吸着係数を乗じた値４１８０Ｂｑ／ｋｇ（４．１８Ｂｑ／ｇ）となる。プロセス稼働中吸着剤は常に222Ｒｎと接するため222Ｒｎ濃度が一定であると仮定すると、吸着剤中の222Ｒｎ濃度も一定に維持されることになる。こ
のとき、短寿命の222Ｒｎ崩壊生成物は直ちに放射平衡に到達し、210Ｐｂが４．１８ａｔｍ／ｇ／ｓで生成される。上記式（３）より、210Ｐｂ蓄積量（Ｃ222）と使用時間（Ｔ）との関係を求めた（図７）。
【０１３３】
（iii−１）蓄積量の評価結果
吸着剤使用年数と210Ｐｂの蓄積量との関係を示した図７より、シリカゲルを用いた脱
水プロセスにおいては、222Ｒｎ濃度１０００Ｂｑ／ｍ3の天然ガスを処理した場合、吸着剤中の210Ｐｂの蓄積量は、たとえば５年後において０．４０Ｂｑ／ｇ程度となることが
予測できた。
【０１３４】
（ii−２）交換時期の評価方法
また、天然ガス中222Ｒｎ濃度（Ｇ222）を上記の１０００Ｂｑ／ｍ3以外に変化させた
場合についても、上記と同様に吸着剤使用年数と210Ｐｂの蓄積量との関係が求められる
ため、該関係を求めた後、222Ｒｎ濃度（Ｇ222）に対して、吸着剤中の210Ｐｂ蓄積量が
規制免除レベルに達する期間（吸着剤の交換期間）をプロットした。ここで、規制免除レベルとはこの濃度以下であれば放射性物質としての規制を適用する必要がない濃度であり、今回はＩＡＥＡが提唱している１Ｂｑ／ｇとして計算した。
【０１３５】
（iii−２）交換時期の評価結果
天然ガス中222Ｒｎ濃度と吸着剤中の210Ｐｂ蓄積量が規制免除レベルに達する使用期間との関係を示した図８より、この吸着剤で、たとえば222Ｒｎ濃度１００００Ｂｑ／ｍ3の天然ガスを処理する場合、交換期間を１年程度以下に設定すれば、１Ｂｑ／ｇに達することなく、使用済み吸着剤を放射性物質として取り扱う必要がないことが予測できた。
【０１３６】
［実施例５］
内径２ｃｍのＵ字ガラス管にシリカゲルおよびモレキュラーシーブ（４Ａ）を２０ｇ充填し、222Ｒｎ濃度８〜１５ｋＢｑ／ｍ3のＡｒガスを温度を変化させて異なる温度で流通させた。流通前後での222Ｒｎ濃度を測定し、222Ｒｎの減少量の経時変化から吸着剤の222Ｒｎ吸着係数（平衡吸着係数（ｍ3/ｋｇ）＝吸着剤中の222Ｒｎ濃度（Ｂｑ／ｋｇ）／Ａｒガス中の222Ｒｎ濃度（Ｂｑ/ｍ3））を測定した。すなわち、実施例１と同様の手順で222Ｒｎ吸着係数を求めた。
【０１３７】
吸着前後の222Ｒｎ濃度比の経時変化を図９に示す。222Ｒｎはシリカゲルおよびモレキュラーシーブに平衡吸着することが分かった。各吸着剤の222Ｒｎ吸着係数の温度依存性
と温度の関係を図１０に示す（なお、図１０において、モレキュラーシーブのデータはイメージである。）。
【０１３８】
この吸着係数を用いて、210Ｐｂの蓄積により放射能がＩＡＥＡの提唱する規制除外濃
度（１Ｂｑ／ｇ）(*1)に達するまでの操業期間と天然ガス中222Ｒｎ濃度の関係を解明し
た。すなわち、実施例２と同様の手順で上記関係を求めた。一方、大部分のガス田における222Ｒｎ濃度は数ｋＢｑ／ｍ3以下である(*2)。その結果、ＬＮＧプラントの脱水塔において吸着剤を５〜１０年間使用する場合、大部分のガス田では210Ｐｂ蓄積量は規制除外
濃度に達しないという評価結果が得られた。
【０１３９】
(*1)IAEA, IAEA Safety Guide No.RS-G-1.7 (2004)
(*2)Hamlat, M. S. et al., Applied Radiation and Isotopes, 58, 125-130 (2003)
【符号の説明】
【０１４０】
１００： 模擬ガス調製部
１： キャリアガスボンベ
２： 222Ｒｎ供給容器
３： フィルター
４： 移送ポンプ
５： 模擬ガスリザーブバッグ
２００： 吸着試験部
６： 供給ポンプ
７： マスフローコントローラー
８： 吸着カラム
９： 模擬ガス回収バッグ
３００： 222Ｒｎ濃度測定部
１０： 222Ｒｎ濃度モニター
１１： 移送ポンプ
３０３： フィルター
３０４： 測定済み模擬ガス回収バッグ
４００： 脱着法による吸着量測定部
４０２： 脱着キャリアガスボンベ
１２： 加熱ヒーター
１３： 222Ｒｎ含有ガス回収バッグ
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化水素流体処理プロセスにおける自然放射性物質の蓄積量の予測方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
天然ガスおよび原油には、ウランまたはトリウムを起源とする自然放射性物質が含まれている（非特許文献１など）。このウランを起源とする自然放射性物質としては、具体的にはラドン（222Ｒｎ）などが挙げられる。このため、天然ガスおよび原油またはこれら
の製品を処理するプラントでは、ガスまたは油を処理するための吸着剤（例えば、脱水プロセスに用いられるモレキュラーシーブ、シリカゲルなど）に222Ｒｎが吸着し、222Ｒｎの崩壊生成物の内でも半減期が２２．３年と長い210Ｐｂおよびその崩壊生成物である210Ｂｉ、210Ｐｏが蓄積する場合がある。したがって、使用済み吸着剤の交換時に吸着剤を
放射性物質として取り扱う必要が生じ得る（非特許文献２など）。
【０００３】
従来、交換時に使用済み吸着剤をサンプリングし、該吸着剤中の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏ量を測定し、使用済み吸着剤が自然放射性物質を含む放射性廃棄物に該当する
かどうかを判定している（非特許文献２など）。すなわち、交換時に初めて、使用済み吸着剤が放射性廃棄物に該当するかどうかを判定している。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】IAEA, Radiation Protraction and the Management of Radioactive Waste in the Oil and Gas Industry, IAEA Safety Report Series No.34 (2003)
【非特許文献２】Tan, J. A. et al., Dealing with NORM at Shell Canada Limited's Jumping Pound gas plant, Proceedings of Laurance Reid Gas Conditioning Conference (LRGCC), 329-345, Oklahoma USA, 22-25 February (2009)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
また、先にあげた３核種210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏが放出する放射線は測定が困
難なため、放射線測定に先立ち専門家による前処理が必要であるという問題もあった。
【０００６】
このため、炭化水素流体処理プロセスにおいて、どの程度の年数が経つとどの程度の222Ｒｎの崩壊生成物が吸着剤に蓄積するかを簡便に予測できれば非常に有効である。
【０００７】
したがって、本発明の目的は、炭化水素流体処理プロセスにおいて、どの程度の年数が経つとどの程度の222Ｒｎの崩壊生成物が吸着剤に蓄積するかをあらかじめ簡便に予測す
る方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する
方法は、吸着剤が充填された吸着カラムに、炭化水素流体を流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて、該吸着剤に対し、該不純物とともに吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法であって、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎを含む炭化水素流体もしくは222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験
工程と、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の
平衡吸着係数を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、上記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と、上記不純物除去工程における処理条件とから、上記不純物除去工程を開始してから所定の時間における210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以
上の蓄積量を予測する、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量の
予測工程とを含む。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、炭化水素流体処理プロセスにおいて、どの程度の年数が経つとどの程度の222Ｒｎの崩壊生成物が吸着剤に蓄積するかをあらかじめ予測できる。
【００１０】
このように、吸着剤の放射能濃度が予測できるため、使用済み吸着剤を放射性廃棄物として取り扱う必要がない交換時期をあらかじめ設定することもできる。もちろん、上記交換時期が過ぎて使用済み吸着剤を放射性廃棄物として取り扱う必要がある場合であっても、その放射能濃度があらかじめ把握できるため、使用済み吸着剤の処理に関する対策も容易に検討できる。
【００１１】
また、本発明では、測定が困難な放射能（210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏが放出する
放射線）を測定するのではなく、222Ｒｎの平衡吸着量を測定するため、222Ｒｎの崩壊生成物（210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上）の蓄積量を簡便に評価でき
る。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１は、本発明に用いる装置の概要図である。
【図２】図２は、本発明に用いる装置の概要図である。
【図３】図３は、実施例１で作成した破過曲線を示す図である。
【図４】図４は、実施例２におけるモレキュラーシーブの使用期間と210Ｐｂの蓄積量との関係を示す図である。
【図５】図５は、実施例２における、天然ガス中の222Ｒｎ濃度と、210Ｐｂの蓄積量が１Ｂｑ／ｇに達するまでのモレキュラーシーブの使用期間との関係を示す図である。
【図６】図６は、実施例３で作成した破過曲線を示す図である。
【図７】図７は、実施例４におけるシリカゲルの使用期間と210Ｐｂの蓄積量との関係を示す図である。
【図８】図８は、実施例４における、天然ガス中の222Ｒｎ濃度と、210Ｐｂの蓄積量が１Ｂｑ／ｇに達するまでのシリカゲルの使用期間との関係を示す図である。
【図９】図９は、実施例５における、シリカゲル通気時の222Ｒｎ濃度の経時変化を示す図である。
【図１０】図１０は、実施例５における、各吸着剤の吸着係数を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明について詳細に説明する。
【００１４】
＜210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法＞
本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する
方法は、吸着剤が充填された吸着カラムに、炭化水素流体を流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて用いられる。
【００１５】
炭化水素流体処理プロセスとしては、具体的には、天然ガスおよび原油またはこれらの製品を処理するプロセスが挙げられ、この場合の不純物除去工程では、吸着剤が充填された吸着カラムで、天然ガスおよび原油またはこれらの製品に含まれる不純物としての水、
硫黄、水銀等の重金属などが除去される。また、炭化水素流体処理プロセスとしては、より具体的な例として、天然ガスを液化するプロセスが挙げられ、この場合の不純物除去工程では、シリカ（シリカゲル）、アルミナ、シリカ−アルミナ、ゼオライト（モレキュラーシーブ）等のセラミックス、ガラス、樹脂、活性炭などの吸着剤が充填された吸着カラムで、天然ガスに含まれる不純物としての水、硫黄、水銀などが除去される。
【００１６】
なお、吸着剤としては、上記のうちで、シリカ（シリカゲル）、ゼオライト（モレキュラーシーブ）、活性炭が用いられる。これらの吸着剤は、水酸化アルミおよび／または炭酸アルカリが担持されていてもよい。また、Ｍｏ、Ｃｕ、Ｖ、Ｗ等の硫化物からなる吸着剤を用いてもよく、これらの硫化物にＣｏおよび／またはＮｉが取り込まれていてもよい。
【００１７】
吸着剤の形状は特に制限されないが、吸着カラムに充填することを鑑み、粉体状のもの、球（ビーズ）、立方体、円柱（ペレット）、円筒、ハニカム等の所定の形状に成形されたものが挙げられる。これらの混合物も用いられている。
【００１８】
吸着剤の比表面積は大きい方が接触効率を向上でき、たとえば５〜４００ｍ2／ｇ、特
に１００〜２５０ｍ2／ｇが用いられる。
【００１９】
炭化水素流体と吸着剤との接触方法は、特に制限されないが、連続運転を行える点で固定床流通方式が通常、用いられている。
【００２０】
炭化水素流体には、上記不純物の他、222Ｒｎが含まれている場合が多いため、不純物
除去工程では、上記吸着剤に対し、不純物とともに222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉおよび210Ｐｏも蓄積する。これは、不純物とともに222Ｒｎが吸着剤に吸着する
と、222Ｒｎが以下のように崩壊することによる。なお、カッコ内の時間は、半減期を表
している。
【００２１】
ラドン−２２２（222Ｒｎ、3.824日）→ポロニウム−２１８（218Ｐｏ、3.05分）→鉛
−２１４（214Ｐｂ、26.8分）→ビスマス−２１４（214Ｂｉ、19.9分）→ポロニウム−２１４（214Ｐｏ、0.00016秒）→鉛−２１０（210Ｐｂ、22.3年）→ビスマス−２１０（210Ｂｉ、5.012日）→ポロニウム−２１０（210Ｐｏ、138.38日）
そして、210Ｐｂは半減期が長いため、上記吸着剤には不純物とともに210Ｐｂが蓄積されることとなる。また、210Ｐｂの崩壊生成物である210Ｂｉ、210Ｐｏが蓄積する場合があ
る。本発明では、この210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予
測する。
【００２２】
本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する
方法は、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎを含
む炭化水素流体もしくは222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の平衡吸着係数を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、上記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と、上記不純物除去工程における処理条件とから、上記不純物除去工程を開始してから所定の時間における210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量の予測工程とを含む。
【００２３】
このように、222Ｒｎの吸着試験工程で、吸着剤に特有の平衡吸着係数を求めておくと
、この平衡吸着係数、222Ｒｎ濃度と実際の炭化水素流体処理プロセスでの処理条件とか
ら、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量が簡便に予測できる。
炭化水素流体処理プロセス開始前に、222Ｒｎの吸着試験工程により、吸着剤に特有の平
衡吸着係数を求めておけば、炭化水素流体処理プロセス開始後において、どの程度の年数が経つとどの程度の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏが吸着剤に蓄積するかをあらかじめ
把握できる。もちろん、炭化水素流体処理プロセス開始後に、222Ｒｎの吸着試験工程に
より、吸着剤に特有の平衡吸着係数を求めてもよい。この場合、既にどの程度の210Ｐｂ
、210Ｂｉまたは210Ｐｏが吸着剤に蓄積しているかを把握でき、さらに年数が経つとどの程度の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏが吸着剤に蓄積するかを把握できる。
【００２４】
また、上記平衡吸着係数の算出工程において、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲
線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の平衡吸着係数を算出する代わりに、上記222Ｒｎ
の吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から上記吸着剤の平衡吸着係数を算出してもよい。
【００２５】
以下、本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予
測する方法について具体的に説明する。
【００２６】
ここでは、吸着剤が充填された吸着カラムに、222Ｒｎ濃度がＧ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）で
ある炭化水素流体を圧力Ｐ（ＭＰａ）で流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスついて説明する。炭化水素流体に含まれる222Ｒｎ量は、原油、天然ガスを算出する油田やガス田、炭田、ガス鉱床によって変動す
るが、炭化水素流体が天然ガスである場合は、222Ｒｎ濃度Ｇ222は通常１〜１０6Ｂｑ／
Ｎｍ3である。また、炭化水素流体処理プロセスが天然ガスを液化するプロセスである場
合は、圧力Ｐは通常３〜１０ＭＰａである。
【００２７】
上記210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法は、222Ｒｎの吸着試験工程、平衡吸着係数の算出工程および210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏ
のいずれか１種以上蓄積量の予測工程を含む。
【００２８】
〔222Ｒｎの吸着試験工程〕
222Ｒｎの吸着試験工程では、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れ
た容器に、222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である222Ｒｎを含む炭化水素流体もしくは模擬流体を圧力Ｐ’（ＭＰａ）で流通させ、該容器の出口での222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）となって破過するまで、該充填剤に222Ｒｎを吸着させる。
【００２９】
吸着カラムとしては、実際の不純物除去工程で用いる吸着カラムとは異なる小型カラムを用いればよい。
【００３０】
また、吸着カラムに充填する吸着剤と同一の吸着剤は、温度が同一であれば平衡吸着係数が同一の値となる。したがって、222Ｒｎの吸着試験工程で実際の不純物除去工程と同
一の充填剤を用いて平衡吸着係数を求めておけば、この平衡吸着係数から不純物除去工程での210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量の予測が可能となる。
【００３１】
流通させる模擬流体としては、222Ｒｎを濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）で含むＡｒガス
（222Ｒｎ−Ａｒ混合ガス）が好適に用いられる。また、実際の炭化水素流体中の222Ｒｎ濃度が１，０００Ｂｑ／ｍ3以上ある場合は、実際の炭化水素流体を用いて平衡吸着係数
を求めることができる。具体的には、流通させる222Ｒｎを含む炭化水素流体として、蓄
積量予測の対象となる実際の流体（天然ガス、原油）を用いることができる。
【００３２】
また、222Ｒｎ濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）および圧力Ｐ’（ＭＰａ）は、平衡吸着係
数の算出に影響しないため、実際の不純物除去工程の222Ｒｎ濃度Ｇ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）
および圧力Ｐ（ＭＰａ）と同一であっても異なっていてもよい。一方、実際の不純物除去工程では、平衡吸着係数の算出工程で求めた平衡吸着係数を用いて210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測するため、222Ｒｎの吸着試験工程で容器に流通させる模擬流体の温度は、不純物除去工程で吸着カラムに流通させる炭化水素流体の温度と同一とすることが好ましい。
【００３３】
なお、流通させる模擬流体の流量は、222Ｒｎの吸着に実質的に影響しないため適宜設
定すればよい。
【００３４】
222Ｒｎの吸着試験工程では、上記容器に、上記模擬流体を、該容器の出口での222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）となって破過するまで流通させ、該充填剤に222Ｒｎを吸
着させる。いいかえると、吸着剤に222Ｒｎが吸着されなくなって、模擬流体が容器に供
給したときの状態のまま、容器の出口から排出されるようになるまで、該充填剤に222Ｒ
ｎを吸着させる。
【００３５】
〔平衡吸着係数の算出工程〕
平衡吸着係数の算出工程では、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破
過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出する。
【００３６】
具体的には、模擬流体の流通を開始してからの時間に対して吸着剤の出口での222Ｒｎ
濃度（Ｂｑ／Ｎｍ3）をプロットして破過曲線を求める。この破過曲線を用いて供給222Ｒｎ濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）と出口での222Ｒｎ濃度の差を積分することによって吸着
剤への222Ｒｎ吸着量の総量が得られるため、この値より上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を求める。
【００３７】
次いで、下記式（１）より上記吸着剤の平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）を算出する。
【００３８】
ｋ＝１００Ａ222’／Ｐ’Ｇ222’ （１）
式（１）は、以下のようにして導き出される。すなわち、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量は、吸着剤と接触する模擬流体の222Ｒｎ濃度に比例し、このときの比例定数が平衡吸着係数である。また、吸着剤と接触する模擬流体の222Ｒｎ濃度は、222Ｒｎの吸着試験工程における模擬流体の圧力がＰ’（ＭＰａ）であり、222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）であることから、１０Ｐ’Ｇ222’（Ｂｑ／ｍ3）となる。したがっ
て、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）は、（ｋ×１０Ｐ’Ｇ222’）／１０００で表され、これを変形すると上記式（１）が得られる。
【００３９】
〔210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量の予測工程〕
210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量の予測工程では、上記平
衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）と、上記不純物除去工程
における上記圧力Ｐ（ＭＰａ）および上記222Ｒｎ濃度Ｇ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）とから、下
記式（２）より、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）を算出する。なお、本発明では、不純物除去工程での圧力Ｐ（ＭＰａ）および222Ｒｎ濃度Ｇ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）が一定である場合を想定している。また、不純物除去工程で吸着カラム
に流通させる炭化水素流体の温度は、通常０〜１００℃であり、かつ222Ｒｎの吸着試験
工程で容器に流通させる模擬流体の温度と同一とする。
【００４０】
Ａ222＝ｋＰＧ222／１００ （２）
式（２）は、不純物除去工程においても、222Ｒｎの吸着試験工程と同様に、以下のよ
うにして導き出される。上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量は、吸着剤と
接触する炭化水素流体の222Ｒｎ濃度に比例し、このときの比例定数が平衡吸着係数であ
る。平衡吸着係数は、上述の平衡吸着係数の算出工程で求められている。また、吸着剤と接触する炭化水素流体の222Ｒｎ濃度は、222Ｒｎの吸着試験工程における炭化水素流体の圧力がＰ（ＭＰａ）であり、222Ｒｎ濃度がＧ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）であることから、１０
ＰＧ222（Ｂｑ／ｍ3）となる。したがって、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡
吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）は、（ｋ×１０ＰＧ222）／１０００で表され、これより上記式（２）が得られる。
【００４１】
このように、222Ｒｎの吸着試験工程と不純物除去工程とで温度および吸着剤の条件が
同一であれば、222Ｒｎの吸着試験工程で求めた平衡吸着係数は、不純物除去工程のもの
と同一とみなすことができる。したがって、平衡吸着係数および不純物除去工程での処理条件から、不純物除去工程での吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量が簡便に求
められる。
【００４２】
次いで、算出された上記222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）と210Ｐｂの壊変定数λ210（９．８５×１０-10（ｓ-1））とから、下記式（３）より、上記不純物除去工程（稼働率
τ（-）のときの不純物除去工程）を開始してからの時間（吸着カラムに炭化水素流体の
流通を開始してからの時間）Ｔ（ｓ）における210Ｐｂの蓄積量Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）を予測する。
【００４３】
Ｃ210＝τ＊Ａ222＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （３）
式（３）は、以下のようにして導き出される。まず、吸着剤使用期間で（不純物除去工程で）吸着カラムに流通させる炭化水素流体中の222Ｒｎ濃度が変化しないと仮定すると
、222Ｒｎの短半減期崩壊生成物（218Ｐｏ、214Ｐｂ、214Ｂｉ、214Ｐｏ）は３時間程度
で放射平衡に達し、これら全ての核種について吸着剤中の放射能量は等しくなる。すなわち、蓄積が問題となる長命核種210Ｐｂの親核種214Ｐｏの濃度も222Ｒｎの放射能濃度と
等しくなる。このため、210Ｐｂの生成率Ｂ210（ａｔｍ／ｓ／ｇ）はＡ222と等しくなる
。すなわち、210Ｐｂの原子数の変化率（ｄＮ210／ｄｔ）は、下記式（４）で表される。
【００４４】
ｄＮ210／ｄｔ＝Ｂ210−λ210Ｎ210＝Ａ222−λ210Ｎ210 （４）
ここで、Ｎ210は時刻ｔに存在する210Ｐｂの原子数、λ210は210Ｐｂの壊変定数（９．８５×１０-10（ｓ-1））である。
【００４５】
ｔ＝０のときＮ210＝０で式（４）を解くと、不純物除去工程の開始後Ｔ（ｓ）におけ
る210Ｐｂの原子量蓄積量は、下記式（５）で表される。
【００４６】
Ｎ210＝Ａ222／λ210＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （５）
ここで、不純物除去工程は期間Ｔにわたって連続して稼働するわけでなく、再生等で休止する期間がある。再生により蓄積した222Ｒｎ崩壊生成物は脱離しないため、単純に稼働
率τ（-）を乗じることで、休止期間に関する補正を行う。
【００４７】
210Ｐｂの蓄積量Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）は、λ210＊Ｎ210で表されることから、上記式（５）を変形し、τを乗じると上記式（３）が導かれる。
【００４８】
このように、吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量が求められていれば、上記
式（３）より簡便に210Ｐｂの蓄積量が予測できる。210Ｐｂの崩壊生成物である210Ｂｉ
または210Ｐｏの蓄積量については、210Ｐｂと放射平衡にあるとして210Ｐｂ放射能蓄積
量に等しいと評価することができる。なお、本発明の「210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏ
のいずれか１種以上の蓄積量の予測方法」には、以下の態様が含まれる。すなわち、（１）210Ｐｂの蓄積量の予測方法、（２）210Ｂｉの蓄積量の予測方法、（３）210Ｐｏの蓄
積量の予測方法、（４）210Ｐｂおよび210Ｂｉの蓄積量の予測方法、（５）210Ｐｂおよ
び210Ｐｏの蓄積量の予測方法、（６）210Ｂｉおよび210Ｐｏの蓄積量の予測方法、（７
）210Ｐｂ、210Ｂｉおよび210Ｐｏの蓄積量の予測方法が含まれる。上述のように210Ｐｂの蓄積量が求められれば、210Ｂｉの蓄積量や210Ｐｏの蓄積量は、210Ｐｏの蓄積量と等
しいため、（２）〜（７）の態様も簡便に実施できる。
【００４９】
また、上記平衡吸着係数の算出工程において、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲
線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出する代わりに、上記222Ｒｎの吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂ
ｑ／ｇ）を算出してもよい。この場合は、具体的には、上記222Ｒｎの吸着試験工程で吸
着した222Ｒｎを脱着させて、吸着剤への222Ｒｎ吸着量の総量を得た後、この値より上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を求める。
【００５０】
また、本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予
測する方法について、222Ｒｎの吸着試験工程に用いる装置を示しながら、より具体的に
説明する。
【００５１】
本発明に用いる装置は、図１に示すように、模擬ガス調製部１００、吸着試験部２００および222Ｒｎ濃度測定部３００からなる。
【００５２】
模擬ガス調製部１００は、ガスボンベ１、222Ｒｎ供給容器２、フィルター３、移送ポ
ンプ４、および模擬ガスリザーブバッグ５を備えている。ガスボンベ１と222Ｒｎ供給容
器２とはバルブ１０２付の管で接続され、222Ｒｎ供給容器２とフィルター３とはバルブ
１０４付の管で接続され、フィルター３と移送ポンプ４とは管で接続され、移送ポンプ４と模擬ガスリザーブバッグ５とはバルブ１０６付の管で接続されている。また、222Ｒｎ
供給容器２には、バルブ１０８付の管を介して圧力計１１０が接続されている。さらに、バルブ１０６と模擬ガスリザーブバッグ５との間には、バルブ１０９付の管を介してガスボンベ１１２が挿入されている。
【００５３】
ガスボンベ１には、模擬ガスを調製するためのキャリアガスとして、たとえばＡｒガスが充填されている。222Ｒｎ供給容器２には、ラジウム（226Ｒａ）を含む物質として、ウランまたはラジウム（226Ｒａ）含有量が多い土壌、ラジウム溶液またはラジウム溶液を
含浸させた担体などを入れておく。
【００５４】
模擬ガスの調製において、まず、キャリアガスは、ガスボンベ１からバルブ１０２を通じて、222Ｒｎ供給容器２に供給される。222Ｒｎ供給容器２で、このキャリアガスは226
Ｒａを含む物質から生成する222Ｒｎと混合され、模擬ガスが調製される。また、模擬ガ
スの圧力は、圧力計１１０により測定される。次いで、調製された模擬ガスは、バルブ１０４を通じて、フィルター３に導入される。フィルター３で、模擬ガス中の土壌等の粒子が下流に移行しないように除去される。次いで、粒子が除去された模擬ガスは、移送ポンプ４およびバルブ１０６を通じて、模擬ガスリザーブバッグ５に貯められる。ここで、必要に応じて、ガスボンベ１１２に入れられたキャリアガスが模擬ガスリザーブバッグ５に供給され、模擬ガスリザーブバッグ５中の模擬ガスの222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）となるように調整される。このように、模擬ガスリザーブバッグ５に模擬ガスを貯め
ておくと、一定の圧力で222Ｒｎの吸着試験が実施できる。また、模擬ガスリザーブバッ
グ５は模擬ガス中に含まれるトロン（220Ｒｎ）を除去するため少なくとも３０分〜２時
間放置される。その後、模擬ガス中の222Ｒｎ濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）は、222Ｒｎ濃度測定部３００を用いて測定する。
【００５５】
なお、ガスボンベ１は、試験設備等のガス供給ラインであってもよい。
【００５６】
吸着試験部２００は、模擬ガスリザーブバッグ５、供給ポンプ６、マスフローコントローラー７、吸着カラム８および模擬ガス回収バッグ９を備えている。模擬ガスリザーブバッグ５と供給ポンプ６とはバルブ２０２付の管で接続され、供給ポンプ６とマスフローコントローラー７とは管で接続され、マスフローコントローラー７と吸着カラム８とは管で接続され、吸着カラム８と模擬ガス回収バッグ９とはバルブ２０４付の管で接続されている。また、マスフローコントローラー７と吸着カラム８との間には、バルブ２０７付の管を介して圧力計２１０および模擬ガスをパージするためのバルブ２０６が備えられている。なお、模擬ガスリザーブバッグ５は、模擬ガス調製部１００の模擬ガスリザーブバッグ５に対応する。
【００５７】
吸着カラム８には、実際の不純物除去工程に用いる吸着剤と同一の吸着剤が充填されている。
【００５８】
222Ｒｎの吸着試験において、まず、222Ｒｎ濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である模擬ガスは、模擬ガスリザーブバッグ５からバルブ２０２を通じて、供給ポンプ６に導入される。供給ポンプ６で、模擬ガスの圧力がＰ’（ＭＰａ）となるように調整される。次いで、222Ｒｎ濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である模擬ガスは、圧力Ｐ’（ＭＰａ）でマスフロ
ーコントローラー７に導入される。このときの圧力Ｐ’は圧力計２１０で測定される。マスフローコントローラー７で、模擬ガスの流量が制御される。ここで、供給ポンプ６およびマスフローコントローラー７の流路表面が吸着平衡に達するまでは、模擬ガスは、バルブ２０６を通じて排出される。上記流路表面が吸着平衡に達した後、222Ｒｎ濃度Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である模擬ガスは、圧力Ｐ’（ＭＰａ）で吸着カラム８に供給される。
吸着カラム８において、模擬ガス中の222Ｒｎは吸着剤に吸着される。次いで、吸着カラ
ム８通気後の模擬ガスは、バルブ２０４を通じて、模擬ガス回収バッグ９に貯められる。模擬ガス回収バッグ９は、所定の時間（たとえば１０〜２０分など）ごとに取り替え、吸着カラム８通気後の模擬ガスは分割して回収される。それぞれの模擬ガス回収バッグ９には、吸着試験開始後いつからいつまでの模擬ガスを貯めたか、いくつめのバッグであるかなどを記録しておく。
【００５９】
222Ｒｎ濃度測定部３００は、模擬ガス回収バッグ９あるいは模擬ガスリザーブバッグ
５、フィルター３０３、222Ｒｎ濃度モニター１０、移送ポンプ１１および測定済み模擬
ガス回収バッグ３０４を備えている。模擬ガス回収バッグ９とフィルター３０３とはバルブ３０２付の管で接続され、フィルター３０３と222Ｒｎ濃度モニター１０とは管で接続
され、222Ｒｎ濃度モニター１０と移送ポンプ１１とは管で接続され、移送ポンプ１１と
測定済み模擬ガス回収バッグ３０４とは管で接続されている。なお、模擬ガス回収バッグ９は、吸着試験部２００の模擬ガス回収バッグ９あるいは模擬ガスリザーブバッグ５に対応するが、以下模擬ガス回収バッグ９として説明する。
【００６０】
222Ｒｎ濃度測定において、まず、模擬ガス回収バッグ９（吸着試験部２００で得られ
た一つめのバッグ）に回収された模擬ガスは、バルブ３０２を通じて、フィルター３０３に導入される。フィルター３０３で222Ｒｎ崩壊生成物やエアロゾル等が除去された後、222Ｒｎ濃度モニター１０に模擬ガスが導入される。222Ｒｎ濃度モニター１０で、模擬ガ
ス中の222Ｒｎ濃度が測定される。測定は使用するモニターに依存するが、ポンプを停止
し大気圧で実施することが望ましい。次いで、222Ｒｎ濃度測定後の模擬ガスは、移送ポ
ンプ１１を通じて、測定済み模擬ガス回収バッグ３０４に回収される。吸着試験部２００で得られた二つめ以降の模擬ガス回収バッグについても、順次模擬ガス中の222Ｒｎ濃度
が測定される。
【００６１】
ここで、模擬ガス回収バッグ９中の模擬ガスの222Ｒｎ濃度が、Ｇ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3
）となって破過するまで吸着試験が行われる。すなわち、吸着試験部２００では破過するまで模擬ガス回収バッグ９が作製される。そして、222Ｒｎ濃度測定部３００では、最後
に得られた模擬ガス回収バッグ９まで、模擬ガス中の222Ｒｎ濃度が測定される。
【００６２】
さらに、吸着試験部２００で吸着試験を開始してからの時間（模擬ガス回収バッグ９中の模擬ガスが回収された時間）に対して、222Ｒｎ濃度測定部３００で得られた222Ｒｎ濃度（模擬ガス回収バッグ９中の模擬ガスの222Ｒｎ濃度）をプロットして、破過曲線を描
いてゆく。破過曲線が得られた後、吸着剤への222Ｒｎ吸着量の総量、次いで上記吸着剤
の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出する。
【００６３】
また、上述のように、上記平衡吸着係数の算出工程において、破過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出する代わりに、上記222Ｒｎの吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から上記吸着剤
の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出してもよい。この脱着法の場合について、脱着法による吸着量測定に用いる装置を示しながら、より具体的に説明する。
【００６４】
この脱着法による吸着量測定部４００は、図２に示すように、ガスボンベ４０２、マスフローコントローラー７、吸着カラム８および222Ｒｎ含有ガス回収バッグ１３で形成さ
れている。脱着法による吸着量測定部４００は、具体的には、吸着試験において破過が確認された後、ガスボンベ４０２をバルブ４０４付の管を介してマスフローコントローラー７につなげて形成される。なお、マスフローコントローラー７、吸着カラム８、バルブ２０４およびバルブ２０６は、吸着試験部２００のマスフローコントローラー７、吸着カラム８、バルブ２０４およびバルブ２０６に対応する。
【００６５】
ガスボンベ４０２には、脱着キャリアガスを充填しておく。
【００６６】
脱着法による吸着量測定において、まず、脱着キャリアガスは、ガスボンベ４０２からバルブ４０４を通じて、マスフローコントローラー７に導入される。マスフローコントローラー７で、脱着キャリアガスの流量が制御される。ここで、マスフローコントローラー７の流路表面の222Ｒｎが脱着するまでは、脱着キャリアガスは、バルブ２０６を通じて
排出される。上記流路表面の222Ｒｎが脱着した後、脱着キャリアガスは吸着カラム８に
供給される。吸着カラム８で、脱着キャリアガスにより吸着剤に吸着していた222Ｒｎが
脱着し、222Ｒｎおよび脱着キャリアガスが混合した222Ｒｎ含有ガスが得られる。次いで、吸着カラム８通気後の222Ｒｎ含有ガスは、バルブ２０４を通じて、222Ｒｎ含有ガス回収バッグ１３に貯められる。222Ｒｎ含有ガス回収バッグ１３は、所定の時間（たとえば
１０〜２０分など）ごとに取り替え、吸着カラム８通気後の222Ｒｎ含有ガスは分割して
回収される。それぞれの222Ｒｎ含有ガス回収バッグ１３には、いくつめのバッグである
かを記録しておく。
【００６７】
続いて、222Ｒｎ含有ガス回収バッグ１３（脱着法による吸着量測定部４００で得られ
た一つめのバッグ）に回収された222Ｒｎ含有ガスは、222Ｒｎ濃度測定部３００に導入される。222Ｒｎ濃度測定部３００により、222Ｒｎ含有ガス中に含まれる222Ｒｎの総量が
求められる。次いで、吸着量測定部４００で得られた二つめ以降のバッグについても、順次222Ｒｎの総量を求める。222Ｒｎ濃度測定部３００において、222Ｒｎ含有ガス回収バ
ッグ１３中の222Ｒｎ含有ガスは222Ｒｎを含まず脱着キャリアガスそのものであることが確認された時点で、222Ｒｎの脱着が終了したこと分かる。そして、全222Ｒｎ含有ガス回収バッグ１３についての測定値から、吸着剤に吸着されていた222Ｒｎの総量、次いで上
記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を求める。
【００６８】
なお、脱着法による吸着量測定部４００には、図２に示すように、吸着カラム８を加熱するための加熱ヒーター１２を備えておくことも好ましい。加熱ヒーター１２により吸着カラム８に充填されている吸着剤を加熱すると、222Ｒｎの脱着を促進することができる
。
【００６９】
＜210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した吸着剤の交換時期を
選定する方法＞
本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した吸着剤の
交換時期を選定する方法は、吸着剤が充填された吸着カラムに、炭化水素流体を流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて用いられる。なお、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量
を予測する方法で述べたように、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏは、上記不純物ととも
に吸着剤に吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する。
【００７０】
上記炭化水素流体処理プロセスは、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以
上の蓄積量を予測する方法で説明したプロセスと同じである。
【００７１】
本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した吸着剤の
交換時期を選定する方法は、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の平衡吸着係数を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、上記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と、上記不純物除去工程における処理条件とから、上記不純物除去工程を開始してから、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種
以上の蓄積量が所定の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を超
えない時間を算出する、交換時期の選定工程とを含む。
【００７２】
このように、222Ｒｎの吸着試験工程で、吸着剤に特有の平衡吸着係数を求めておくと
、この平衡吸着係数と実際の炭化水素流体処理プロセスでの処理条件とから、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量が簡便に予測できる。炭化水素流体処
理プロセス開始前に、222Ｒｎの吸着試験工程により、吸着剤に特有の平衡吸着係数を求
めておけば、炭化水素流体処理プロセス開始後において、どの程度の年数が経つとどの程度の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が吸着剤に蓄積するかをあらか
じめ把握できる。したがって、上記不純物除去工程を開始してから、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量が所定の量を超えない時間すなわち交換時期を
選定できる。もちろん、炭化水素流体処理プロセス開始後に、222Ｒｎの吸着試験工程に
より、吸着剤に特有の平衡吸着係数を求めてもよい。この場合、既にどの程度の210Ｐｂ
、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が吸着剤に蓄積しているかを把握でき、さらに年数が経つとどの程度の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が吸着剤
に蓄積するかを把握できる。したがって、この場合も、上記不純物除去工程を開始してから、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量が所定の量を超えない
時間すなわち交換時期を選定できる。
【００７３】
また、上記平衡吸着係数の算出工程において、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲
線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の平衡吸着係数を算出する代わりに、上記222Ｒｎ
の吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から上記吸着剤の平衡吸着係数を算出してよい。
【００７４】
以下、本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した吸
着剤の交換時期を選定する方法について具体的に説明する。
【００７５】
ここでは、吸着剤が充填された吸着カラムに、222Ｒｎ濃度がＧ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）で
ある炭化水素流体を圧力Ｐ（ＭＰａ）で流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスついて説明する。炭化水素流体が天然ガスである場合は、222Ｒｎ濃度Ｇ222は通常１〜１０6Ｂｑ／Ｎｍ3である。また、炭化水素流体処理プロセスが天然ガスを液化するプロセスである場合は、圧力Ｐは通常３〜１０ＭＰａである。
【００７６】
上記210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した吸着剤の交換時期
を選定する方法は、222Ｒｎの吸着試験工程、平衡吸着係数の算出工程および交換時期の
選定工程を含む。
【００７７】
〔222Ｒｎの吸着試験工程〕
222Ｒｎの吸着試験工程では、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れ
た容器に、222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である222Ｒｎを含む炭化水素流体もしくは模擬流体を圧力Ｐ’（ＭＰａ）で流通させ、該容器の出口での222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）となって破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる。この222Ｒｎの
吸着試験工程は、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測す
る方法で説明した222Ｒｎの吸着試験工程と同じである。
【００７８】
〔平衡吸着係数の算出工程〕
平衡吸着係数の算出工程では、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破
過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出し、次いで、下記式（１）より上記吸着剤の平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）を算出する。
この平衡吸着係数の算出工程は、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の
蓄積量を予測する方法で説明した平衡吸着係数の算出工程と同じである。
【００７９】
〔交換時期の選定工程〕
交換時期の選定工程では、上記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）と、上記不純物除去工程における上記圧力Ｐ（ＭＰａ）および上記222Ｒｎ濃度Ｇ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）とから、下記式（２）より、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒ
ｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）を算出する。
【００８０】
Ａ222＝ｋＰＧ222／１００ （２）
この上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）の算出は、210Ｐ
ｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法で説明した算出と同じである。
【００８１】
次いで、算出された上記222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）と210Ｐｂの壊変定数λ210（９．８５×１０-10（ｓ-1））とから、下記式（６）より、上記不純物除去工程（稼働率
τ（-）のときの不純物除去工程）を開始してから（吸着カラムに炭化水素流体の流通を
開始してから）、210Ｐｂの蓄積量Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）が所定の210Ｐｂ蓄積量Ｅ210（Ｂｑ／ｇ）を超えない時間Ｔ（ｓ）を算出する。なお、Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）がＥ210（Ｂｑ／ｇ）を超えない時点まで、すなわちＣ210（Ｂｑ／ｇ）がＥ210（Ｂｑ／ｇ）以下の時点までは、吸着剤は廃棄の際に放射性廃棄物とする必要がなくなる。
【００８２】
Ｅ210≧Ｃ210＝τ＊Ａ222＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （６）
式（６）は、以下のようにして導き出される。まず、吸着剤使用期間で（不純物除去工程で）吸着カラムに流通させる炭化水素流体中の222Ｒｎ濃度が変化しないと仮定すると
、222Ｒｎの短半減期崩壊生成物（218Ｐｏ、214Ｐｂ、214Ｂｉ、214Ｐｏ）は３時間程度
で放射平衡に達し、これら全ての核種について吸着剤中の放射能量は等しくなる。すなわち、蓄積が問題となる長命核種210Ｐｂの親核種214Ｐｏの濃度も222Ｒｎの放射能濃度と
等しくなる。このため、210Ｐｂの生成量Ｂ210（ａｔｍ／ｓ／ｇ）はＡ222と等しくなる
。すなわち、210Ｐｂの原子数の変化率（ｄＮ210／ｄｔ）は、下記式（４）で表される。
【００８３】
ｄＮ210／ｄｔ＝Ｂ210−λ210Ｎ210＝Ａ222−λ210Ｎ210 （４）
ここで、Ｎ210は時刻ｔに存在する210Ｐｂの原子数、λ210は210Ｐｂの壊変定数（９．８５×１０-10（ｓ-1））である。
【００８４】
ｔ＝０のときＮ210＝０で式（４）を解くと、不純物除去工程の開始後Ｔ（ｓ）におけ
る210Ｐｂの原子量蓄積量は、下記式（５）で表される。
【００８５】
Ｎ210＝Ａ222／λ210＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （５）
ここで、不純物除去工程は期間Ｔにわたって連続して稼働するわけでなく、再生等で休止する期間がある。再生により蓄積した222Ｒｎ崩壊生成物は脱離しないため、単純に稼働
率τ（-）を乗じることで、休止期間に関する補正を行う。
【００８６】
210Ｐｂの蓄積量Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）は、λ210＊Ｎ210で表されることから、式（５）を変形しτ（-）を乗じることにより、下記式（３）が導かれる。
【００８７】
Ｃ210＝τ＊Ａ222＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （３）
また、Ｃ210がＥ210を超えるときが吸着剤の交換時期である。したがって、交換時期を選定する式として、上記式（６）に示す関係Ｅ210≧Ｃ210が導かれる。210Ｂｉまたは210Ｐｏの蓄積量については、210Ｐｂと放射平衡にあるとして210Ｐｂ放射能蓄積量に等しいと評価することができる。したがって、210Ｂｉまたは210Ｐｏが蓄積した吸着剤の交換時期は、交換すべき蓄積量が同じであるときは、210Ｐｂが蓄積した吸着剤の交換時期と等し
くなる。なお、本発明の「210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積し
た吸着剤の交換時期を選定する方法」には、以下の態様が含まれる。すなわち、（１）210Ｐｂが蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法、（２）210Ｂｉが蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法、（３）210Ｐｏが蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法、（
４）210Ｐｂおよび210Ｂｉが蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法、（５）210Ｐｂ
および210Ｐｏが蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法、（６）210Ｂｉおよび210Ｐ
ｏが蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法、（７）210Ｐｂ、210Ｂｉおよび210Ｐｏ
が蓄積した吸着剤の交換時期を選定する方法が含まれる。上述のように210Ｐｏの蓄積量
が求められれば、210Ｂｉの蓄積量や210Ｐｏの蓄積量は、210Ｐｏの蓄積量と等しいため
、（２）〜（７）の態様も簡便に実施できる。
【００８８】
このように、上述のように上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ吸着量が求められて
いれば、上記式（６）より簡便に210Ｐｂが蓄積した吸着剤の交換時期が選定できる。
【００８９】
また、上記平衡吸着係数の算出工程において、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲
線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出する代わりに、上記222Ｒｎの吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂ
ｑ／ｇ）を算出してもよい。この場合は、具体的には、上記222Ｒｎの吸着試験工程で吸
着した222Ｒｎを脱着させて、吸着剤への222Ｒｎ吸着量の総量を得た後、この値より上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を求める。
【００９０】
また、本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した吸
着剤の交換時期を算出する方法においても、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか
１種以上の蓄積量を予測する方法で説明した装置が用いられる。
【００９１】
以上、本発明に係る210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予
測する方法は、具体的には、吸着剤が充填された吸着カラムに、222Ｒｎ濃度がＧ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）である炭化水素流体を圧力Ｐ（ＭＰａ）で流通させ、該炭化水素流体の不純
物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて、該吸着剤に対し、該不純物とともに吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法であって、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である模擬流体
を圧力Ｐ’（ＭＰａ）で流通させ、該容器の出口での222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）となって破過するまで、該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と
、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の単位質
量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出し、次いで、下記式（１）より上記吸着剤の平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、上
記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）と、上記不純物除去
工程の稼働率τ（-）と、上記不純物除去工程における上記圧力Ｐ（ＭＰａ）および上記222Ｒｎ濃度Ｇ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）とから、下記式（２）より、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）を算出し、次いで、算出された前記222Ｒｎ吸着量
Ａ222（Ｂｑ／ｇ）と210Ｐｂの壊変定数λ210（９．８５×１０-10（ｓ-1））とから、下記式（３）より、上記不純物除去工程を開始してからの時間Ｔ（ｓ）における210Ｐｂの
蓄積量Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）を算出する、210Ｐｂ蓄積量の予測工程とを含む。
【００９２】
ｋ＝１００Ａ222’／Ｐ’Ｇ222’ （１）
Ａ222＝ｋＰＧ222／１００ （２）
Ｃ210＝τ＊Ａ222＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （３）
また、上記平衡吸着係数の算出工程において、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲
線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出する代わりに、上記222Ｒｎの吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂ
ｑ／ｇ）を算出することができる。
【００９３】
さらに、本発明に係る吸着剤の交換時期を選定する方法は、具体的には、吸着剤が充填された吸着カラムに、222Ｒｎ濃度がＧ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）である炭化水素流体を圧力Ｐ
（ＭＰａ）で流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて、該不純物とともに吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した該吸着剤の交換時期を選定する方法であって、上記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222
Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）である模擬流体を圧力Ｐ’（ＭＰａ）で流通させ、該容器の出口での222Ｒｎ濃度がＧ222’（Ｂｑ／Ｎｍ3）となって破過するまで、該充填剤
に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と、上記222Ｒｎの吸着試験工程での破
過曲線を求め、該破過曲線から上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量Ａ222’（Ｂｑ／ｇ）を算出し、次いで、下記式（１）より上記吸着剤の平衡吸着係数ｋ（ｍ3／
ｋｇ）を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、上記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数ｋ（ｍ3／ｋｇ）と、上記不純物除去工程の稼働率τ（-）と、上記不純物除去工程における上記圧力Ｐ（ＭＰａ）および上記222Ｒｎ濃度Ｇ222（Ｂｑ／Ｎｍ3）とか
ら、下記式（２）より、上記吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）を算出し、次いで、算出された上記222Ｒｎ吸着量Ａ222（Ｂｑ／ｇ）と210Ｐｂの壊変定
数λ210（９．８５×１０-10（ｓ-1））とから、下記式（６）より、上記不純物除去工程を開始してから、210Ｐｂの蓄積量Ｃ210（Ｂｑ／ｇ）が所定の210Ｐｂ蓄積量Ｅ210（Ｂｑ
／ｇ）を超えない時間Ｔ（ｓ）を算出する、交換時期の選定工程とを含む。
【００９４】
ｋ＝１００Ａ222’／Ｐ’Ｇ222’ （１）
Ａ222＝ｋＰＧ222／１００ （２）
Ｅ210≧Ｃ210＝τ＊Ａ222＊（１−ＥＸＰ（−λ210＊Ｔ）） （６）
［実施例］
以下、実施例に基づいて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されない。
【００９５】
［実施例１］
吸着剤としてモレキュラーシーブを用い、この場合の222Ｒｎ破過曲線を求め、平衡吸
着係数を算出した。なお、平衡吸着係数の定義は、上述したように次の通りとする。
【００９６】
平衡吸着係数（ｍ3/ｋｇ）＝吸着剤中の222Ｒｎ濃度（Ｂｑ／ｋｇ）／模擬ガス中の222Ｒｎ濃度（Ｂｑ/ｍ3）
ただし、これらの濃度は平衡吸着到達時の濃度である。
【００９７】
（ｉ）吸着剤
吸着剤として、乾燥処理したモレキュラーシーブ４Ａを用いた。
【００９８】
（ii）実施方法
図１の概要図に示す装置を用いた。図１に示すように、装置は模擬ガス調製部１００、吸着試験部２００および222Ｒｎ濃度測定部３００から構成した。
【００９９】
＜模擬ガス調製部１００＞
222Ｒｎ供給容器（密閉容器）２内に226Ｒａを含む物質（高い濃度で226Ｒａを含有す
る土壌、226Ｒａ溶液を含浸したろ紙等）を入れ、ガスボンベ１からのキャリアガス（Ａ
ｒガス）に226Ｒａの崩壊で生成する222Ｒｎを供給した。このようにして模擬ガスが得られた。
【０１００】
次いで、土壌等が下流に移行しないようにフィルター３で模擬ガス中の粒子を除去した。
【０１０１】
次いで、一定の圧力で吸着試験が実施できるように模擬ガスリザーブバッグ５に222Ｒ
ｎ含有模擬ガスを移した。このとき、試験に用いるガス量を任意の量に調整するため、ガスボンベ１１２から模擬ガスリザーブバッグ５にキャリアガス（Ａｒガス）を加えた。
【０１０２】
なお、模擬ガスリザーブバッグ５中の222Ｒｎ含有模擬ガスの222Ｒｎ濃度は、トロン（220Ｒｎ）の崩壊による消滅を待つため少なくとも３０分〜２時間放置した後、222Ｒｎ濃度測定部３００において模擬ガス回収バッグ９の代わりに模擬ガスリザーブバッグ５をつなげることにより測定した。すなわち、模擬ガスリザーブバッグ５中のガスを移送ポンプ（図示せず）により222Ｒｎ濃度モニター１０に移送した。模擬ガスリザーブバッグ５中
の222Ｒｎ濃度は、222Ｒｎ濃度モニター１０により測定した。得られた222Ｒｎ濃度は１
２０００（Ｂｑ／Ｎｍ3）であった。
【０１０３】
＜吸着試験部２００＞
模擬ガスリザーブバッグ５内の222Ｒｎ含有模擬ガスを移送ポンプ（供給ポンプ６）で
流した。このときマスフローコントローラー７で流量を制御した。流路表面（供給ポンプ６およびマスフローコントローラー７）が吸着平衡に達するまでは吸着剤には通気せず、バルブ２０６を通じてパージラインから排気した。
【０１０４】
吸着平衡に達した後、222Ｒｎ濃度（Ｇ222’）１２０００（Ｂｑ／Ｎｍ3）である222Ｒｎ含有模擬ガスを、圧力（Ｐ’）０．１（ＭＰａ）で吸着剤に通気し、通気後の模擬ガスを模擬ガス回収バッグ９に回収した。回収バッグを１０分または２０分ごとに交換し、模擬ガス回収バッグにガスを回収した。
【０１０５】
＜222Ｒｎ濃度測定部３００＞
それぞれの模擬ガス回収バッグ９中のガスを移送ポンプ１１により222Ｒｎ濃度モニタ
ー１０に移送した。それぞれの模擬ガス回収バッグ９中の222Ｒｎ濃度は、ポンプを停止
し大気圧とした後、222Ｒｎ濃度モニター１０によりただちに測定した。
【０１０６】
ここで、得られた模擬ガス回収バッグ９中の222Ｒｎ濃度を順次求めたが、４個目のバ
ッグの測定により、破過が確認された。このため、吸着試験部２００での吸着試験は４個目のバッグで終了した。
【０１０７】
次いで、ガス体積を流量および時間から計算し、破過曲線から222Ｒｎ吸着量を求めた
。
【０１０８】
（iii）結果
モレキュラーシーブ４Ａへの222Ｒｎ吸着試験の破過曲線と平衡吸着係数を求めた。
【０１０９】
図３にモレキュラーシーブ４Ａへの222Ｒｎ吸着試験の破過曲線（１回目の破過曲線）
を示す。
【０１１０】
なお、図３において、縦軸の222Ｒｎ濃度比は、（模擬ガス回収バッグ中の222Ｒｎ濃度／模擬ガスリザーブバッグ中の222Ｒｎ濃度）を計算して求めた値であり、（容器の出口
での222Ｒｎ濃度／容器の入口での222Ｒｎ濃度）とみなせる。横軸の接触時間は、吸着カラム８への模擬ガスの流通を開始してからの時間である。
【０１１１】
この破過曲線から、吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量（Ａ222’）を求め、さらに上記式（１）より平衡吸着係数（ｋ）を求めたところ、平衡吸着係数（ｋ）は、０．０３７（ｍ3／ｋｇ）となった。
【０１１２】
吸着試験において、222Ｒｎ含有模擬ガス中の222Ｒｎ濃度（Ｇ222’）を８２００また
は１７０００（Ｂｑ／Ｎｍ3）としたこと以外は１回目と同様にして、222Ｒｎ吸着試験の破過曲線を求めた。図３に、２回目の破過曲線および３回目の破過曲線も合わせて示す。222Ｒｎ濃度（Ｇ222’）が異なっても１回目と同様の破過曲線が得られた。
【０１１３】
［実施例２］
実施例1で求めたモレキュラーシーブ４Ａへの平衡吸着係数（ｋ）をもとに、ＬＮＧプ
ラントの脱水プロセスおける222Ｒｎ崩壊生成物（210Ｐｂ）の蓄積量および吸着剤交換期間を求めた。
【０１１４】
（ｉ）吸着剤
乾燥処理したモレキュラーシーブ４Ａ(実施例１と同一の吸着剤であり、平衡吸着係数
（ｋ）は、０．０３７（ｍ3／ｋｇ）)を用いる場合を想定した。
【０１１５】
（ii−１）蓄積量の評価方法
ＬＮＧプラントの脱水プロセスを想定した。計算条件は、天然ガス中222Ｒｎ濃度（Ｇ222）１０００Ｂｑ／ｍ3、常温（２５℃）、圧力（Ｐ）５．５ＭＰａとした。また、稼働
率τは吸着剤の乾燥工程を考慮して総運転時間の２／３とした。すなわち、吸着剤を充填した吸着塔を複数並列につなげ、これらの吸着塔を交互に使用する場合を想定した。
【０１１６】
このとき、吸着剤に接するガス中の222Ｒｎ濃度（１０ＰＧ222）は５５０００Ｂｑ／ｍ3となるため、吸着剤中の222Ｒｎ濃度は平衡吸着係数を乗じた値２０３５Ｂｑ／ｋｇ（２．０３５Ｂｑ／ｇ）となる。プロセス稼働中吸着剤は常に222Ｒｎと接するため222Ｒｎ濃度が一定であると仮定すると、吸着剤中の222Ｒｎ濃度も一定に維持されることになる。
このとき、短寿命の222Ｒｎ崩壊生成物は直ちに放射平衡に到達し、210Ｐｂが２．０３５ａｔｍ／ｇ／ｓで生成される。次いで、上記式（３）より、210Ｐｂ蓄積量（Ｃ222）と使用時間（Ｔ）との関係を求めた（図４）。
【０１１７】
（iii−１）蓄積量の評価結果
吸着剤使用年数と210Ｐｂの蓄積量との関係を示した図４より、モレキュラーシーブ４
Ａを用いた脱水プロセスにおいては、222Ｒｎ濃度１０００Ｂｑ／ｍ3の天然ガスを処理した場合、吸着剤中の210Ｐｂの蓄積量は、たとえば５年後において０．２０Ｂｑ／ｇ程度
となることが予測できた。
【０１１８】
（ii−２）交換時期の評価方法
また、天然ガス中222Ｒｎ濃度（Ｇ222）を上記の１０００Ｂｑ／ｍ3以外に変化させた
場合についても、上記と同様に吸着剤使用年数と210Ｐｂの蓄積量との関係が求められる
ため、該関係を求めた後、222Ｒｎ濃度（Ｇ222）に対して、吸着剤中の210Ｐｂ蓄積量が
規制免除レベルに達する期間（吸着剤の交換期間）をプロットした。ここで、規制免除レベルとはこの濃度以下であれば放射性物質としての規制を適用する必要がない濃度であり、今回はＩＡＥＡが提唱している１Ｂｑ／ｇとして計算した。
【０１１９】
（iii−２）交換時期の評価結果
天然ガス中222Ｒｎ濃度と吸着剤中の210Ｐｂ蓄積量が規制免除レベルに達する使用期間との関係を示した図５より、この吸着剤で、たとえば222Ｒｎ濃度１００００Ｂｑ／ｍ3の天然ガスを処理する場合、交換期間を２．５年程度以下に設定すれば、１Ｂｑ／ｇに達することなく、使用済み吸着剤を放射性物質として取り扱う必要がないことが予測できた。
【０１２０】
［実施例３］
吸着剤としてシリカゲルを用い、この場合の222Ｒｎ破過曲線を求め、平衡吸着係数を
算出した。なお、平衡吸着係数の定義は、上述したように次の通りとする。
【０１２１】
平衡吸着係数（ｍ3/ｋｇ）＝吸着剤中の222Ｒｎ濃度（Ｂｑ／ｋｇ）／模擬ガス中の222Ｒｎ濃度（Ｂｑ/ｍ3）
ただし、これらの濃度は平衡吸着到達時の濃度である。
【０１２２】
（ｉ）吸着剤
吸着剤として、乾燥処理した耐水性シリカゲルを用いた。
【０１２３】
（ii）実施方法
試験装置・試験方法は実施例1と同様である。すなわち、吸着剤としてシリカゲルを用
いたこと、回収バッグを１５分または２０分ごとに交換し、模擬ガス回収バッグ４個にガス全量を回収したこと以外は、は実施例1と同様に行った。
【０１２４】
なお、実施例３においても、得られた模擬ガス回収バッグ９中の222Ｒｎ濃度を順次求
めたが、実施例１と同様に、４個目のバッグの測定により、破過が確認された。このため、吸着試験部２００での吸着試験は４個目のバッグで終了した。
【０１２５】
（iii）結果
シリカゲルへの222Ｒｎ吸着試験の破過曲線と平衡吸着係数を求めた。
【０１２６】
図６にシリカゲルへの222Ｒｎ吸着試験の破過曲線を示す。
【０１２７】
なお、図６において、縦軸の222Ｒｎ濃度比は、（模擬ガス回収バッグ中の222Ｒｎ濃度／模擬ガスリザーブバッグ中の222Ｒｎ濃度）を計算して求めた値であり、（容器の出口
での222Ｒｎ濃度／容器の入口での222Ｒｎ濃度）とみなせる。横軸の接触時間は、吸着カラム８への模擬ガスの流通を開始してからの時間である。
【０１２８】
この破過曲線から、吸着剤の単位質量あたりの222Ｒｎ平衡吸着量（Ａ222’）を求め、さらに上記式（１）より平衡吸着係数（ｋ）を求めたところ、平衡吸着係数（ｋ）は、０．０７６（ｍ3／ｋｇ）となった。
【０１２９】
［実施例４］
実施例３で求めたシリカゲルへの平衡吸着係数（ｋ）をもとに、ＬＮＧプラントの脱水プロセスおける222Ｒｎ崩壊生成物（210Ｐｂ）の蓄積量および吸着剤交換期間を求めた。
【０１３０】
（ｉ）吸着剤
乾燥処理したシリカゲル(実施例３と同一の吸着剤であり、平衡吸着係数（ｋ）は、０
．０７６（ｍ3／ｋｇ）)を用いる場合を想定した。
【０１３１】
（ii−１）蓄積量の評価方法
ＬＮＧプラントの脱水プロセスを想定した。計算条件は、天然ガス中222Ｒｎ濃度（Ｇ222）１０００Ｂｑ／ｍ3、常温（２５℃）、圧力（Ｐ）５．５ＭＰａとした。また、稼働
率τは吸着剤の乾燥工程を考慮して総運転時間の２／３とした。すなわち、吸着剤を充填した吸着塔を複数並列につなげ、これらの吸着塔を交互に使用する場合を想定した。
【０１３２】
このとき、吸着剤に接するガス中の222Ｒｎ濃度（１０ＰＧ222）は５５０００Ｂｑ／ｍ3となるため、吸着剤中の222Ｒｎ濃度は平衡吸着係数を乗じた値４１８０Ｂｑ／ｋｇ（４．１８Ｂｑ／ｇ）となる。プロセス稼働中吸着剤は常に222Ｒｎと接するため222Ｒｎ濃度が一定であると仮定すると、吸着剤中の222Ｒｎ濃度も一定に維持されることになる。こ
のとき、短寿命の222Ｒｎ崩壊生成物は直ちに放射平衡に到達し、210Ｐｂが４．１８ａｔｍ／ｇ／ｓで生成される。上記式（３）より、210Ｐｂ蓄積量（Ｃ222）と使用時間（Ｔ）との関係を求めた（図７）。
【０１３３】
（iii−１）蓄積量の評価結果
吸着剤使用年数と210Ｐｂの蓄積量との関係を示した図７より、シリカゲルを用いた脱
水プロセスにおいては、222Ｒｎ濃度１０００Ｂｑ／ｍ3の天然ガスを処理した場合、吸着剤中の210Ｐｂの蓄積量は、たとえば５年後において０．４０Ｂｑ／ｇ程度となることが
予測できた。
【０１３４】
（ii−２）交換時期の評価方法
また、天然ガス中222Ｒｎ濃度（Ｇ222）を上記の１０００Ｂｑ／ｍ3以外に変化させた
場合についても、上記と同様に吸着剤使用年数と210Ｐｂの蓄積量との関係が求められる
ため、該関係を求めた後、222Ｒｎ濃度（Ｇ222）に対して、吸着剤中の210Ｐｂ蓄積量が
規制免除レベルに達する期間（吸着剤の交換期間）をプロットした。ここで、規制免除レベルとはこの濃度以下であれば放射性物質としての規制を適用する必要がない濃度であり、今回はＩＡＥＡが提唱している１Ｂｑ／ｇとして計算した。
【０１３５】
（iii−２）交換時期の評価結果
天然ガス中222Ｒｎ濃度と吸着剤中の210Ｐｂ蓄積量が規制免除レベルに達する使用期間との関係を示した図８より、この吸着剤で、たとえば222Ｒｎ濃度１００００Ｂｑ／ｍ3の天然ガスを処理する場合、交換期間を１年程度以下に設定すれば、１Ｂｑ／ｇに達することなく、使用済み吸着剤を放射性物質として取り扱う必要がないことが予測できた。
【０１３６】
［実施例５］
内径２ｃｍのＵ字ガラス管にシリカゲルおよびモレキュラーシーブ（４Ａ）を２０ｇ充填し、222Ｒｎ濃度８〜１５ｋＢｑ／ｍ3のＡｒガスを温度を変化させて異なる温度で流通させた。流通前後での222Ｒｎ濃度を測定し、222Ｒｎの減少量の経時変化から吸着剤の222Ｒｎ吸着係数（平衡吸着係数（ｍ3/ｋｇ）＝吸着剤中の222Ｒｎ濃度（Ｂｑ／ｋｇ）／Ａｒガス中の222Ｒｎ濃度（Ｂｑ/ｍ3））を測定した。すなわち、実施例１と同様の手順で222Ｒｎ吸着係数を求めた。
【０１３７】
吸着前後の222Ｒｎ濃度比の経時変化を図９に示す。222Ｒｎはシリカゲルおよびモレキュラーシーブに平衡吸着することが分かった。各吸着剤の222Ｒｎ吸着係数の温度依存性
と温度の関係を図１０に示す（なお、図１０において、モレキュラーシーブのデータはイメージである。）。
【０１３８】
この吸着係数を用いて、210Ｐｂの蓄積により放射能がＩＡＥＡの提唱する規制除外濃
度（１Ｂｑ／ｇ）(*1)に達するまでの操業期間と天然ガス中222Ｒｎ濃度の関係を解明し
た。すなわち、実施例２と同様の手順で上記関係を求めた。一方、大部分のガス田における222Ｒｎ濃度は数ｋＢｑ／ｍ3以下である(*2)。その結果、ＬＮＧプラントの脱水塔において吸着剤を５〜１０年間使用する場合、大部分のガス田では210Ｐｂ蓄積量は規制除外
濃度に達しないという評価結果が得られた。
【０１３９】
(*1)IAEA, IAEA Safety Guide No.RS-G-1.7 (2004)
(*2)Hamlat, M. S. et al., Applied Radiation and Isotopes, 58, 125-130 (2003)
【符号の説明】
【０１４０】
１００： 模擬ガス調製部
１： キャリアガスボンベ
２： 222Ｒｎ供給容器
３： フィルター
４： 移送ポンプ
５： 模擬ガスリザーブバッグ
２００： 吸着試験部
６： 供給ポンプ
７： マスフローコントローラー
８： 吸着カラム
９： 模擬ガス回収バッグ
３００： 222Ｒｎ濃度測定部
１０： 222Ｒｎ濃度モニター
１１： 移送ポンプ
３０３： フィルター
３０４： 測定済み模擬ガス回収バッグ
４００： 脱着法による吸着量測定部
４０２： 脱着キャリアガスボンベ
１２： 加熱ヒーター
１３： 222Ｒｎ含有ガス回収バッグ
【特許請求の範囲】
【請求項１】
吸着剤が充填された吸着カラムに、炭化水素流体を流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて、該吸着剤に対し、該不純物とともに吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法であって、
前記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎを含む炭化
水素流体もしくは222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と、
前記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から前記吸着剤の平衡吸
着係数を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、
前記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と、前記不純物除去工程における処理条件とから、前記不純物除去工程を開始してから所定の時間における210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量の予測工程と、
を含む210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法。
【請求項２】
前記平衡吸着係数の算出工程において、前記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求
め、該破過曲線から前記吸着剤の平衡吸着係数を算出する代わりに、前記222Ｒｎの吸着
試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から前記吸着剤の平衡吸着係数を算出することを特徴とする請求項１に記載の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいず
れか１種以上の蓄積量を予測する方法。
【請求項３】
吸着剤が充填された吸着カラムに、炭化水素流体を流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて、該不純物とともに吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した該吸着剤の交換時期を選定する方法であって、
前記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎを含む炭化
水素流体もしくは222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と、
前記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から前記吸着剤の平衡吸
着係数を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、
前記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と、前記不純物除去工程における処理条件とから、前記不純物除去工程を開始してから、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏ
のいずれか１種以上の蓄積量が所定の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以
上の蓄積量を超えない時間を算出する、交換時期の選定工程と
を含む吸着剤の交換時期を選定する方法。
【請求項４】
吸着剤が充填された吸着カラムに、炭化水素流体を流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて、該不純物とともに吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した該吸着剤の交換時期を選定する方法であって、
前記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎを含む炭化
水素流体もしくは222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と、
前記222Ｒｎの吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から前
記吸着剤の平衡吸着係数を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、
前記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と、前記不純物除去工程における処理条件とから、前記不純物除去工程を開始してから、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏ
のいずれか１種以上の蓄積量が所定の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以
上の蓄積量を超えない時間を算出する、交換時期の選定工程と
を含む吸着剤の交換時期を選定する方法。
【請求項１】
吸着剤が充填された吸着カラムに、炭化水素流体を流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて、該吸着剤に対し、該不純物とともに吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法であって、
前記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎを含む炭化
水素流体もしくは222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と、
前記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から前記吸着剤の平衡吸
着係数を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、
前記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と、前記不純物除去工程における処理条件とから、前記不純物除去工程を開始してから所定の時間における210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量の予測工程と、
を含む210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上の蓄積量を予測する方法。
【請求項２】
前記平衡吸着係数の算出工程において、前記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求
め、該破過曲線から前記吸着剤の平衡吸着係数を算出する代わりに、前記222Ｒｎの吸着
試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から前記吸着剤の平衡吸着係数を算出することを特徴とする請求項１に記載の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいず
れか１種以上の蓄積量を予測する方法。
【請求項３】
吸着剤が充填された吸着カラムに、炭化水素流体を流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて、該不純物とともに吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した該吸着剤の交換時期を選定する方法であって、
前記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎを含む炭化
水素流体もしくは222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と、
前記222Ｒｎの吸着試験工程での破過曲線を求め、該破過曲線から前記吸着剤の平衡吸
着係数を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、
前記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と、前記不純物除去工程における処理条件とから、前記不純物除去工程を開始してから、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏ
のいずれか１種以上の蓄積量が所定の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以
上の蓄積量を超えない時間を算出する、交換時期の選定工程と
を含む吸着剤の交換時期を選定する方法。
【請求項４】
吸着剤が充填された吸着カラムに、炭化水素流体を流通させ、該炭化水素流体の不純物を除去する不純物除去工程を含む炭化水素流体処理プロセスにおいて、該不純物とともに吸着する222Ｒｎが崩壊して生成する210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以上が蓄積した該吸着剤の交換時期を選定する方法であって、
前記吸着カラムに充填する吸着剤と同一の充填剤を入れた容器に、222Ｒｎを含む炭化
水素流体もしくは222Ｒｎを含む模擬流体を流通させ、破過するまで該充填剤に222Ｒｎを吸着させる、222Ｒｎの吸着試験工程と、
前記222Ｒｎの吸着試験工程で吸着した222Ｒｎを脱着させて、222Ｒｎの脱着量から前
記吸着剤の平衡吸着係数を算出する、平衡吸着係数の算出工程と、
前記平衡吸着係数の算出工程で得られた平衡吸着係数と、前記不純物除去工程における処理条件とから、前記不純物除去工程を開始してから、210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏ
のいずれか１種以上の蓄積量が所定の210Ｐｂ、210Ｂｉまたは210Ｐｏのいずれか１種以
上の蓄積量を超えない時間を算出する、交換時期の選定工程と
を含む吸着剤の交換時期を選定する方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図６】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図６】
【公開番号】特開２０１１−１７４８８３（Ｐ２０１１−１７４８８３Ａ）
【公開日】平成２３年９月８日（２０１１．９．８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−４０７２３（Ｐ２０１０−４０７２３）
【出願日】平成２２年２月２５日（２０１０．２．２５）
【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第１項適用申請有り 平成２１年８月２８日 社団法人日本原子力学会発行の「日本原子力学会 ２００９年秋の大会 予稿集 第６頁」に発表
【出願人】（５０４１３９６６２）国立大学法人名古屋大学 (996)
【出願人】（０００００４４１１）日揮株式会社 (94)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年９月８日（２０１１．９．８）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年２月２５日（２０１０．２．２５）
【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第１項適用申請有り 平成２１年８月２８日 社団法人日本原子力学会発行の「日本原子力学会 ２００９年秋の大会 予稿集 第６頁」に発表
【出願人】（５０４１３９６６２）国立大学法人名古屋大学 (996)
【出願人】（０００００４４１１）日揮株式会社 (94)
【Ｆターム（参考）】
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